• 제목/요약/키워드: $UO_2$ 산화

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Li2O-LiCl 용융염에서의 다공성 양극 슈라우드를 이용한1kg 우라늄산화물의 전해환원 (Electrolytic Reduction of 1 kg-UO2 in Li2O-LiCl Molten Salt using Porous Anode Shroud)

  • 최은영;이정;전민구;이상권;김성욱;전상채;이주호;허진목
    • 전기화학회지
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    • 제18권3호
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    • pp.121-129
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    • 2015
  • 사용후핵연료 재활용을 위한 파이로프로세싱의 전해환원 공정에서는 $Li_2O-LiCl$ 용융염을 전해질로 사용하며 금속산화물 형태의 사용후핵연료를 음극, 백금을 양극으로 사용하여 금속전환체를 제조한다. 따라서, 음극에서는 금속산화물이 금속으로 전환되는 환원반응으로 인해 산소 이온이 생성되고, 양극에서는 그 산소이온이 산소 가스가 되는 산화반응이 발생한다. $650^{\circ}C$의 운전 온도에서 발생하는 양극의 산소 가스로 인한 금속 재질 장치의 부식을 막기 위해 양극을 둘러싸는 슈라우드(shroud)를 사용해 산소 가스를 포집하여 전해질로의 확산을 막는 동시에 장치 외부로 배출되도록 한다. 기존에는 슈라우드 자체의 부식과 산소 가스의 염 내 확산을 방지하기 위하여 세라믹을 사용하였으나 비다공성 재질로 인해 산소 이온의 백금 표면으로의 이동 경로를 제한하여 공정의 속도를 좌우하는 전류 크기를 낮춘다는 문제점이 있었다. 이러한 문제를 극복하기 위하여 스테인레스 스틸 mesh로 구성된 다공성 슈라우드의 사용이 수 그램 규모 실험을 통해 제안된 바 있다. 본 연구에서는 킬로그램 규모의 우라늄산화물 전해환원 운전을 통해 다공성 슈라우드의 안정성을 확인 하고자 하였다. 음극의 우라늄산화물로는 크기 1~4 mm, 밀도 $10.30{\sim}10.41g/cm^3$의 파쇄 펠렛 1 kg이 사용되었으며, 백금 전극과 다공성 슈라우드가 포함된 양극 모듈을 사용하였다. 전해환원 종료후 음극에서 우라늄 금속이 성공적으로 얻어졌으며, 백금 양극 및 다공성 슈라우드도 손상 없이 안정하게 사용되었다. $650^{\circ}C$에서의 LiCl의 점도와 동일한 물과 에틸렌글리콜의 혼합물에서 산소 가스를 주입하여 확인 결과 산소 버블이 다공성 슈라우드 외부로 유출되는 것은 관찰되지 않았다.

1773K 에서 dopant 첨가에 따른 (U,Ce)$O_2$ 의 크립거동

  • 나상호;김시형;정창용;김한수;이영우
    • 한국원자력학회:학술대회논문집
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    • 한국원자력학회 1998년도 춘계학술발표회논문집(2)
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    • pp.181-185
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    • 1998
  • 모의 혼합산화물인 (U,Ce)O$_2$ 에 dopant 인 Li$_2$O 와 SiO$_2$ 를 첨가한 소결체의 압축크립변형거동을 수소분위기, 온도 1773K 에서 응력(10-120MPa)을 변화시켜 조사하였다. Dopant 를 첨가할 경우 정상상태 크립변형속도는 첨가하지 않은 경우보다 크게 증가하는 것으로 나타났다. 증가한 원인으로는 Li$_2$O 를 첨가한 경우 우라늄 확산계수의 증가에 기인되며, SiO$_2$ 를 첨가한 경우에는 SiO$_2$ 가 glassy phase 로 입계에 위치하여 입계이동이 용이하게 되어 정상상태 크립변형속도가 증가한 것으로 사료된다. 또한 저응력구간에서 (U,Ce)O$_2$ 의 크립활성화에너지는 109.6 kcal/mol 로 $UO_2$ 의 크립활성화에너지(94.2kca1/mol)보다 더 크게 나타났다.

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Ce$O_2$첨가 및 분말처리가 U$O_2$ 분말의 소결에 미치는 영향 (Effect of Ce$O_2$ Addition and Powder Treatment on the Sintering of U$O_2$ Powder)

  • 김형수;이영우;최창범;양명승;전풍일
    • 한국재료학회지
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    • 제3권3호
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    • pp.245-252
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    • 1993
  • 순수 $UO_2$에 첨가량 변화 및 ball-milling 시간에 따른 (U, Ce)$O_2$ 분말의 특성과 각 조건별로 제조된 분말을 압분 및 소결하여 (U, Ce)$O_2$ 분말 특성에 따른 소결성을 비교 조사하였다. 실험 결과로 부터 ball-milling시간이 길어짐에 따라 입자들은 미세화되고, Ce$O_2$ 함량이 증가할수록 압분, 소결밀도는 저하 하였으며, $CeO_2$는 소결성을 저하시키는 산화물임을 확인하였다. 10wt%,$CeO_2$ 가 첨가된 (U, Ce)$O_2$ 분말의 경우, ball-milling 4시간 수행한 분말의 소결체가 기공의 수도 적고, 구형에 가까왔으며, 소결밀도가 가장 높았다. 이는 4시간 ball-milling한 (U, Ce)$O_2$분말이 비표면적이 크로 그의 packing ratio가 적절하였기 때문이다.

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스와넬라균(Shewanella p.)에 의한 용존우라늄 제거 특성 및 방사성폐기물 처분에의 응용 (Removal Characteristics of Dissolved Uranium by Shewanella p. and Application to Radioactive Waste Disposal)

  • 이승엽;백민훈;송준규
    • 자원환경지질
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    • 제42권5호
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    • pp.471-477
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    • 2009
  • 물속에 우라닐이온(${UO_2}^{2+}$) 형태로 존재하는 산화우라늄을 철환원세균인 스와넬라균(Shewanella p.)을 이용하여 제거하는 실험을 수행하였다. 용액상의 우라늄 초기농도는 $50{\mu}M$ 이었으며 미생물과의 반응에 의해 점차 그 농도가 감소하였고, 약 2주 후에 거의 대부분의 우라늄이 제거되었다. 우라늄이 제거된 기작은 대부분 미생물 표면에 대한 흡착, 침전 및 광물화에 의한 것이었다. 투과전자현미경으로 관찰한 결과로는 미생물 표면에 흡착되어 점차 결정화되어가는 우라늄이 큰 광물로 성장하고 여러 미생물개체 및 유기분비물과의 결합을 통해 그 크기가 수 ${\mu}m$ 이상으로 커져가는 것을 확인하였다. 이러한 미생물에 의한 우라늄 광물의 성장 및 결합은 방사성폐기물처분장의 우라늄 거동에 큰 영향을 끼칠 수 있으며, 특별히 본 실험에서 관찰한 생지화학적인 금속환원미생물의 역할에 의해 지하 우라늄의 이동이 상당히 지연되는 효과를 거둘 수 있을 것으로 사료된다.

EPMA를 이용한 U3Si/Al 조사 핵연료의 반응층 분석 (EPMA Analysis of Inter-reaction Layer in Irradiated U3Si-Al Fuels)

  • 정양홍;유병옥;김희문;박종만;김명한
    • 분석과학
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    • 제17권4호
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    • pp.355-362
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    • 2004
  • 하나로 원자로에서 조사된 최대 선출력이 121 kW/m이고, 63 at%의 평균 연소도를 갖는 $U_3Si-Al$ 원심 분무 고출력 핵연료를 EPMA를 이용하여 파단면 관찰 및 반응층에 대한 핵분열 생성물을 분석 하였다. 조사된 고출력 $U_3Si-Al$ 핵연료를 EPMA로 화학 조성을 분석하기 위해 선행조건은 방사능 허용 한도가 $3{\times}10^{10}Bq$ 이하로 제한되는 EPMA 기기에 부합 될 수 있게 시험 시편을 최소화 하기 위한 작업이다. 시험 조건에 부합될 수 있는 시편의 제조를 위해 핵연료 천공 장치를 제작하였으며, 천공 장치를 사용하여 ${\Phi}1.57{\times}2mm$의 크기를 갖는 시료를 만들었다. 천공 된 시료를 파단 시편과 연마 시편으로 제조하여 파단면의 관찰 및 반응층(Inter-reaction layer)과 산화층에 대한 EPMA 분석을 수행하였다. 두께가 $16{\mu}m$인 반응층에 대한 평균값은 $UO_2$를 표준 시편으로 calibration한 경우의 조성은 $U_{2.84}$ Si $Al_{14}$ 이였으며, 시험 시편으로 calibration한 경우의 조성은 $U_{3.24}$ Si $Al_{14.1}$ 였다. 또한 반응층에서 핵분열 생성물의 조성을 분석하였으며, 반응층에서의 금속 석출물(metallic precipitates)의 생성은 확인할 수 없었다. 시험 시편의 산화층 조성은 $Ai_2O_3$ 임을 확인했다.

중성자 회절에 의한 산화우라늄 핵연료 분말의 결정크기 측정 (Crystallite Size Measurement of Uranium Oxide Fuel Powders by Neutron Diffraction)

  • 류호진;강권호;문제선;송기찬;최용남
    • 한국분말재료학회지
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    • 제10권5호
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    • pp.318-324
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    • 2003
  • The nano-scale crystallite sizes of uranium oxide powders in simulated spent fuel were measured by the neutron diffraction line broadening method in order to analyze the sintering behavior of the dry process fuel. The mixed $UO_2$ and fission product powders were dry-milled in an attritor for 30, 60, and 120 min. The diffraction patterns of the powders were obtained by using the high resolution powder diffractometer in the HANARO research reactor. Diffraction line broadening due to crystallite size was measured using various techniques such as the Stokes' deconvolution, profile fitting methods using Cauchy function, Gaussian function, and Voigt function, and the Warren-Averbach method. The non-uniform strain, stacking fault and twin probability were measured using the information from the diffraction pattern. The realistic crystallite size could be obtained after separation of the contribution from the non-uniform strain, stacking fault and twin.

400-700 $^{\circ}C$의 온도범위에서 모의 핵연료의 산화거동 (Oxidation Behavior of the Simulated Supent Fuel at 400-$700^{\circ}C$)

  • 강권호
    • 한국분말재료학회지
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    • 제6권3호
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    • pp.209-214
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    • 1999
  • The oxidation behavior of the simulated spent fuel of burn up 33 MWD/kgU was investigated to predict that of the spent fuel in the temperature ranges of 400 to $700^{\circ}C$ and was compared with those of $UO_2$. The forms of uranium oxides after the oxidation were conformed by XRD analyses. The oxidation rate at each the temperature and the activation energy were obtained. After complete oxidation, the simulated spent fuel was converted to $U_3O_8$ and pulverized to powder due to the density difference between the simulated spent fuel and uranium oxides. The activation energies were 85.35 and 30.77kJ/mol in the temperature ranges of 400$\leq$T($^{\circ}C$)$\leq$500 and 500$\leq$T($^{\circ}C$)$\leq$700, respectively.

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몬산토 촉매의 용해방법에 관한 연구 (Study on Dissolution Condition of Monsanto Catalyst)

  • 최광순;이창헌;표형열;박양순;조기수;김원호
    • 분석과학
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    • 제14권4호
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    • pp.317-323
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    • 2001
  • 아크릴로니트릴을 제조하기 위한 가암모니아 산화(ammoxidation) 공정에 쓰이는 몬산토 촉매의 용해방법을 연구하였다. 실리카가 지지체인 이 촉매는 마이크로파 용해장치를 이용하여 염산, 플루오르화 수소산 및 과산화수소의 혼합산으로 녹이는 것이 가장 효과적이었다. 이 장치로 녹일 때 용기 내의 압력이 높아 안전장치가 작동될 경우, 규소는 휘발할지라도 안티몬, 몰리브덴, 철, 비스무트 및 우라늄은 휘발하지 않았다. 유도결합 플라스마 원자방출분광법으로 측정한 결과 $SiO_2$ $50.5{\pm}0.4%$, $Sb_2O_3$ $29.6{\pm}0.6%$, $UO_2$ $10.2{\pm}0.1%$, $Fe_2O_3$ $6.1{\pm}0.1%$, $MoO_3$ $0.73{\pm}0.01%$$Bi_2O_3$ $0.49{\pm}0.01%$이었으며, 기준 값과의 상대 오차는 비스무트를 제외하고 모두 ${\pm}10%$ 이내였다.

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분광기를 이용한 우라늄산화물(UOX) 소결체의 밀도 분석 (Analysis of Sintered Density for Uranium Oxide Pellet Using Spectrophotometer)

  • 이병국;양승철;곽동용;조현광;이준호;배영문;이영우
    • 공업화학
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    • 제28권3호
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    • pp.345-350
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    • 2017
  • 원자력연료 제조공정에서 생산되는 우라늄산화물(uranium oxide, UOX) 소결체의 밀도 분석은 일반적으로 소결공정을 거친 후, 소결체의 표본을 가지고 측정한다. 본 연구에서는 우라늄산화물의 중간물질인 중우라늄산암모늄(ammonium diuranate)의 색도를 분광기(spectrophotometer)로 측정함으로써 소결공정 이전에 우라늄산화물 소결체의 밀도를 분석해 보았다. 중우라늄산암모늄 표준 샘플 5개를 통해 얻은 명도 및 색의 좌푯(L, a, b)값과 통상적인 방법으로 얻은 소결체 밀도의 상관관계 추세선을 바탕으로 표적 샘플의 밀도를 분석한 결과, L 값에 대한 소결체의 밀도 분석이 결정계수 $R^2$ 값 0.9967로 가장 신뢰성이 높게 나왔음을 확인하였다. a 값에 대한 결정계수 $R^2$ 값은 0.9534로 상관관계가 높은 편이나 L 값보다는 낮았다. 이에 반해 b 값에 대한 결정계수 $R^2$ 값은 0.4349로 상관관계가 거의 없었다.