This study focused on the development of high performance catalyst for autothermal reforming (ATR) of gasoline to produce hydrogen. The ATR was carried out over MgO/Al2O3 supported metal catalysts prepared under various experimental conditions. The catalysts before and after reaction were characterized by N2-physisorption, CO-chemisorption, SEM and XRD. The performance of supported multi-metal catalysts were better than that of supported mono-metal catalysts. Especially, it was observed that the conversion of iso-octane over prepared Ni/Fe/MgO/Al2O3 catalyst was 99.9 % comparable with commercial catalyst (ICI) and the selectivity of hydrogen over the prepared catalyst was 65% higher than ICI catalyst. Furthermore, it was identified that the sulfur tolerance of prepared catalyst was much better than ICI catalyst based on the ATR reaction of iso-octane containing sulfur of 100 ppm. Therefore, Ni/Fe/MgO/Al2O3 catalyst can be applied for a fuel reformer, hydrogen station and on-board reformer in furl cell powered vehicles.
Kim, Soo-Youn;Song, Woo-Seok;Kim, Min-Kook;Jung, Woo-Sung;Choi, Won-Chel;Park, Chong-Yun
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2010년도 제39회 하계학술대회 초록집
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pp.286-286
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2010
The lack of homogeneously sized single-walled carbon nanotubes (SWNTs) hinders their many applications because properties of SWNTs, in particular electrical conduction, are highly dependent on the diameter and chirality. Therefore, the preferential growth of SWNTs with predetermined diameters is an ultimate objective for applications of SWNTs-based nanoelectronics. It has been previously emphasized that a catalyst size is the one crucial factor to determine the CNTs diameter in chemical vapor deposition (CVD) process, giving rise to several attempts to obtain size-controllable catalyst by diverse methods, such as solid supported catalyst, metal-containing molecular nanoclusters, and nanostructured catalytic layer. In this work, diameter-controlled CNTs were synthesized using a nanostructured catalytic layer consisting of Fe/Al2O3/Si substrate. The CNTs diameter was controlled by structural modification of Al2O3 supporting layer, because Al2O3 supporting layer can affect agglomeration phenomenon induced by heat-driven surface diffusion of Fe catalytic nanoparticles at growth temperature.
합성가스에서 경질 올레핀을 합성하는 Fishcer-Tropsh 반응을 위하여 다양한 조성을 가지는 구형 철-알루미늄 촉매를 졸-겔 오일법으로 합성하였다. 합성된 구형 촉매를 이용하여 다양한 특성분석 및 반응성능을 측정하였다. 촉매의 비표 면적은 철의 비율이 증가할수록 감소하였고, CO 전환율은 Al/Fe비가 1.5인 촉매가 가장 우수하였다. 올레핀 선택도는 Al/Fe비에 영향을 받지 않았다. 함침법을 이용하여 K를 첨가한 경우 반응특성에 영향을 주었다. 첨가한 K의 농도가 증가할수록 초기 CO 전환율과 올레핀 선택도는 향상됐지만 촉매의 활성도는 급격히 감소하였다.
NiO catalysts/$Al_2O_3$/FeCrAl alloy foam for hydrogen production was prepared using atomic layer deposition (ALD) and subsequent dip-coating methods. FeCrAl alloy foam and $Al_2O_3$ inter-layer were used as catalyst supports. To improve the dispersion and stability of NiO catalysts, an $Al_2O_3$ inter-layer was introduced and their thickness was systematically controlled to 0, 20, 50 and 80 nm using an ALD technique. The structural, chemical bonding and morphological properties (including dispersion) of the NiO catalysts/$Al_2O_3$/FeCrAl alloy foam were characterized by X-ray diffraction, X-ray photoelectron spectroscopy, field-emission scanning electron microscopy and scanning electron microscopy-energy dispersive spectroscopy. In particular, to evaluate the stability of the NiO catalysts grown on $Al_2O_3$/FeCrAl alloy foam, chronoamperometry tests were performed and then the ingredient amounts of electrolytes were analyzed via inductively coupled plasma spectrometer. We found that the introduction of $Al_2O_3$ inter-layer improved the dispersion and stability of the NiO catalysts on the supports. Thus, when an $Al_2O_3$ inter-layer with a 80 nm thickness was grown between the FeCrAl alloy foam and the NiO catalysts, it indicated improved dispersion and stability of the NiO catalysts compared to the other samples. The performance improvement can be explained by optimum thickness of $Al_2O_3$ inter-layer resulting from the role of a passivation layer.
프로페인($C_3H_8$)의 건식 개질($CO_2$ 개질)을 통한 합성 가스($H_2$와 CO 혼합물) 제조를 위해 $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매가 충진된 유전체 장벽 방전 플라즈마 반응기를 사용하였다. 열 또는 플라즈마에 의해 환원된 $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매를 사용하여 $C_3H_8/CO_2$ 비율 1/3, 총 유량 $300mL\;min^{-1}$에서 플라즈마-촉매 건식 개질을 수행하였다. 건식 개질에 대한 촉매 활성은 온도범위 $500{\sim}600^{\circ}C$에서 평가되었다. $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매 제조를 위해 전구물질 수용액(질산니켈, 질산세륨)으로 함침된 ${\gamma}-Al_2O_3$를 공기 분위기에서 소성시킨 후, $H_2/Ar$ 분위기에서 환원시켰다. 촉매 특성 조사에는 X-선 회절분석기(XRD), 투과전자현미경(TEM), 전계 방출 주사전자현미경(FE-SEM), 승온 탈착($H_2-TPD$, $CO_2-TPD$) 및 라만 분광기가 이용되었다. 열로 환원된 촉매와 비교하면 플라즈마 방전하에서 환원된 $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$ 촉매가 개질 반응을 통한 합성 가스 생산에서 보다 우수한 촉매 활성을 나타내었다. 또한, 플라즈마로 환원된 $Ni-CeO_2/{\gamma}-Al_2O_3$가 개질 반응의 문제점인 탄소퇴적 관점에서 장기 촉매 안정성을 보여주었다.
비정질알루미나와 기공형성제를 물과 혼합하여 원통형으로 성형하고 수화, 건조 및 소성하여 직경 5mm의 ${\gamma}$알루미나 펠릿을 제조하였다. 이를 Fe$(NO_{3})_{3}$.$9H{2}O$ 용액과 $CH{3}COOH$ 혼합용액에 침척시키고 $200^{\circ}C$ 온도로 3시간 수열처리 하여 펠릿을 담지시킨 후 건조와 소성공정을 통하여 촉매를 제조하였다. 이와 같이 수열법에 의해 제조딘 산화철 담지${\gamma}$알루미나 촉매를 환경촉매로 적용하기 위해 4-chlorophenol과 같은 난분해성물질을 촉매를 사용하지 않는 오존단독공정과 촉매를 사용하는 촉매오존(catalytic ozonation)공정으로 구분하여 OH 라티칼 전환반응 개시제로서의 기능과 그 분해특성을 비교하였다.
금속산화물이 담지된 허니컴 형상의 플라즈마-촉매 반응기를 이용하여 아이소프로필 알코올(isopropyl alcohol, IPA) 저감 및 부산물 생성 거동에 대해 조사하였다. 허니컴 형상의 다공질 세라믹 지지체(주성분: ${\alpha}-Al_2O_3$)에 금속산화물로 산화철($Fe_2O_3$) 또는 산화구리(CuO)를 담지시킨 후, 이 촉매가 동축 원통형 전극구조 내부에 위치하도록 플라즈마-촉매 반응기를 구성하였다. 플라즈마 반응에 의한 IPA 분해속도가 매우 빨랐기 때문에 IPA 분해효율 자체는 금속산화물 담지 여부 및 금속산화물 종류에 관계없이 유사한 것으로 나타났으나, 부산물 생성거동은 촉매종류에 따라 큰 차이를 보여주었다. 아세톤, 폼알데하이드, 아세트알데하이드, 메테인, 일산화탄소 등의 유해 부산물 농도는 $Fe_2O_3/{\alpha}-Al_2O_3$ < $CuO/{\alpha}-Al_2O_3$ < ${\alpha}-Al_2O_3$ 순으로 높게 나타났다. 유량 $1L\;min^{-1}$, IPA 초기농도 5,000 ppm(산소: 10%), 방전전력 47 W의 조건에서 얻어진 $CO_2$ 선택도는 ${\alpha}-Al_2O_3$, $CuO/{\alpha}-Al_2O_3$, $Fe_2O_3/{\alpha}-Al_2O_3$에 대해 각각 40, 80, 95%로서 $Fe_2O_3/{\alpha}-Al_2O_3$가 플라즈마-촉매를 이용한 IPA의 산화에 가장 효과적인 것으로 나타났다. 플라즈마를 단독으로 사용하여 휘발성유기화합물을 분해할 경우 타르형태의 생성물이 반응기에 퇴적되는 문제점이 있으나, 플라즈마-촉매 공정에서는 이러한 현상이 관찰되지 않았으며 촉매의 활성이 그대로 유지되었다.
톨루엔은 섬유산업 공정에서 발생하는 주요한 유해성 대기 오염원으로 간주된다. 본 연구에서는 ${\gamma}-Al_2O_3$를 지지체로 한 전이 금속 산화물 촉매(Cu, Mn, V, Cr, Co, Ni, Ce, Sn, Fe, Sr, Cs, Mo, La, W, Zn)를 제조하여 톨루엔 완전 산화 반응을 조사하였다. XRD, FE-SEM, BET와 TPR 기법을 사용하여 금속 촉매의 특성을 조사하였다. 촉매 가운데 Cu/${\gamma}-Al_2O_3$ 촉매가 가장 우수한 활성을 보여주었다. BET결과 촉매 활성의 증가는 비표면적과는 관련이 적은 것으로 나타났으며, X선 회절 분석에서 대부분의 촉매들이 무정형으로 존재함이 관찰되었다. FE-SEM을 관찰한 결과, 전이금속 산화물 촉매 중 구리산화물 촉매가 지지체 표면에 고르게 분산되어 있음을 확인할 수 있었다. 톨루엔 산화반응에 따른 촉매활성 효과는 ${\gamma}-Al_2O_3$ 지지체 위에 전이금속 산화물 촉매가 고르게 분산된 점과 촉매 표면의 우수한 환원 특성에 기인하는 것으로 설명할 수 있었다.
CuFeOx/$Al_2O_3$ catalysts are developed for the use in sulfuric acid decomposition which is a subcycle in thermochemical iodine-sulfur cycle to split water into hydrogen and oxygen. Both Cu and Fe components are co-precipitated with Al component to enhance distribution of active components. Developed catalysts are improved in the capability of sulfuric acid decomposition and endurance under highly acidic environment compared to commercial catalysts such as Pt/$Al_2O_3$ and $2CuO{\cdot}Cr_2O_3$. Developed CuFeAlOx catalysts exhibited higher sulfuric acid decomposition ability than $2CuO{\cdot}Cr_2O_3$ and longer endurance trends than Pt/$Al_2O_3$ maintaining comparable performance, respectively.
최근 지구 온난화가 인식되어지면서 이산화탄소는 지구 온난화 기여도의 55%를 차지하는 주 온실기체로 알려지고 있다. 또한 에너지 수급체계를 고려하였을 경우 최근 수십 년 동안 새로운 에너지원에 대한 연구와 개발이 진행되어 원자력 발전과 같은 대체 에너지가 에너지원의 상당 부분을 기여하고 있으나 이와 같은 노력에도 불구하고 화석에너지는 전체 에너지의 50% 이상을 차지하고 있다(에너지관리 공단, 2001). (중략)
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[게시일 2004년 10월 1일]
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