높은 광흡수 계수를$(1{\times}10^5cm^{-1})$ 가지는 CIGS는 Ga의 비율에 따라서 밴드갭을 조절할 수 있다는 장점을 지니고 있다. CIGS의 밴드갭은 Ga의 비율에 따라 $CuInSe_2$(Eg: 1.0 eV)에서 $CuGaSe_2$(Eg: 1.68 eV)까지의 범위에 존재하며, 태양전지에 서 이상적인 fill factor 모양을 가지도록 Ga의 비율을 높게 조성한다. CIGS 흡수층을 제작하는 방법에는 co-evaporator 방식이 가장 널리 사용되며 연구되고 있다. 이에 본 연구에서는 수평 형태의 hydride vapor transport (HVT)법을 고안하여 CIGS 나노 구조 및 에피성장을 시도하였다. HVT법은 $N_2$ 분위기에서 원료부의 CIGS 혼합물을 HCl과 반응시켜 염화물 기체상태로 변환 후 growth zone까지 이동하여 성장을 하는 방식이다. 성장기판은 c-$Al_2O_3$ 기판과 u-GaN을 사용하였다. 성장 후 field emission scanning electron microscopy(FE-SEM)과 energy dispersive spectrometer(EDS)를 이용하여 관찰하였다.
$Cu(In,Ga)Se_2$ (CIGS) thin films have been used as a light absorbing layer in high-efficiency solar cells. In order to improve the quality of the CIGS thin film, often selenization step is applied. Especially when the thin film was formed by non-vacuum powder process, selenization can help to induce grain growth of powder and densification of the thin film. However, selenization is not trivial. It requires either the use of toxic gas, $H_2Se$, or expensive equipment which raises the overall manufacturing cost. Herein, we would like to deliver a new, simple method for selenization. In this method, instead of using a costly two-zone furnace, use of a regular tube furnace is required and selenium is supplied by a mixture of selenium and ceramic powder such as alumina. By adjusting the ratio of selenium vs. alumina powder, selenium vaporization can be carefully controlled. Under the optimized condition, steady supply of selenium vapor was possible which was evidently shown by large grain growth of CIGS within a thin powder layer.
I-III-VI2 chalcopyrite compounds, particularly copper, indium, gallium selenide(Cu(InxGa1-x)Se2, CIGS), are effective light-absorbing materials in thin-film solar application. They are direct band-gap semiconductors with correspondingly high optical absorption coefficients. Also they are stable under long-term excitation. CIS (CIGS) solar cell reached conversion efficiencies as high as 19.5%. Several methods to prepare CIS (CIGS) absorber films have been reported, such as co-evaporation, sputtering, selenization, and electrodeposition. Until now, co-evaporation is the most successful technique for the preparation of CIS (CIGS) in terms of solar efficiency, but it seems difficult to scale up. CIS solar cells have been hindered by high costs associated with a fabrication process. Therefore, inorganic colloidal ink suitable for a scalable coating process could be a key step in the development of low-cost solar cells. Here, we will present the preparation of CIS photo absorption layer by a solution process using novel metal precursors. Chalcopyrite copper indium diselenide (CuInSe2) nanocrystals ranging from 5 to 20nm in diameter were synthesized by arrested precipitation in solution. For the fabrication of CIS photo absorption layer, the CuInSe2 colloidal ink was prepared by dispersing in organic solvent and used to drop-casting on molybdenum substrate. We have characterized the nanoparticless and CIS layer by XRD, SEM, TEM, and ICP.
The stochiometric mix of evaporating materials for the CuInSe$_2$ single crystal thin films was prepared from horizontal furnace. To obtain the single crystal thin films, CuInSe$_2$ mixed crystal was deposited on thoroughly etched semi-insulating GaAs(100) substrate by the Hot Wall Epitaxy (HWE) system. The source and substrate temperature were 62$0^{\circ}C$ and 41$0^{\circ}C$, respectively. The crystalline structure of single crystal thin films was investigated by the photoluminescence and double crystal X-ray diffraction (DCXD). The carrier density and mobility of CuInSe$_2$ single crystal thin films measured from Hall effect by van der Pauw method are 9.62$\times$10$^{16}$ cm$^{-3}$ , 296 $\textrm{cm}^2$/V.s at 293 K, respectively From the photocurrent spectrum by illumination of perpendicular light on the c-axis of the CuInSe$_2$ single crystal thin film, we have found that the values of spin orbit splitting ΔSo and the crystal field splitting ΔCr were 6.1 meV and 175.2 meV at 10 K, respectively. From the photoluminescence measurement on CuInSe$_2$ single crystal thin film, we observed free excition (Ex) existing only high quality crystal and neutral bound exiciton (D$^{\circ}$,X) having very strong peak intensity. Then, the full-width-at -half-maximum(FWHM) and binding energy of neutral donor bound excition were 7 meV and 5.9 meV, respectivity. By Haynes rule, an activation energy of impurity was 59 meV.
The stochiometric mix of evaporating materials for the CuInSe$_2$ single crystal thin films was prepared from horizontal furnace. To obtain the single crystal thin films, CuInSe$_2$ mixed crystal was deposited on thoroughly etched semi-insulating GaAs(100) substrate by the Hot Wall Epitaxy(HWE) system. The source and substrate temperature were 62$0^{\circ}C$ and 41$0^{\circ}C$, respectively. The crystalline structure of single crystal thin films was investigated by the photoluminescence and double crystal X-ray diffraction (DCXD). The carrier density and mobility of CuInSe$_2$ single crystal thin films measured from Hall effect fby van der Pauw method are 9.62x10$^{16}$ cm$^{-3}$ , 296$\textrm{cm}^2$/V.s at 293 K, respectively. From the photocurrent spectrum by illumination of perpendicular light on the c-axis of the CuInSe$_2$ single crystal thin film we have found that he values of spin orbit splitting ΔSo and the crystal field splitting ΔCr were 6.1 meV and 175.2 meV at 10K, respectively. From the photoluminescence measurement on CuInSe$_2$ single crystal thin film we observed free excition (Ex) existing only high quality crystal and neutral bound exiciton (D$^{\circ}$,X) having very strong peak intensity. Then, the full-width-at-half-maximum(FWHM) and binding energy of neutral donor bound excition were 7meV and 5.9meV, respectivity. by Haynes rule, an activation energy of impurity was 50 meV.
CIS(CuInSe2)계 화합물 태양전지는 높은 광흡수계수와 열적 안정성으로 고효율의 태양전지 제조가 가능하여 화합물 태양전지용 광흡수층으로서 매우 이상적이다. 또한 In 일부를 Ga으로 치환하여 밴드갭을 조절할 수 있는 장점이 있다. 미국 NREL에서는 Co-evaporation 방법을 이용해 20%의 에너지 변환 효율을 달성하였다고 보고된바가 있다. 본 연구에서는 미국의 NREL과 같은 3 stage 방식을 이용하여 광흡수층을 제조하고자 한다. 본 실험에서는 Se 증기압을 각각 $200^{\circ}C$, $230^{\circ}C$, $240^{\circ}C$, $245^{\circ}C$로 달리 하며 실험을 실시하였다. 이때 1st stage의 시간은 15분으로 고정하였으며 기판온도는 약 $250^{\circ}C$로 고정 하였다. 2nd stage는 실시간 온도 감지 장치를 이용하여 Cu와 In+Ga의 조성비가 1:1이 되는 시간을 기준으로 Cu의 조성을 30%더 높게 조절하였으며 기판 온도는 약 $520^{\circ}C$로 고정 후 실험을 실시하였다. 3rd stage의 경우 Cu poor 조성으로 조절하기 위해 모든 조건을 10분으로 고정 후 실험을 실시하였다. 각각의 Se 증기압에 따른 물리적, 전기적 특성을 알아보기 위해 FE-SEM, EDS, XRD 분석을 실시하였다. 본 연구에서 기판은 Na이 첨가되어있는 soda-lime glass를 사용 하였으며 후면 전극으로 약60nm 두께의 Mo를 DC Sputtering 방법을 이용해 증착 하였다.
신 기후변화대응(Post 2020)을 위한 대체에너지의 역할과 더불어 태양전지의 중요성이 높아져 가고 있다. 태양전지의 종류는 크게 재료관점에서 보면 유기물과 무기물 계열로 구분할 수 있지만 대규모 발전역할에서는 현재까지 실리콘과 같이 양산성과 안정성 기반의 무기물 태양전지가 주된 역할을 하고 있다. 특히 최근 몇 년간 화합물반도체 태양전지에 대한 연구는 급속도로 가속화되면서 3-5족 적층형 태양전지, chalcopyrite 계열 $CuInGa(S,Se)_2$ (CIGSSe) 태양전지와 kesterite 계열 $Cu_2ZnSn(S,Se)_4$ (CZTSSe) 태양전지 연구가 대표적으로 주류를 이루어 왔다. 따라서 화합물반도체 태양전지에서 주류를 이루고 있는 3-5족 적층형, CIGSSe 및 CZTSSe 태양전지들의 연구개발동향 및 기술적인 주요내용들에 대해 소개하고자 한다.
The stochiometric mix of evaporating materials for the $CdGa_{2}Se_{4}$ single crystal thin films was prepared from horizontal furnace. To obtain the single crystal thin films, $CdGa_{2}Se_{4}$ mixed crystal was deposited on thoroughly etched semi-insulating GaAs(100) substrate by the Hot Wall Epitaxy (HWE) system. The source and substrate temperature were $630^{\circ}C$ and $420^{\circ}C$, respectively. The crystalline structure of single crystal thin films was investigated by the photoluminescence and double crystal X-ray diffraction (DCXD). The carrier density and mobility of $CdGa_{2}Se_{4}$ single crystal thin films measured from Hall effect by van der Pauw method are $8.27{\times}10^{17}cm^{-3},345cm^{2}/V{\cdot}s$ at 293 K, respectively. From the photocurrent spectrum by illumination of perpendicular light on the c-axis of the $CuInSe_{2}$ single crystal thin film, we have found that the values of spin orbit splitting $\Delta$ So and the crystal field splitting $\Delta$Cr were 106.5 meV and 418.9 meV at 10 K, respectively. From the photoluminescence measurement on $CdGa_{2}Se_{4}$ single crystal thin film, we observed free excition (Ex) existing only high Quality crystal and neutral bound exiciton $(D^{0},X)$ having very strong peak intensity. Then, the full-width-at-half-maximum(FWHM) and binding energy of neutral donor bound excition were 8 meV and 13.7 meV, respectivity. By Haynes rule, an activation energy of impurity was 137 meV.
The stochiometric mix of evaporating materials for the CdGa$_2$Se$_4$ single crystal thin films was prepared from horizontal furnace. To obtain the single crystal thin films, CdGa$_2$Se$_4$ mixed crystal was deposited on thoroughly etched semi-insulating GaAs(100) substrate by the Hot Wall Epitaxy (HWE) system. The source and substrate temperature were 630$^{\circ}C$ and 420$^{\circ}C$, respectively. The crystalline structure of single crystal thin films was investigated by the photoluminescence and double crystal X-ray diffraction (DCXD). The carrier density and mobility of CdGa$_2$Se$_4$ single crystal thin films measured from Hall erect by van der Pauw method are 8.27x10$\^$17/ cm$\^$-3/, 345 $\textrm{cm}^2$/V$.$s at 293 K, respectively. From the Photocurrent spectrum by illumination of perpendicular light on the c-axis of the CuInSe$_2$ single crystal thin film, we have found that the values of spin orbit splitting ΔSo and the crystal field splitting ΔCr were 106.5 meV and 418.9 meV at 10 K, respectively. From the photoluminescence measurement on CdGa$_2$Se$_4$ single crystal thin film, we observed free excition (E$\_$X/) existing only high quality crystal and neutral bound exiciton (D$\^$0/,X) having very strong peak intensity. Then, the full-width-at-half-maximum(FWHM) and binding energy of neutral donor bound excision were 8 meV and 13.7 meV, respectivity. By Haynes rule, an activation energy of impurity was 137 meV,
I-III-VI족 화합물 반도체인 $CuInS_2$(CIS) 박막은 Cu(In,Ga)$Se_2$에 비해서 독성원소를 사용하지 않으므로 환경 친화적이고 Ga, Se를 사용하지 않아 조성의 조절이 쉬우며 태양전지의 이상적인 밴드갭인 1.5 eV에 근접한 1.53 eV의 직접천이형 에너지 밴드갭을 가지고 있어 태양전지의 광흡수층으로써 유망한 재료이다. CIS 박막 증착에는 다양한 방법이 있으며 본 연구에서는 chamber를 진공으로 만들고 CIS를 구성하는 용액으로부터 미립자화 된 입자를 노즐을 통하여 팽창시켜 에어로졸을 생성하고 입자들의 운동에너지를 증착에 직접 이용 할 수 있는 Aerosol Jet Deposition (AJD)라는 방법을 이용하려고 한다. 이 방법은 높은 증착속도로 우수한 박막을 성장시킬 수 있는 저비용 및 단순공정으로 CIS를 증착 할 수 있는 새로운 방법이다. 물을 용매로 하여 수용액 상태의 $CuCl_2{\cdot}2H_2O$, $InCl_3$, $(NH_2)_2CS$를 혼합하여 CIS 용액을 제조하고 carrier gas를 주입하여 CIS 용액을 노즐로 이동시켜 팽창시킨다. 용액이 팽창되면서 온도가 감소하여 응축이 일어나며 이 응축된 용액이 가열된 기판 위에 충돌하여 용매가 증발하면서 결정화된 CIS가 증착이 된다. CIS의 특성은 용액의 전구체 비율, 기판 온도, 팽창 전 압력, chamber 압력 등의 영향을 받는데 본 연구에서는 기판 온도를 증착변수로 선택하여 CIS 박막을 증착하고 박막의 특성을 고찰하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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