The $SO_2$ reduction using CO and $H_2$ over Sn-Zr based catalysts was performed in this study. Sn-Zr based catalysts with Sn/Zr molar ratio (0/1, 1/4, 1/1, 2/1, 3/1, 1/0) were prepared by the precipitation and co-precipitation method. The effect of the temperature on the reaction characteristics of the $SO_2$ reduction with a reducing agent such as $H_2$ and CO was investigated under the conditions of space velocity of $10,000ml/g_{-cat.}h$, $([CO(or\;H_2)]/[SO_2])$ of 2.0. As a result, the activity of Sn-Zr based catalysts were higher than $SnO_2$ and $ZrO_2$. The reactivity for the $SO_2$ reduction with CO was higher than that with $H_2$, and sulfur yield in the $SO_2$ reduction by $H_2$ was higher than that by CO. The reactivity for the $SO_2$ reduction with $H_2$ was increased with the reaction temperature regardless of Sn-Zr based catalyst with a Sn/Zr molar ratio. $SnO_2-ZrO_2$ (Sn/Zr=1/4) had highest activity at $550^{\circ}C$, in the $SO_2$ reduction with $H_2$ and $SO_2$ conversion of 94.4% and sulfur yield of 66.4% were obtained at $550^{\circ}C$. On the other hand, in the $SO_2$ reduction by CO, the reactivity was decreased with the increase over $325^{\circ}C$. At the optimal temperature of $325^{\circ}C$, $SO_2$ conversion and sulfur yield were about 100% and 99.5%, respectively, in the $SO_2$ reduction over $SnO_2-ZrO_2$ (Sn/Zr=3/1). Also, the $SO_2$ reduction using syngas with $CO/H_2$ ratio over $SnO_2-ZrO_2$ (Sn/Zr=2/1) was performed in order to investigate the application possibility of the simulated coal gas as the reductant in DSRP. As a result, the reactivity of the $SO_2$ reduction using syngas with $CO/H_2$ ratio was increased with increasing the CO content of syngas. Therefore, it could be known that DSRP using the simulated coal gas over Sn-Zr based catalyst is possible to be realized in IGCC system
Spherical nanosized cobalt powder with an average size of 150-400 nm was successfully prepared at room temperature from cobalt sulfate heptahydrate ($CoSO_4{\cdot}7H_2O$). Wet chemical reduction method was adopted to synthesize nano cobalt powder and hypophosphorous acid ($H_3PO_2$) was used as reduction agent. Both the HCP and the FCC Co phase were developed while $CoSO_4{\cdot}7H_2O$ concentration ranged from 0.7 M to 1.1 M. Secondary phase such as $Co(OH)_2$ and $CO_3O_4$ were also observed. Peaks for the crystalline Co phase having HCP and FCC structure crystallized as increasing the concentration of $H_3PO_2$, indicating that the amount of reduction agent was enough to reduce $Co(OH)_2$. Consequently, a homogeneous Co phase could be developed without second phase when the $H_3PO_2/CoSO_4{\cdot}7H_2O$ ratio exceeded 7.
A twt -step carbothermal reduction scheme has been employed for the synthesis of SiC whiskers in an Ar or a H2 atmosphere via vapor-solid two-stage and vapor-liquid-solid growth mechanism respectively. It has been shown that the whisker growth proceed through the following reaction mechanism in an Ar at-mosphere : SiO2(S)+C(s)-SiO(v)+CO(v) SiO(v)3CO(v)=SiC(s)whisker+2CO2(v) 2C(s)+2CO2(v)=4CO(v) the third reaction appears to be the rate-controlling reaction since the overall reaction rates are dominated by the carbon which is participated in this reaction. The whisker growth proceeded through the following reaction mechaism in a H2 atmosphere : SiO2(s)+C(s)=SiO(v)+CO(v) 2C(s)+4H2(v)=2CH4(v) SiO(v)+2CH4(v)=SiC(s)whisker+CO(v)+4H2(v) The first reaction appears to be the rate-controlling reaction since the overall reaction rates are enhanced byincreasing the SiO vapor generation rate.
Schiff base ligands such as $SOPDH_2$, $SNDH_2$, $EBNH_2$, and $PBNH_2$ and their Co(II) complexes such as [$Co(II)(SND)(H_2O)_2$], [$Co(II)(SOPD)(H_2O)_2$], [$Co(II)(EBN)(H_2O)$], and [$Co(II)(PBN)(H_2O)$] have been synthesized. The mole ratio of Shiff base ligand to cobalt(II) for the Co(II) complexes was found to be 1:1. Also these complexes have been configurated with hexa-coordination. Reduction of dioxygen was investigated by cyclic voltammetry at glassy carbon electrodes modified with Schiff base Co(II) complexes in 1 M KOH aqueous solution. At modified glassy carbon electrode with Schiff base Co(II) complexes, reduction peak current of oxygen was increased and peak potential was shifted to more positive direction compared to bare glassy carbon electrode. The electrokinetic parameters such as number of electron and exchange rate constant were calculated from the results of cyclic voltammogrms. The reduction of dioxygen at glassy carbon electrode has been $2e^-$ reaction pathway. Exchange rate constant at glassy carbon electrode modified with Co(II) complexes was increased 2~10 times compared to bare electrode.
The electrocatalytic reduction of dioxygen by Co(TTFP)(Y)2 {Y=H2O or HO-} is investigated by cyclic voltammetry, spectroelectrochemistry, hydrodynamic voltammetry at a glassy carbon electrode in dioxygen-saturated aqueous solutions. Electrocatalytic reduction of dioxygen by CoⅡ(TTFP)(Y)2 establishes a pathway of 2e- reduction to form hydrogen peroxide, and then the generated hydrogen peroxide is reduced to water by CoⅠ(TTFP)(Y)2 at more negative potential. CoⅡ(TTFP)(Y)2 may bind dioxygen to produce the adduct complex [CoⅡ-O2 or CoⅢ-O2] which exhibits a Soret band at 411 nm and Q band at 531 nm.
The CO reduction characteristics of hot air stream diluted with exhaust gas in a perfectly stirred reactor (PSR) were investigated numerically. The dilution ratio ($\Omega$), inlet temperature ($T_{in}$), and residence time ($\tau$) were considered as parameters to investigate the effects of those on the emission indices for CO and $CO_2$ (EICO and $EICO_2$). The roles of dominant reactions and the production rates of major species were analyzed. It was found from the EICO trend that the supplied CO in the air stream was consumed. The EICO increased negatively with $T_{in}$ at fixed $\tau$ regardless of $\Omega$. However, the magnitude of EICO and minimum inlet temperature for CO reduction showed complicated trend according to the variation of $\tau$. It was identified that the OH radical, generated from the reactions, $O_2+H{\leftrightarrow}O+OH$ and $2OH{\leftrightarrow}H+H_2O$, affected the CO reduction by the reaction, $CO+OH{\leftrightarrow}H+CO_2$. However, the CO emission ratio increased at sufficiently high inlet temperature range due to the thermal dissociation of $CO_2$.
Min Gwan, Ha;Donghoon, Shin;Jeawoo, Jung;Emilio, Audasso;Juhun, Song;Yong-Tae, Kim;Hee-Young, Park;Hyun S., Park;Youngseung, Na;Jong Hyun, Jang
Journal of Electrochemical Science and Technology
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v.13
no.4
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pp.462-471
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2022
In this study, the electrochemical impedance characteristics of CO2/H2O co-reduction to produce CO/H2 syngas were investigated in a low-temperature single cell. The effect of the operating conditions on the single-cell performance was evaluated at different feed concentrations and cell voltages, and the corresponding electrochemical impedance spectroscopy (EIS) data were collected and analyzed. The Nyquist plots exhibited two semicircles with separated characteristic frequencies of approximately 1 kHz and tens of Hz. The high-frequency semicircles, which depend only on the catholyte concentration, could be correlated to the charge transfer processes in competitive CO2 reduction and hydrogen evolution reactions at the cathodes. The EIS characteristics of the CO2/H2O co-reduction single cell could be explained by the equivalent circuit suggested in this study. In this circuit, the cathodic mass transfer and anodic charge transfer processes are collectively represented by a parallel combination of resistance and a constant phase element to show low-frequency semicircles. Through nonlinear fitting using the equivalent circuit, the parameters for each electrochemical element, such as polarization resistances for high- and low-frequency processes, could be quantified as functions of feed concentration and cell voltage.
The electrocatalytic reduction of molecular oxygen was investigated with a Co(II)-glyoxal bis(2-hydroxyanil) complex coated-glassy carbon (GC) electrode in aqueous media. The reduction of $O_2$ at the modified electrode was an irreversible and diffusion-controlled reaction. The complex coated-GC electrode demonstrated an excellent electrocatalytic effect for $O_2$ reduction in an acetate buffer solution of pH 3.2. The coated electrode made the $O_2$ reduction potential shift of 60-510 mV in a positive direction compared to the bare GC electrode depending on pH. The Co(II)-glyoxal bis(2-hydroxyanil) coated electrode converted about 51% of the $O_2$ to $H_2O_2$ via a two-electron reduction pathway, with the balance converted to H_2O$.
Oxidation behaviours of ash free coal (AFC), carbon, and H2 fuels were investigated with a coin type molten carbonate fuel cell. Because AFC has no electrical conductivity, its oxidation occurs via gasification to H2 and CO. An interesting behaviour of mass transfer resistance reduction at higher current density was observed. Since the anode reaction has the positive reaction order of H2, CO2 and H2O, the lack of CO2 and H2O from AFC results in a significant mass transfer resistance. However, the anode products of CO2 and H2O at higher current densities raise their partial pressure and mitigate the resistance. The addition of CO2 to AFC reduced the resistance sufficiently, thus the resistance reduction at higher current densities did not appear. Electrochemical impedance results also indicate that the addition of CO2 reduces mass transfer resistance. Carbon and H2 fuels without CO2 and H2O also show similar behaviour to AFC: mass transfer resistance is diminished by raising current density and adding CO2.
Seo, Dahee;Ryou, Heejoong;Seo, Jong Hyun;Hwang, Wan Sik
Journal of the Korean Institute of Electrical and Electronic Material Engineers
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v.35
no.3
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pp.308-310
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2022
Ultrawide bandgap gallium oxide (Ga2O3) semiconductors are known to have excellent photocatalytic properties due to their high redox potential. In this study, CO2 reduction is demonstrated using nanostructured Ga2O3 photocatalyst under ultraviolet (254 nm) light source conditions. After the CO2 reduction, C2H4 remained as a by-product in this work. Nanostructured Ga2O3 photocatalyst also showed an excellent endurance characteristic. Photogenerated electron-hole pairs boosted the CO2 reduction to C2H4 via nanostructured Ga2O3 photocatalyst, which is attributed to the ultrawide and almost direct bandgap characteristics of the gallium oxide semiconductor. The findings in this work could expedite the realization of CO2 reduction and a simultaneous C2H4 production using a low cost and high performance photocatalyst.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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