천연방사성핵종을 함유한 물질들은 인간 활동에 의해 인위적인 조작과정을 거치면서 농축되는 경우 방사선 노출에 따른 위해를 증가시킬 수 있다. 본 연구는 다양한 전처리 방법 및 분석 방법 간 비교를 통해 분석정확도를 평가하고 실내 건축자재 중 $^{232}Th$, $^{235}U$, $^{238}U$의 천연방사성핵종을 분석하기 위한 최적의 분석 방법을 확립하고자 하였다. ICP-MS를 이용한 실내 건축자재 중 천연방사성핵종 분석방법을 확립하기 위하여, 인증표준물질 5종을 왕수, 불산, 과염소산의 습식산화법과 용융법의 전처리법에 따른 U, Th의 분석 정확도 및 정밀도를 평가하였고, 최적의 전처리법으로써 용융법과 $Fe(OH)_3$ 공침법을 선정하였다. 확립된 분석방법을 석고보드, 벽돌, 시멘트, 페인트, 타일과 벽지 총 51 종의 실내 건축자재 시료에 적용하여 천연방사성핵종의 농도를 정량 분석하였다. 또한 동일한 시료에 대해 감마분광분석법 중 간접측정법을 사용하여 $^{238}U$, $^{232}Th$의 농도를 정량하고 ICP-MS 분석 결과와 비교하였다.
Park, Ji-Young;Lim, Jong-Myoung;Ji, Young-Yong;Lim, Chung-Sup;Jang, Byung-Uck;Chung, Kun Ho;Lee, Wanno;Kang, Mun-Ja
Journal of Radiation Protection and Research
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제41권4호
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pp.359-367
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2016
Background: As new legislation has come into force implementing radiation safety management for the use of naturally occurring radioactive materials (NORM), it is necessary to establish a rapid and accurate measurement technique. Measurement of $^{238}U$ and $^{232}Th$ using conventional methods encounter the most significant difficulties for pretreatment (e.g., purification, speciation, and dilution/enrichment) or require time-consuming processes. Therefore, in this study, the applicability of ED-XRF as a non-destructive and rapid screening method was validated for raw materials and by-product samples. Materials and Methods: A series of experiments was conducted to test the applicability for rapid screening of XRF measurement to determine activity of $^{238}U$ and $^{232}Th$ based on certified reference materials (e.g., soil, rock, phosphorus rock, bauxite, zircon, and coal ash) and NORM samples commercially used in Korea. Statistical methods were used to compare the analytical results of ED-XRF to those of certified values of certified reference materials (CRM) and inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS). Results and Discussion: Results of the XRF measurement for $^{238}U$ and $^{232}Th$ showed under 20% relative error and standard deviation. The results of the U-test were statistically significant except for the case of U in coal fly ash samples. In addition, analytical results of $^{238}U$ and $^{232}Th$ in the raw material and by-product samples using XRF and the analytical results of those using ICP-MS ($R^2{\geq}0.95$) were consistent with each other. Thus, the analytical results rapidly derived using ED-XRF were fairly reliable. Conclusion: Based on the validation results, it can be concluded that the ED-XRF analysis may be applied to rapid screening of radioactivities ($^{238}U$ and $^{232}Th$) in NORM samples.
자연계에 존재하는 $^{238}U$, $^{235}U$, $^{232}Th$ 그리고 $^{40}K$의 감마선과 베타선에 대해 토양의 흡수선량을 평가하기 위한 유효 흡수선량 환산인자를 계산하였다. 이 때 감마선과 베타선에 대한 붕괴당 에너지, 반감기, 분기율등의 핵자료들은 National Nuclear Data Center (NNDC)의 최근 자료들을 이용하였다. 본 연구에서 계산한 흡수선량 인자 및 이를 이용하여 얻은 $^{238}U$, $^{232}Th$ 그리고 $^{40}K$의 베타선과 감마선에 유효흡수선량은 1998년 Aitken의 결과와 비교적 잘 일치하였지만, $^{235}U$의 경우는 많은 차이가 있음을 확인하였다. 한국 충북 청원군 오성에 있는 선사유적지(만수리) 내의 토양에 대해 고 분해능 감마선 분광 분석 장치(HP Ge 검출기)로 지각 방사선의 감마선 스펙트럼을 측정하고, 계산된 유효 흡수선량 환산인자를 이용하여 연간방사선량을 평가하였는데, 연간방사선량이 3.8~5.9 mGy/year으로 평가되었다. 또한 Rn 이하의 붕괴 핵종을 포함하여 연간방사선량을 평가하는 경우와, 이를 포함하지 않고 연간방사선량을 평가하는 경우는 9~30 % 차이를 나타내었다. 이 흡수선량 환산인자로 토양에 존재하는 자연 방사성 동위원소들의 베타선과 감마선에 대한 유효 흡수선량 평가법이 확립하였다.
국내에서는 많은 수의 친환경 및 건강 증진을 목적으로 하는 기능성 생활제품이 생산되고 있으며 이러한 제품 제조 시 원료물질에 존재하는 모나자이트, 토르말린 등 방사능 농도가 높은 물질이 가공제품 내에 함께 유입 될 수 있어 원료물질과 함께 국민 생활과 밀접한 가공제품의 관리가 필수적이다. 이를 위해서 정확한 방사능 농도 분석 자료 및 유효성이 검증된 분석방법의 이용 및 개발이 필수적이다. 본 연구에서는 천연방사성 물질의 신속 스크리닝을 위한 ED-XRF 분석법과 정밀분석의 목적으로 ICP-MS를 이용하여 실내 건축자재 및 생활제품 내의 천연방사성핵종($^{238}U$, $^{232}Th$)의 농도를 정량분석하고 비교 및 평가하였다. 타일, 시멘트, 페인트, 벽지, 석고보드 등 총 47 종의 실내 건축자재와 건강제품, 섬유제품, 광물질 등 총 47 종의 생활 가공제품의 실제시료를 분석한 결과, ED-XRF 및 ICP-MS의 결과값은 전체적으로 1:1의 선형성을 보였으며 ED-XRF를 이용한 신속 스크리닝의 적용성과 ICP-MS를 이용한 정량분석법의 유효성을 확인하였다. 한편, 가공제품 중의 $^{238}U$, $^{232}Th$ 방사능 농도는 생활제품에 비해서 건축자재에서 상대적으로 매우 낮은 수준이었으며 특히 생활제품은 47 개 중 6 개의 제품이 원료물질의 관리기준치($1.0Bq{\cdot}g^{-1}$)를 초과(최대 $8.2Bq{\cdot}g^{-1}$)하는 것으로 평가되었다.
심해저 망간단괴가 성장할 때 단괴 주변에서 작용하는 지화학적 과정들을 규명하 기 위하여 클라리온-클리퍼톤 균열대의 한국심해연구 (KODOS-89) 지역에서 채취한 망 간 단괴에 대하여 우라늄계열 비평형기법을 적용하여 성장속도가 추정되고 그 지화학 적 의미가 해석되었다. 과잉 230-Th 방사능과 이 값이 232-Th 에 대한 방사능비의 수 직적 분포로부터 추정된 두 망간단괴의 성장 속도는 백만년 당수 밀리미터 정도였다. 퇴적물과 접해 있는 단괴 아래쪽 부분의 성장속도는 해수와 접해있는 윗쪽 부분의 성 장속도보다 2∼3배 빠르다. 단괴의 바닥부분이 빠르게 성장하는 것은 속성작용에 의한 망간의 공급으로 인한 것으로 사료된다.
한반도 중서부 서해 연안 대이작도에 산출하는 토날라이트질 편마암 시료(DE43)의 저어콘 결정에서 U-Pb 동위원소 및 희토류 원소 성분을 이차이온질량분석기를 이용하여 측정하였다. 최대 ${\sim}300{\mu}m$ 크기의 저어콘 결정들은 드물게 과성장 띠를 가진다. 고원생대 연령을 가지는 중심부와 달리 저어콘의 과성장 띠로부터 분석한 두 개의 점 분석에서 $256{\pm}23Ma(1{\sigma})$, and $221{\pm}7Ma(1{\sigma})$의 $^{206}Pb/^{238}U$ 연령을 구하였다. 이 과성장 띠들은 낮은 Th/U 비(<0.01)와 경희토류 원소가 강하게 결핍된 지화학적 특징을 보인다. 이 저어콘의 페름기-트라이아스기 겉보기 연령은 동일한 시료에서 분석한 갈렴석 $^{208}Pb/^{232}Th$ 연령($227{\pm}7Ma(t{\sigma})$)과 오차범위 내에서 일치하며, 갈렴석과 저어콘이 ~227 Ma때 평형 성장하였음을 지시한다. 한편, 동일한 시료에서 측정된 보다 더 젊은 갈렴석 $^{208}Pb/^{232}Th$ 연령과 $^{206}Pb/^{238}U$ 연령(각각 $213{\pm}4Ma(t{\sigma})$와 $186{\pm}9Ma(t{\sigma})$)은 주변에 산출하는 후기 트라이아스기 및 쥐라기 화강암의 관입에 수반된 알칼리성 유체 유입에 의한 Pb 손실에 기인한 것으로 보인다.
한국 토양내 천연방사성핵종 중 $^{238}U$, $^{232}Th$, $^{40}K$ 농도를 분석하여 거주민의 방사선피폭을 평가하였다. 분석결과 $^{238}U$, $^{232}Th$, $^{40}K$은 각각 15.77$\pm$7.27, 290.05$\pm$73.92, 750.30$\pm$165.38 Bq/kg 값을 나타냈다. 천연방사성핵종 농도를 바탕으로 산출한 흡수선량률은 213.76$\pm$46.37 nGy/hr이며, 동일 지역에서 측정한 공간감마흡수선량률은 123.90$\pm$19.18 nGy/hr이였다. 천연방사성핵종($^{238}U$, $^{232}Th$, $^{40}K$)을 대상으로 거주민의 유효선량률은 0.26 mSv/yr로 나타나 UNSCEAR에서 제시한 세계 평균유효선량률인 0.07 mSv/yr보다 높은 값을 나타냈다.
본 연구는 대구지역의 지각 ${\gamma}$-선에 의한 조사선량율을 측정하고 그에 따른 성분별 공간선량율 및 지역적 분포 등의 환경방사선 특성을 조사하였다. ${\gamma}$-선 스펙트럼의 측정에는 $4^{'}{\phi}{\times}4^{'}$ NaI(T1) 계측기와 휴대용 다중파고분석장치를 이용하여 이 지역내의 28개 지점에서 in-situ spectrometry를 수행하였으며, 측정된 스펙트럼으로부터 조사선량율을 환산하여 지각 ${\gamma}$-선의 총선량율과 일반적으로 자연방사능의 주종이 되는 $^{40}K,\;^{238}U$ 계열 및 $^{232}Th$계열의 성분별 조사 선량율을 구하였다. 조사결과 대구지역의 지각 ${\gamma}$-선에 의한 평균조사선량율은 $9.4{\mu}R/h$였으며 지점별 분포는 $7.6{\sim}11.0{\mu}R/h$ 범위로 다소 차이를 보였다. 측정시에 수반되는 기후나 우주선 등에 따른 일 변화폭을 고려한다면 지점간의 차이는 주로 표토층의 자연방사성핵종인 $^{40}K,\;^{238}U$계열 및 $^{232}Th$ 계열의 핵종에 기인함을 알 수 있었으며, 성분별 선량율은 $^{40}K\;2.9{\sim}4.6{\mu}R/h,\;^{238}U$ 계열 $1.2{\sim}3,\;1{\mu}R/h,\;^{232}Th$ 계열 $2.5{\sim}5.0{\mu}R/h$의 분포를 나타냈다.
적도 태평양 클라리온-클리퍼톤 균열대 사이의 한국심해 연구(KODOS)지역에서 채 취된 3개의 퇴적물 코아에 우라늄계열 비평형 기법을 적용하여 퇴적율과 입자교란율이 추정되었다. 과잉 토륨-230 방사능과 과잉 토륨-230/토륨-232 방사능비의 수직분포로 부터 추정된 퇴적율은 연구지역의 남동부 지역에서 천년 동안 수 밀리미터로 추정되었 으며, 북서부에서는 천년당 일 밀리미터 이하로 추정되었다. 퇴적물 시료의 방수에서 과잉 토륨-230 방사능과 과잉 토륨-230/토륨-232 방사능비가 일정한 수직분포를 보이 며 이는 저서생물등에 의한 입자 교란작용의 영향인 것으로 사료된다. 과잉 납-210의 수직농도 분포를 근거로 퇴적물 상부층과 하부층의 입자교란 속도를 추정하기 위하여 "2상자" 이류-확산 입자혼합 모델을 이용하였다. 입자혼합계수는 상부층에서는 수 10$cm^2$/y이며 하부층에서는 일 내지 수 $cm^2$/y로 추정되었다./y로 추정되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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