GEMS BrO Retrieval Sensitivity Test Using a Radiative Transfer Model

복사전달모델을 이용한 GEMS 일산화브로민 산출 민감도 시험

Abstract

To estimate errors in GEMS retrievals for bromine monoxide (BrO) total vertical column densities(VCDs), we perform a sensitivity test using synthetic spectra generated by a radiative transfer model. Hourly synthetic data are produced for 00-07 UTC on the first day of every month in Jul 2013- Jun 2014. Solution errors estimated by the optimal estimation method tend to decrease with increasing air mass factors (AMFs) but increase when AMFs are larger than 5. Interference errors induced by formaldehyde (HCHO) absorption appear to be larger with smaller BrO AMFs. Total BrO retrieval errors estimated by combining solution and interference errors show an average of 26.74±30.18% for all data samples and 60.39±133.78% for those with solar zenith angles higher than 80°. Due to interfering spectral features and measurement errors not considered in thisstudy, errorsin BrO retrievals from actual GEMS measurements may have different magnitudes from our estimates. However, the variability of errors assessed in this study is still expected to appear in the actual BrO retrievals.

GEMS의 복사 실측 자료로부터 일산화브로민(BrO) 전량 농도를 산출하기에 앞서, 복사전달모델로부터 생성된 모의자료를 이용하여 민감도 시험을 수행하였다. 산출 오차가 갖는 월간 및 일내 변동성을 고려하기 위해, 2013년 7월-2014년 6월 기간 매달 첫째 날의 00-07 UTC에 대해 한 시간 간격의 모의자료를 구성하였다. 최적추정법을 통해 계산된 산출물의 해답 오차는 대기질량인자 증가에 따라 감소하는 반비례 경향을 주로 보였지만, 대기질량인자 값이 5 이상으로 크게 나타나는 범위에서는 비례 경향을 보였다. BrO와 포름알데히드(HCHO) 흡수선 간의 중첩으로 인해 발생하는 BrO 산출물의 간섭 오차는 BrO의 대기질량인자가 작을수록 크게 나타났다. 해답 오차와 간섭 오차의 추정치를 결합하여 계산한 산출물 최종 오차의 평균값은 모든 데이터 샘플에 대해 26.74±30.18%로, 80° 이상의 태양천정각을 갖는 샘플에 대해 60.39±133.78%로 나타났다. 본 연구에서 고려되지 않은 간섭 스펙트럼 및 복사 측정의 오차로 인해, 실제 GEMS의 BrO 산출물이 갖게 될 오차는 추정치와 절대값의 차이를 나타낼 가능성이 있다. 그러나 본 연구에서 제시한 오차 요소들의 변동 특성들은 실제 산출물에서도 나타날 것이다.

1. 서론

2020년 2월 19일, 아시아의 대기오염물질 및 기후변화 유발물질을 관측하기 위한 목적으로 정지궤도 환경위성 탑재체(Geostationary Environment Monitoring Spectrometer, GEMS)가 발사되었다(Kim et al., 2020). 정지궤도복합위성(천리안) 2B호에 탑재된 GEMS는 세계 최초의 정지궤도 자외선-가시광선 분광기로서, 하루 평균 약 8회에 걸쳐 한 시간 간격으로 지구 복사휘도의 관측을 수행한다. 관측된 복사휘도 데이터는 국립환경과학원 환경위성센터의 자료처리 알고리즘에 입력되어, 20종의 산출물을 생성하는 데 활용된다. GEMS의 20종 산출물은 아시아의 대기질 작용을 이해함에 있어 필수적인 요소들로 구성되어 있으며, 여기에는 오존(ozone, O₃), 포름알데히드(formaldehyde, HCHO), 글리옥살 (glyoxal, CHOCHO), 이산화질소(nitrogen dioxide, NO₂), 이산화황(sulfur dioxide, SO₂)을 포함한 기체상 물질의 농도 정보, 에어로졸 광학특성, 그리고 자외선지수 등이 포함된다.

아시아의 대기질을 개선하기 위한 주요 해결 과제 중 하나는 대류권의 O₃ 농도를 감축하는 것이다. 장기간 위성 관측 결과에 따르면, 동아시아의 대류권 O₃ 농도는 1979년부터 2016년까지 증가 추세를 보여왔다 (Ziemke et al., 2019). 또한 2020년에 발간된 대기환경연보에 따르면, 우리나라의 지표 오존 농도는 1989년부터 2019년까지 꾸준한 증가 추세를 나타내고 있다(NIER, 2020). 최근의 연구들은 아시아의 대류권 O₃ 화학 작용에 있어 할로젠 화합물의 기여가 크다는 분석 결과들을 내놓고 있다. 할로젠 라디칼은 O₃ 분자와 직접적으로 반응하여 그 농도를 낮추기도 하며(Huang et al., 2021; Iglesias-Suarez et al., 2020), 질소산화물과 휘발성 유기 화합물이 풍부한 오염 지역에서는 광화학 반응 촉진을 통해 O₃ 생성을 증대하기도 한다(Li et al., 2020; Li et al., 2021). GEMS의 관측 파장 범위(300-500 nm) 내에 흡수선을 갖는 대표적인 할로젠 화합물로는 일산화브로민 (bromine monoxide; BrO)과 일산화아이오딘(iodine monoxide; IO)이 있다. 그러나 현재 두 물질 모두 GEMS 의 현업 산출 대상 항목에는 포함되어 있지 않은 상황이다.

BrO는 상대적으로 긴 위성 관측 역사를 지닌다. 1998 년 Global Ozone Monitoring Experiment (GOME) 탑재체를 이용한 최초의 위성 BrO 관측 결과가 발표된 이후 (Chance, 1998; Hegels et al., 1998; Ritchter et al., 1998; Wagner and Platt, 1998), 뒤이어 발사된 여러 위성 탑재 체로부터 또한 지속적으로 BrO 농도 산출이 이루어져 왔다(Hörmann et al., 2016; Seo et al., 2019; Suleiman et al., 2019; Theys et al., 2009a). 그러나 현재까지 BrO 농도를 관측해온 위성 탑재체들은 모두 저궤도에서 운용되어, 농도의 일내 변동 정보를 제공할 수 없다는 한계점이 존재하였다. 향후 GEMS가 한 시간 단위의 BrO 농도 자료를 제공하게 된다면, 이는 할로젠 위성 관측 역사상 전례 없는 성과가 될 것이며, 아시아의 대류권 O₃ 오염 기작에 대한 이해도 향상 효과를 불러올 것이다.

GEMS의 BrO 산출이 갖는 또다른 의의는 이를 통해 화산 활동을 모니터링 할 수 있다는 데에 있다(Bobrowski and Giuffrida, 2012; Dinger et al., 2018; Lübcke et al., 2014; Warnach et al., 2019). 이 같은 분석은 현재까지 주로 0차원 점 형태의 지상 관측 자료를 이용해 이루어져 왔다. 공간적으로 2차원의 면 형태를 갖는 위성 자료를 추후 적극 활용한다면, 분화구를 중심으로 하여 보다 넓은 지역의 관측치를 분석에 적용할 수 있을 것이다(Hörmann et al., 2013). 특히 GEMS는 기존의 저궤도 위성 탑재체와 달리 높은 공간 해상도로 동일 지역을 하루 중 여러 차례 관측하므로, 데이터 샘플 수의 증대를 통해 분석의 정밀도를 향상할 수 있을 것으로 기대된다.

GEMS의 복사 관측 자료를 이용한 본격적인 BrO 산출물 생성에 앞서, 본 연구에서는 복사전달모델을 통해 구성한 모의자료를 이용하여 산출 민감도 시험을 수행하였다. 이 같은 접근법은 과거부터 위성 산출물의 개발 이전에 예상 산출 오차를 요인별로 정량화하는 일에 사용되어 왔다(Jeong, 2015; Kim et al., 2020; Zoogman et al., 2017). Kim et al. (2020)은 GEMS 발사에 앞서 모의자료 를 이용해 GEMS의 O₃, HCHO, NO₂, SO₂ 산출물 예상 오차를 예비 사용자들에게 안내했던 바 있다. 하지만, 현재까지 그 외의 기체상 물질을 대상으로는 산출 민감 도 시험 결과가 발표되지 않은 상황이다. 이러한 배경 하에, 본 연구는 GEMS의 BrO 산출물이 갖게 될 오차의 특성을 최초로 추정하여 제시한다.

2. 연구 자료 및 방법

1) 모의자료 생성

GEMS는 128.25° 경도의 적도 35,786 km 상공에서 복사 관측을 수행한다(Kim et al., 2020). GEMS의 복사 관측 모의자료 생성에는 Vector Linearized Discrete Ordinate Radiative Transfer (VLIDORT; Spurr, 2006; Spurr, 2008) v2.6 복사전달모델을 이용하였다. VLIDORT 모델의 입력 자료로서 필요한 온도와 압력, 에어로졸, 그리고 기체상 물질의 연직 분포 데이터는 GEOS-5 ESM Nature Run with GEOS-Chem chemistry (G5NR-chem; Hu et al., 2018) 모델로부터 얻었다. 기체상 물질로는 수증기, O₃, NO₂, HCHO, SO₂, CHOCHO, BrO가 포함되었다. 위도 방향으로 0.5°, 경도 방향으로 0.625°의 샘플링을 갖는 G5NR-chem 데이터를 확보한 후, 계산 시간의 단축을 위해 2.0° 위도×2.5° 경도 크기로 평균하였다. 연직 방향으로는 지표부터 0.01 hPa 상공까지 47개의 층(layer)을 갖도록 구성되었다. VLIDORT 모델의 지표 반사도 입력 자료로는 Ozone Monitoring Instrument (OMI) Earth Surface Reflectance Climatology (OMLER; Kleipool et al.,2008) 데이터가 이용되었다. 0.5°의 샘플링을 갖는 OMLER 자료 또한 2.0° 위도×2.5° 경도 간격으로 평균하였다. 실제 GEMS의 측정 자료는 서울 기준 3.5 km (남–북)×8 km (동–서)의 공간 해상도를 갖는다. 이는 약 0.03° 위도×0.09° 경도 크기에 해당하므로, 본 연구의 복사전달계산은 위도 방향으로 약 67개, 경도 방향으로 약 28개의 GEMS 화소마다 한 번씩 수행된 셈이다. 위성 관측 자료 활용 연구에는 주로 구름의 영향을 받지 않은 화소가 이용되므로, 본 연구에서는 청천 조건에 대해서만 복사전달계산을 수행하였다.

위성 산출의 오차는 연중 태양천정각(solar zenith angle, SZA) 및 대기 조성이 변화함에 따라 변동하게 된다. 이러한 성질을 분석에 반영하기 위해, 2013년 7월부터 2014년 6월까지 매월의 첫째 날을 대상으로 G5NRchem 자료를 확보한 후 복사전달계산을 수행하였다. 또한 한 시간 간격으로 이루어지는 GEMS 관측의 특성을 반영하여, 앞서 선택된 12개 일자 각각에 대해 00 UTC 부터 07 UTC까지 8개 시간의 복사전달계산을 수행하였다. 복사전달계산의 공간 범위는 GEMS의 관측 영역에 맞추어 75-145°E, 5°S-45°N로 설정하였다(Kim et al., 2020). 주어진 시간과 격자에서의 태양천정각 및 위성 보기각(viewing zenith angle, VZA)은 모델 내에서 계산되며, 90°보다 높은 태양천정각을 갖는 격자에서는 복사전달계산을 생략했다. GEMS 복사 관측의 분광학적 특성을 반영하여, 300-500 nm 파장 범위의 복사휘도 및 조도를 0.6 nm의 분광 해상도와 0.2 nm의 샘플링으로 계산하였다. GEMS의 기기 분광 반응 함수(instrumental spectral response function)는 가우시안(Gaussian) 형태로 가정하였다.

복사전달계산으로부터 얻어지는 데이터 중, 본 연구에서는 파장별 산란 가중(scattering weight)과 각 기체상 물질의 전량 자코비안(Jacobian) 값을 분석에 활용하였다. 전자는 BrO의 대기질량인자(air mass factor, AMF) 계산에, 그리고 후자는 BrO 대기질량인자 계산 및 산출 오차 추정에 이용되었다. 대기질량인자는 특정 파장의 빛이 위성 탑재체에 도달하기까지 관심 화학종과 상호 작용한 유효 광경로의 길이를 설명하는 물리량으로 (Palmer et al., 2001), 파장에 따라 그 값이 변화한다. 본 연구에서는 식 (1)을 이용하여 0.2 nm 간격의 BrO 대기질량인자를 계산한 후, 식 (2)를 통해 파장 의존성이 고려된 최종 대기질량인자 값을 구하였다. 대기질량인자 계산을 수행하는 파장 범위는 BrO의 주요 흡수선이 위치한 326-356 nm로 설정하였다.

\(m(k)=\frac{\sum_{l}\left(w_{k l} \times C_{l}\right)}{\sum_{l} C_{l}}=\sum_{l}\left(w_{k l} \times f_{l}\right)\)       (1)

\(m=\frac{\sum_{k} K_{B r O}(k)}{\sum_{k}\left(K_{B r O}(k) / m(k)\right)}\)       (2)

위의 식 (1)에서 m(k)는 k번째 파장의 BrO 대기질량 인자를 의미하며, w_kl 는 l번째 대기 층(layer)의 k번째 파 장 산란 가중 값을, C_l 는 l번째 층에서 BrO가 나타내는 부분 층적분농도를 뜻한다. 식 (1)의 f_l =C_l / ∑_lC_l 는 형태 인자(shape factor)라고 불리며, 정규화된 BrO 층적분농도의 연직 분포를 의미한다. 식 (2)의 K_BrO(k)는 k번째 파장의 BrO 전량 자코비안을 나타내고, 좌변의 m이 최종적으로 계산된 대기질량인자에 해당한다. 주어진 단일 파장에서 대기질량인자와 자코비안의 절대값은 흡수 단면적의 역수를 계수로 갖는 비례 관계를 나타내므로 (Rozanov and Rozanov, 2010), 식 (2)는 곧 파장별 흡수 단면적을 가중 함수로 활용해 대기질량인자를 평균한 것과 같은 의미를 갖는다.

2) 산출 오차 추정

GEMS를 이용한 BrO 전량 연직층적분농도(vertical column density, VCD)의 산출 민감도를 시험하는 방법론으로서 최적추정법(optimal estimation, OE; Rodgers, 2000)을 이용하였다. G5NR-Chem 모델에서 얻은 기체 상 물질들(O₃, NO₂, HCHO, SO₂, CHOCHO, BrO)의 전량 연직층적분농도를 상태 벡터(state vector) x의 원소로 두었고, 지구 복사휘도를 태양 복사조도로 나눈 뒤 자연 로그를 취해 측정 벡터(measurement vector) y를 형성하였다. 오차 계산 시의 파장 범위는 대기질량인자 계산 시와 동일하게 326-356 nm로 설정하였다. 산출물이 갖는 오차는 해답 오차 (solution error)와 간섭 오차 (interference error)의 두 가지 요소로 나누어 계산하였다.

해답 오차는 복사 측정의 잡음 및 정보량의 부족으로 발생하는 오차이다(Rodgers, 2000). 식 (3)은 본 연구에서 이용한 i번째 상태 변수의 해답 오차 \(\hat \varepsilon_i\) 계산법을 보여준다.

\(\sqrt{\hat{\varepsilon}_{i}=\left(a_{i i}-1\right)^{2} s_{a i i}+s_{m i i}}\)       (3)

위 식에서 a_ii는 애버리징 커널(averaging kernel) 행렬 A의 i번째 대각원소를 뜻하며, s_aii와 s_mii는 각각 사전 공분산 행렬(a priori covariance matrix) S_a과 산출 잡음 (retrieval noise) 공분산 행렬 S_m의 i번째 대각원소를 나타낸다. 우변의 근호 안 첫 번째 항((a_ii – 1)² s_aii)의 제곱근은 평탄화 오차(smoothing error)로 정의된다. 즉, 본 연구의 해답 오차는 간섭 오차의 영향을 제외한 평탄화 오차와 산출 잡음 오차를 결합하여 계산되었다. 식(3) 을 이용하면 상태 벡터를 이루는 모든 변수들의 해답 오 차 계산이 가능하지만, 본 연구에서는 BrO 농도의 오차 (\(\hat \varepsilon_{\text {bro}}\))만을 다룬다.

애버리징 커널이란 상태 벡터의 참값이 변화했을 때 나타나는 산출 값의 변화, 즉 산출 민감도를 의미하는 물리량이며, 계산 방법은 식 (4)와 같다.

\(\boldsymbol{A}=\left(\boldsymbol{K}^{T} \boldsymbol{S}_{c}^{-1} \boldsymbol{K}+\boldsymbol{S}_{a}^{-1}\right)^{-1} \boldsymbol{K}^{T} \boldsymbol{S}_{c}^{-1} \boldsymbol{K}\)       (4)

여기서 K는 자코비안 행렬을 의미하고, 이는 복사전달 모델을 통해 계산된다. S_є는 측정 오차(measurement error) 의 공분산 행렬로서, 그 원소로는 모델을 통해 계산된 GEMS의 신호대잡음비(signal-to-noise ratio, SNR) 제곱 값이 입력되었다. GEMS의 전하결합소자(charge-coupled device, CCD) 화소들이 서로 무관한 잡음 특성을 지닌다고 가정하여, S_є 행렬의 비대각원소로는 공통적으로 0 이 입력되었다. S_m 행렬은 식 (5)를 통해 계산하였다.

\(\boldsymbol{S}_{m}=\left(\boldsymbol{K}^{T} \boldsymbol{S}_{e}^{-1} \boldsymbol{K}+\boldsymbol{S}_{a}^{-1}\right)^{-1} \boldsymbol{K}^{T} \boldsymbol{S}_{c}^{-1} \boldsymbol{K}\left(\boldsymbol{K}^{T} \boldsymbol{S}_{e}^{-1} \boldsymbol{K}+\boldsymbol{S}_{a}^{-1}\right)^{-1}\)       (5)

S_a 행렬의 대각원소로는 G5NR-Chem 모델을 통해 얻은 96개 시간(12개월×8시간)의 농도 분산 값을 물질 별로 격자마다 계산한 값이 입력되었다. 단, 본 연구의 관심 물질인 BrO의 경우에만 분산 값에 10000을 곱해 입력하였는데, 이와 같이 관심 화학종의 분산을 매우 높게 설정하면 해당 물질의 농도를 사전 정보에 구속시키지 않고 높은 자유도로 산출할 수 있다(Nowlan et al., 2011). 상태 벡터를 이루는 기체상 물질들의 농도는 서로 독립적으로 변화한다는 가정 하에, 대각 행렬 형태의 S_a를 이용하였다.

간섭 오차는 관심 화학종과 타 화학종의 흡수 스펙트럼 사이 중첩으로 인해 발생하는 오차이다(Sussmann and Borsdoff, 2007). 상태 벡터를 이루는 타 화학종들로 인해 발생하는 i번째 화학종 v_i의 간섭 오차 총합 ε_vi 은 식 (6)과 같이 계산된다.

\(\varepsilon_{v_{i}}=\sqrt{\sum_{j \neq i} a_{i j}^{2} s_{a_{j j}}}\)       (6)

여기서 a_ij 는 애버리징 커널의 i행 j열 원소를 뜻하며, s_ajj 는 S_a 행렬의 j번째 대각원소로서 간섭 화학종 v_j 의 농도 분산을 의미한다. 본 연구의 관심 화학종인 BrO의 흡수 스펙트럼은 HCHO의 스펙트럼과 특히나 큰 유사성을 가져, 위성 산출 시 상호 간섭 효과를 나타내는 것으로 알려져 있다(González Abad et al., 2016). 본 연구에서는 식 (6)을 이용해 타 화학종들로 인한 BrO 간섭 오차의 총합(\(\varepsilon_{v, \mathrm{bro}}=\sqrt{\sum_{j \neq \mathrm{bro}} a_{\mathrm{bro}, j}^{2} s_{a_{j j}}}\))을 계산하였으며, 그 중 특히 HCHO의 간섭으로 인해 발생하는 BrO의 산출 오차 (\(\sqrt{a_{\mathrm{bro}, \mathrm{hcho}}^{2} s_{a, \mathrm{hcho}, \mathrm{hcho}}}\))를 집중 분석하였다. 해답 오차 와 간섭 오차의 계산을 마친 후에는, 식 (7)을 통해 최종 산출 오차(retrieval error) ε_r를 계산하였다.

\(\begin{aligned} \varepsilon_{r}=& \sqrt{\hat{\varepsilon}_{\mathrm{BrO}}^{2}+\varepsilon_{v, \mathrm{BrO}}^{2}}=\\ & \sqrt{\left(a_{i i}-1\right)^{2} s_{a i i}+s_{m i i}+\sum_{j \neq \mathrm{BrO}} a_{B r O, j}^{2} s_{a_{j j}}} \end{aligned}\)       (7)

3. 결과 및 토의

1) 해답 오차

Fig. 1은 G5NR-chem 모델로부터 얻은 BrO 전량 연직층적분농도의 분포를 보여준다. 계절에 따른 농도의 변동을 살펴보기 위해, 1, 4, 7, 10월 첫째 날의 일평균 값 을 제시하였다. 일평균 농도는 00-07 UTC의 데이터를 격자별로 평균하여 계산하였다. GEMS의 관측 영역 내에서 북반구 기준 겨울(1월)과 봄(4월)에는 상대적으로 높은 농도가, 여름(7월)과 가을(10월)에는 낮은 농도가 나타남을 확인할 수 있다. 공간적으로는 위도가 높아질수록 주로 농도가 높아지는 특성을 보인다. BrO의 농도는 일반적으로 대류권보다 성층권에서 더 높으므로 (Fig. 5(a) 참조), 전량 연직층적분농도의 분포는 성층권의 농도 분포를 크게 반영한다. BrO를 포함한 무기 브 로민 화합물(inorganic bromine compound, \(b_{r_{y}}\))의 성층권 내 시공간 변동성은 대기의 역학 과정과 관련이 있다. \(b_{r_{y}}\)는 주로 열대 지방의 성층권 중하부에서 형성되어, 대기 순환을 통해 중-고위도 성층권으로 이동하게 된다 (Theys et al., 2009b). \(b_{r_{y}}\) 중 BrO가 차지하는 비중은 성층권 NO₂ 농도 변동의 영향을 받아, 북반구 중-고위도 지역에서는 겨울에 높고 여름에 낮은 형태를 띄게 된다. 한편, 아시아에서 대류권 내의 BrO는 주로 해양의 행성 대기층, 염수호 또는 염습지, 그리고 화산에서부터 발생 한다. 여기에 더해, 자유 대류권에서는 BrO의 배경 연직층적분농도가 통상 1-3 molecules cm^-2 범위로 나타난다(Theys et al., 2011). 대류권에서는 수 pptv 규모의 BrO 농도 변화만 발생하여도 O₃ 농도가 수십 퍼센트까지 변화할 수 있다(von Glasow et al., 2004).

Fig. 1. Daily averages of total BrO VCDs from G5NR-chem for (a) Jan 1, 2014, (b) Apr 1, 2014, (c) Jul 1, 2013, and (d) Oct 1, 2013.

Fig. 2는 측정 오차의 공분산 행렬 구성에 이용된 신호대잡음비의 값을 보여준다. GEMS 기기의 설계 당시, 신호대잡음비의 요구 조건은 두 개 CCD 화소의 복사 측정치를 평균(2-pixel binning)했을 때를 기준으로 설정되었다. 그러나 본 연구에서는 가장 높은 공간 해상도에서의 BrO 산출 성능을 시험하고자, 화소 평균이 적용되지 않은 신호대잡음비를 계산하였다. 이때 2.0° 위도 ×2.5° 경도 간격으로 위치한 각각의 모의자료 격자를 하나의 GEMS 화소로 가정하였다. 신호대잡음비는 파 장에 따라 변화하는 값을 가지며, Fig. 2에는 326-356 nm 파장 범위의 평균치가 제시되었다. 신호대잡음비의 크기는 기기에 입사하는 복사량의 제곱근에 비례하는 성질을 지닌다. Fig. 2에 제시된 것은 2014년 1월 1일의 복사휘도 모의자료를 통해 계산된 결과로, 이 시기에는 상대적으로 높은 태양천정각과 낮은 복사휘도가 관측(모의)된다. 2014년 1월 1일의 태양천정각 값은 Fig. 3에 제 시되어 있다. Fig. 2와 Fig. 3에 나타난 공간 분포를 서로 비교해보면, 태양천정각이 높은 지역일수록 신호대잡 음비의 값이 낮게 나타나는 경향을 확인할 수 있다.

Fig. 2. GEMS SNR averaged over the spectral range of 326-356 nm for (a) 00 UTC, (b) 02 UTC, (c) 04 UTC, and (d) 06 UTC on Jan 1, 2014. The SNR values are estimated without 2-pixel binning.

Fig. 3. Solar zenith angles (SZAs) at (a) 00 UTC, (b) 02 UTC, (c) 04 UTC, and (d) 06 UTC on Jan 1, 2014.

2014년 1월 1일에 대해 계산된 BrO 산출의 해답 오차 를 Fig. 4에 제시하였다. 해답 오차(Fig. 4)와 태양천정각 (Fig. 3)의 공간 분포 특성을 비교해보면, 태양천정각이 증가할 때 해답 오차가 감소하는 패턴이 나타남을 확인할 수 있다. 그러나 이러한 경향성은 특정 값 이상의 태양천정각 범위에서는 역전되는데, 이 현상은 Fig. 4(a-b)에 잘 나타나 있다. Fig. 4(a-b)에 제시된 서쪽 가장자리 격자들을 보면, 태양천정각이 90°에 가까운 지역에서는 태양천정각 증가에 따라 해답 오차 또한 증가하다가, 끝에 가서는 매우 큰 값을 갖게 됨을 볼 수 있다. 정리하면, 일정 태양천정각 범위 내에서는 해답 오차와 태양천정 각 사이에 반비례 관계가 성립하지만, 그 범위 바깥에서는 비례 관계가 나타나는 것이다.

Fig. 4. Solution errors of total BrO VCD retrievals from GEMS, estimated for (a) 00 UTC, (b) 02 UTC, (c) 04 UTC, and (d) 06 UTC on Jan 1, 2014.

해답 오차와 태양천정각 사이의 관계가 위와 같이 나타나는 원인을 파악하고자, BrO의 농도 및 341 nm 산란 가중의 연직 분포 특성을 분석하였다(Fig. 5(a)). Fig. 4(a) 에 제시된 격자 중 임의로 세 곳을 선정하여, 각기 다른 색으로 Fig. 5(a)에 나타냈다. 세 개의 격자는 서로 다른 태양천정각 값을 갖는데, 그 값이 커질수록 성층권과 대류권에서의 산란 가중은 각각 증가, 감소한다. 이 현상의 일반화가 가능한지 확인하고자, Fig. 4(a)에 나타난 모든 격자를 이용하여 30 km 및 2 km 고도의 산란 가중이 갖는 태양천정각 의존성을 분석하였다(Fig. 5(b)). 그 결 과, 30 km 고도에서는 산란 가중과 태양천정각의 값이 비례하는 반면, 2 km 고도에서는 반비례하는 추세를 확 인할 수 있었다. 즉, 태양천정각이 커지면 30 km 고도에서의 BrO 산출 민감도는 증가하고, 2 km 고도에서의 민감도는 감소하게 되는 것이다. BrO의 형태 인자(또는 농도)는 30 km 고도 부근에서 가장 높게 나타나므로 (Fig. 5(a)), 이 고도에서의 산란 가중 증가는 곧 BrO 전량 농도의 산출 민감도 증가 및 산출 오차 감소로 이어진다. 한편, 식 (1)에 제시된 것과 같이 산란 가중과 형태 인자 의 곱은 대기질량인자의 수학적 정의에 해당한다. 따라서 태양천정각이 증가하면 대기질량인자의 값은 증가하게 되고(Fig. 5(c)), 결과적으로는 대기질량인자와 BrO 전량 산출의 오차 사이에 반비례 관계가 성립한다고 할 수 있다.

Fig. 5. (a) Scattering weights and shape factors from three arbitrary grid points at 00 UTC on Jan 1, 2014. The SZAs, VZAs, and SNRs at the three locations are inset; (b) Scattering weights at 341 nm for 30 km and 2 km altitudes. The scattering weights in this panel are from all grid points at 00 UTC on Jan 1, 2014; (c) SNRs and BrO AMFs from all grid points at 00 UTC on Jan 1, 2014.

그러나 태양천정각이 증가할수록 산출의 오차를 증가시키는 요소 또한 존재한다. Fig. 2-3 및 Fig. 5(c)가 보여주는 것처럼, 태양천정각의 증가는 신호대잡음비의 감소를 유발한다. 이는 곧 측정 오차(잡음)의 증가를 의 미하고, 식 (3, 5)에 따라 해답 오차의 증가로 이어진다. 이와 같이 두 가지 효과가 공존하는 상황에서, 최종 해 답 오차의 변화 패턴은 둘 중 상대적으로 우세한 효과를 따라 나타나게 된다. 즉, 신호대잡음비가 비교적 높은 태양천정각 범위에서는 해답 오차와 태양천정각이 반비례하고, 신호대잡음비가 매우 낮은 범위에서는 비례하게 되는 것이다.

Fig. 6(a)에는 본 연구에서 선정한 12개 일자의 00-07 UTC 데이터를 모두 이용하여 태양천정각과 해답 오차의 관계를 제시하였다. 하나의 날짜에 대해 살펴보았던 것과 마찬가지로, 특정 태양천정각에 도달하기까지는 태양천정각 증가에 따라 해답 오차가 감소하다가, 그 이상의 범위에서는 증가하기 시작함을 볼 수 있다. 이 같은 역전 현상은 약 80°의 태양천정각에서 나타난다. 위성보 기각과 해답 오차의 관계 또한 제시하였다(Fig. 6(b)). 위 성보기각의 증가는 태양천정각의 증가와 마찬가지로 성층권의 산란 가중을 증가시켜, 해답 오차의 감소를 유발한다. 다만 위성보기각은 태양천정각과 다르게 제한된 범위를 가지므로, 각도와 오차가 비례하게 되는 구간을 나타내지는 않는다.

Fig. 6. The dependencies of solution errors on (a) SZAs, (b) VZAs, (c) BrO AMFs, and (d) inverse of BrO AMFs.

대기질량인자의 계산 과정에는 태양천정각과 위성 보기각이 모두 고려된다. 또한 대기질량인자 값에는 BrO 농도의 연직 분포 특성도 반영되어 있다. 따라서 대 기질량인자는 해답 오차의 변동 특성을 설명해주는 유용한 인자가 된다. Fig. 6(c)는 대기질량인자와 해답 오차 사이의 관계를 보여준다. 예상과 같이, 대기질량인자 가 낮은 값을 가질 경우 해답 오차는 대기질량인자와 반비례 관계를 보이고, 대기질량인자가 높아지면 비례 관계를 나타낸다. 이 같은 역전 현상은 약 5 정도의 대기질량인자를 기준으로 발생한다. 대기질량인자에 대한 해답 오차의 의존성은 Fig. 6(c)의 가로축을 대기질량인자 의 역수로 교체하면 보다 뚜렷하게 확인할 수 있다(Fig. 6(d)).

2) 간섭 오차

Fig. 7(a)는 S_a 행렬 구성에 이용된 HCHO 연직층적 분농도 표준편차의 값을 보여준다. 이 값이 크게 나타나는 격자는 HCHO 농도의 시간 변동성이 큰 지역에 해당한다. Fig. 7(b)는 2014년 1월 1일 06 UTC에 대해 HCHO 흡수로 인해 발생한 BrO 산출의 간섭 오차를 보여준다. 식 (6)을 통해 예상할 수 있는 것과 같이, HCHO 농도의 변동성(표준편차)이 크게 나타나는 격자에서는 간섭 오차 또한 크게 나타난다. 하지만, 어느 경우에나 HCHO 변동성과 간섭 오차의 크기가 비례하는 것은 아니다. 예를 들면, 중국 동부에서 HCHO 농도 변동성은 인도네시아에서보다 더 크게 나타나지만(Fig. 7(a)), 간섭 오차의 값은 오히려 작다(Fig. 7(b)). 해답 오차와 마찬가지로, 간섭 오차의 크기 또한 BrO 관측 민감도의 영향을 받아 결정되기 때문이다.

Fig. 7. (a) Standard deviations of HCHO total VCDs; (b) Interference errors for 06 UTC on Jan 1, 2014, induced by an overlap between HCHO and BrO spectral features; (c) Interference errors for 00-07 UTC on the first days of every month from Jul 2013 to Jun 2014; (d) Same as panel (c) but with the colors representing BrO AMFs.

Fig. 7(c)는 본 연구에서 선정한 12개 일자의 00-07 UTC 데이터를 모두 이용하여 계산된 간섭 오차를 보여 준다. HCHO 농도의 표준편차와 간섭 오차 사이에 뚜렷한 비례 관계가 성립함을 확인할 수 있는 한편, 동일한 HCHO 표준편차 구간 내에서도 간섭 오차의 편차가 나타남을 볼 수 있다. Fig. 7(d)는 동일한 HCHO 표준편차 구간에서 BrO 대기질량인자가 증가할 때 간섭 오차가 감소하는 것을 보여준다. 이는 위에서 제시한 해답 오 차의 변동 특성과 일관성을 갖는 결과로, BrO 관측의 민 감도가 높을 경우 오차의 요인(지금의 경우, HCHO 흡수선의 간섭)으로부터 받는 영향이 작아짐을 의미한다. 정리하면, HCHO 흡수로 인한 BrO 전량 연직층적분농도 산출의 간섭 오차는 HCHO 농도 변동성과 비례하고, BrO 대기질량인자와는 반비례한다.

3) 최종 산출 오차

Fig. 8은 해답 오차와 간섭 오차를 결합한 최종 BrO 산출 오차의 변동 특성을 보여준다. 패널 (a, c, e)는본연 구에서 선정한 12개 일자의 00-07 UTC 데이터에 대한 계산 결과를 모두 담고 있다. 패널 (b, d, f)는 최종 산출 오차를 BrO 농도에 대한 백분율 값으로 계산한 후 각각 패널 (a, c, e)와 동일한 가로축에 나타낸 그림이다. 최종 산출 오차의 변동 특성에는 앞서 설명한 해답 오차와 간섭 오차의 특성이 모두 반영되어 있다. 낮은 대기질량인자 범위에서는 대기질량인자 증가에 따라 오차가 감소하다가, 대기질량인자가 5 이상으로 매우 큰 구간에서는 오차 또한 급격히 증가한다 (Fig. 8(a-d)). 유사한 크기의 대기질량인자 범위 내에서는 HCHO 농도 표준편차가 클수록 큰 오차가 발견되며, 이와 같은 현상은 대기 질량인자 값이 낮을수록 뚜렷하게 나타난다(Fig. 8(a, c)). 이는 HCHO와 BrO의 흡수 신호가 큰 상관관계를 갖는다는 사실을 확인시켜주는 결과에 해당한다.

Fig. 8. The dependencies of retrieval errors on (a) BrO AMFs, (c) Inverse of BrO AMFs, and (e) BrO VCDs. Panels (b, d, and f) show percentage errors with the same x-axes as panels (a, c, and e), respectively. The colors of panels (a, c, and e) represent standard deviations of HCHO VCDs. The enlarged views of panels (d and f) are inset.

Fig. 8(e-f)는 BrO 전량 농도의 최종 산출 오차를 BrO 연직층적분농도 절대값 범위별로 보여준다. BrO의 전량 농도가 증가함에 따라 산출 오차의 절대값과 변동폭이 감소하는 경향성을 확인할 수 있다. 따라서 추후 GEMS 를 이용한 BrO 전량 산출 진행 시, 전량 농도가 낮은 지역(또는 시간)일수록 산출의 불확도가 크게 나타날 것으로 예상된다.

Table 1에는 위성보기각, 태양천정각, BrO 전량 층적 분농도의 범위별로 BrO 산출 오차 추정치의 평균과 표준편차 값을 제시하였다. 위성보기각이 0-15° 범위인 지점에서 BrO 전량 산출 오차의 평균은 33.71%로 나타나며, 60-75° 범위에서는 21.53%로 낮아진다. 태양천정 각의 값이 0-30°에서 70-80°로 증가할 때 평균 오차는 29.09%에서 19.02%로 감소하지만, 80-90° 범위에서는 다시 60.39%로 증가한다. 태양천정각 80-90° 범위에서는 오차의 변동성 또한 크기 때문에, 오차의 표준편차 값이 133.78%로 상당히 높게 나타난다. BrO의 전량 연직층적분농도가 클수록 오차는 작게 나타난다. BrO 전량 농도가 0-1×10¹³ molecules cm^-2 범위 내에 속하는 데이터 샘플들의 경우 평균 406.83%의 오차를 나타내는 한편, 4-5×10¹³ molecules cm^-2 농도 범위에서는 평균 오차가 12.42%로 작게 나타나는 것을 확인할 수 있다.

Table 1. Mean values and standard deviations of BrO retrieval errors as functions of the ranges of VZAs, SZAs, and BrO VCDs

4. 요약 및 결론

GEMS의 복사 실측 자료로부터 BrO 전량 연직층적 분농도를 산출하기에 앞서, VLIDORT 모의자료를 이 용해 산출 오차의 크기 및 변동 특성을 예측하였다. 모의자료는 2013년 7월부터 2014년 6월까지 매달의 첫째 날을 대상으로, 00-07 UTC 시간에 대해 계산되었다. 오차 계산의 방법론으로는 최적추정법이 활용되었으며, 산출물의 전체 오차는 해답 오차와 간섭 오차의 추정치를 결합하여 얻었다. 해답 오차의 추정치는 전반적으로 BrO 대기질량인자와 반비례 관계를 나타냈다. 그러나 5 이상의 높은 대기질량인자 구간에서는 비례 관계를 가졌다. 이 현상은 BrO 농도의 연직 분포와 광경로의 변화 특성으로 설명된다. BrO 농도가 높게 나타나는 성층권에서의 광경로가 길어지면 산출의 민감도가 증가하지만, 일정값 이상으로 길어질 시에는 신호대잡음비의 감소 효과가 더 지배적으로 나타나 오차가 증가하게 되는 것이다. HCHO와 BrO 흡수선 간의 중첩으로 인해 발생하는 간섭 오차의 크기는 HCHO 농도의 변동성에 비례하고, BrO 대기질량인자에 반비례하는 것으로 나타났다. 최종 산출 오차는 최대 981.78%까지도 발생할 것으로 추정됐지만, 평균은 26.74%로 나타났다. 만일 GEMS의 설계 요구 조건과 같이 두 개 화소 복사휘도의 평균(2-pixel binning)이 적용된 신호대잡음비 값을 이용해 동일한 실험을 반복한다면, 산출 오차의 추정치는 더 낮아질 것이다.

최적추정법을 이용해 이론적으로 추산한 위성 산출의 오차는 타 자료와의 직접적인 비교 검증을 통해 정량화되는 산출물의 오차와 차이를 나타낸다(O’Dell et al., 2012). 따라서 GEMS BrO 산출물의 실제 오차 크기 또한 본 연구의 추정치와 다르게 나타날 가능성이 있다. 본 연구에서 고려된 흡수선들 외에도 유의미한 크기의 간섭 오차를 유발하는 스펙트럼이 존재할 수 있으며, 신호대잡음비로 설명되는 임의적인 형태의 잡음 외에도 미광, 편광 등의 복사 측정 오차가 존재할 수 있기 때문이다. 그러나 오차의 실제 값과 추정치가 절대값 기준으로 차이를 보이더라도, 본 연구에서 분석한 오차들의 변화 특성은 실측 자료에서도 여전히 유효하게 나타날 것이다.