Hydrogen production by a 2-step water-splitting thermochemical cycle using metal oxides (ferrites) redox pairs and $CH_4$ have been studied in this experiment. The ferrites were reacted with $CH_4$ at $700{\sim}800^{\circ}C$ to produce CO, $H_2$ and various reduced phases (reduction step); these were then reoxidized with water vapor to generate $H_2$ in water-splitting step (oxidation step) at $600{\sim}700^{\circ}C$. The reduced ferrites, Ni-FeO and Ni-Fe alloy showed respectively different reactivity for $H_2$ formation from $H_2O$. In reduction reaction at $800^{\circ}C$, carbon was deposited on surface of Ni-ferrite due to $CH_4$ decomposition. This reduced phase containing carbon, which was taken quite different feature from other phase, produced $H_2$, CO, $CO_2$ by reacting with $H_2O$ at $600^{\circ}C$. The amount of $H_2$ evolved using reduced phase containing carbon was much higher than that of other phase.
Jana, Jayasmita;Ngo, Yen-Linh Thi;Chung, Jin Suk;Hur, Seung Hyun
Journal of Electrochemical Science and Technology
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제11권3호
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pp.220-237
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2020
Modern electrochemical energy devices involve generation and reduction of fuel gases through electrochemical reactions of water splitting, alcohol oxidation, oxygen reduction, etc. Initially, these processes were executed in the presence of noble metal-based catalyst that showed low overpotential and high current density. However, its high cost, unavailability, corrosion and related toxicity limited its application. The search for alternative with high stability, durability, and efficiency led scientists towards carbon nanoparticles supported catalysts which has high surface area, good electrical conductivity, tunable morphology, low cost, ease of synthesis and stability. Carbon nanoparticles are classified into two groups based on morphology, one and zero dimensional particles. Carbon nanoparticles at zero dimension, denoted as carbon dots, are less used carbon support compared to other forms. However, recently carbon dots with improved electronic properties have become popular as catalyst as well as catalyst support. This review focused on the recent advances in electrocatalytic activities of carbon dots. The mechanisms of common electrocatalytic reactions and the role of the catalysts are also discussed. The review also proposed future developments and other research directions to overcome current limitations.
물의 전기 분해 효율을 향상시키기 위해 산소발생반응(OER)의 반응 속도를 가속화하며 고성능과 장기 안정성을 가진 OER 전기촉매 개발이 필수적이다. 본 연구에서는 고효율의 OER 전기촉매를 합성하기 위해 중공 금속-유기골격체 (MOF)로부터 유도된 루테늄-코발트 산화물 촉매를 개발하였다. 합성된 촉매는 루테늄의 표면 노출을 증대시킴으로 낮은 Tafel 기울기와 10 mA/cm2의 전류밀도에서 386 mV의 낮은 과전위가 관찰되었다. 또한 상용 RuO2 촉매 대비 높은 질량 활성과 안정성을 보여, 귀금속 촉매를 대체할 수 있을 것으로 기대된다.
Water splitting reaction using photocatalysts is of great interest in the utilization of solar energy [1]. In the present work, visible light-responsive $TiO_2$ thin films (Vis-$TiO_2$) were prepared by a radio frequency magnetron sputtering (RF-MS) deposition method and applied for the separate evolution of $H_2$ and $O_2$ from water as well as the photofuel cell. Special attentions will be focused on the effect of HF treatment of Vis-$TiO_2$ thin films on their photocatalytic activities. Vis-$TiO_2$ thin films were prepared by an RF-MS method using a calcined $TiO_2$ plate and Ar as the sputtering gas. The Vis-$TiO_2$ thin films were then deposited on the Ti foil substrate with the substrate temperature at 873 K (Vis-$TiO_2$/Ti). Vis-$TiO_2$/Ti thin films were immersed in a 0.045 vol% HF solution at room temperature. The effect of HF treatments on the activity of Vis-$TiO_2$/Ti thin films for the photocatalytic water splitting reaction have been investigated. Vis-$TiO_2$/Ti thin films treated with HF solution (HF-Vis-$TiO_2$/Ti) exhibited remarkable enhancement in the photocatalytic activity for $H_2$ evolution from a methanol aqueous solution as well as in the photoelectrochemical performance under visible light irradiation as compared with the untreated Vis-$TiO_2$/Ti thin films. Moreover, Pt-loaded HF-Vis-$TiO_2$/Ti thin films act as efficient and stable photocatalysts for the separate evolution of $H_2$ and $O_2$ from water under visible light irradiation in the presence of chemical bias. Thus, HF treatment was found to be an effective way to improve the photocatalytic activity of Vis-$TiO_2$/Ti thin films. Furthermore, unique separate type photofuel cell was fabricated using a Vis-$TiO_2$ thin film as an electrode, which can generate electrical power under solar light irradiation by using various kinds of biomass derivatives as fuel. It was found that the introduction of an iodine ($I^-/{I_3}^-$) redox solution at the cathode side enables the development of a highly efficient photofuel cell which can utilize a cost-efficient carbon electrode as an alternative to the Pt cathode.
열화학적 물분해에 의한 수소 생산 공정 중의 하나인 IS(Iodine-sulfur) 사이클에서 요오드와 이산화황, 그리고 물을 반응물로 하여 요오드화수소와 황산을 제조하는 분젠 반응에 대한 연구를 수행하였다. 요오드의 투입 몰수에 관계없이 황산의 생성량은 일정하였으나 요오드화수소의 생성량은 요오드의 투입 몰수가 증가함에 따라 감소하는 경향을 나타내었다. 이는 생성된 요오드화수소와 미 반응된 요오드가 $HI_3$$HI_5$ or $HI_7$와 같은 착화합물인 polyiodide를 형성하기 때문인 것으로 생각된다. 이들 착화합물의 형성은 생성물의 2액상 분리 특성의 향상을 가져온다. 또한 요오드 투입 몰수의 증가함에 따라 반응 속도는 향상되었다. 반응물인 요오드의 투입 몰수 및 반응 온도가 증가함에 따라 생성 용액의 2액상 분리 특성이 향상되었으며 모든 실험의 조건 하에서 부반응은 발생 되지 않는 것으로 나타났다.
In this study, an artificial solar simulator composed of a 2.5 kW Xe-Arc lamp and mirror reflector was used to carry out the solar thermal two step thermochemical water decomposition cycle which can produce high efficiency continuous hydrogen production. Through various operating conditions, the change of hydrogen production due to the possibility of a dual-zone reactor and heat recovery were experimentally analyzed. Based on the reaction temperature of Thermal-Reduction step and Water-Decomposition step at $1,400^{\circ}C$ and $1,000^{\circ}C$ respectively, the hydrogen production decreased by 23.2% under the power off condition, and as a result of experiments using heat recovery technology, the hydrogen production increased by 33.8%. Therefore, when a thermochemical two-step water decomposition cycle is conducted using a dual-zone reactor with heat recovery, it is expected that the cycle can be operated twice over a certain period of time and the hydrogen production amount is increased by at least 53.5% compared to a single reactor.
전세계의 기후 온난화로 인해 탄소 중립 사회의 중요성이 대두되고 있다. 이를 위해 화석연료를 대체할 새로운 에너지 자원으로 수소에 대한 관심이 커지고 있다. 친환경적이며 풍부하게 존재하는 물의 전기분해를 통한 수소 생산은 매우 중요한 분야이다. 하지만 전기분해의 산소 발생 반응의 경우 매우 높은 과전압과 고가의 귀금속 촉매의 사용이 상용화에 걸림돌로 작용하고 있다. 이에 본 총설에서 최근 5년동안 발표된 고분자 전해질막 수전해 시스템의 산소 발생 반응에 쓰이는 귀금속 촉매의 연구 동향에 대해 요약 및 정리하였다. 가장 널리 사용되는 귀금속 촉매로는 Ir과 Ru 기반의 촉매들이다. 이들은 높은 안정성과 성능 때문에 수전해 촉매로 연구되었다. 하지만 높은 가격으로 인해 성능 향상이 우선 과제이며 이를 위해 지지체와의 상호작용, 합금 촉매, 다양한 후처리 공정 등을 적용하고 있다. 본 총설은 귀금속 촉매의 산소 발생 반응에 대한 활성과 내구성을 높이는 전략 수립에 도움이 될 것으로 예상한다.
태양광 흡수 물분해는 화석연료 대체 에너지원으로 떠오르는 수소에너지를 생산할 수 있는 가장 유망한 방법이다. 현재 전이 금속 디칼코제나이드 (transition dichalcogenide, TMD)는 물분해 촉매 특성이 뛰어난 물질로 많은 관심을 끌고 있다. 본 연구에서는 실리콘 (Si) 나노선 어레이 전극 표면에 대표적 TMD 물질인 4-6족의 이황화 몰리브덴 (MoS2), 이셀렌화 몰리브덴(MoSe2), 이황화 텅스텐 (WS2), 이셀렌화 텅스텐 (WSe2) 나노시트 합성할 수 있는 방법을 개발하였다. Si나노선 전극을 금속 이온 용액으로 코팅하고, 황 또는 셀레늄의 화학 기상 증착법(chemical vapor deposition)을 이용하는 것이다. 이 방법으로 TMD 나노시트를 약 20 nm 두께로 균일하게 합성하였다. p형 Si-TMD 나노선 광전극으로 구성된 광화학전지는 태양광 AM1.5G, 0.5 M H2SO4 전해질에서 개시 전위 0.2 V를 가지며 0 V (vs. RHE)에서 20 mA cm-2 이상의 전류를 낼 수 있다. 수소 발생 양자효율은 90% 정도로 우수한 물분해 촉매 특성을 확인하였다. MoS2 및 MoSe2는 3시간 동안 90% 이상의 우수한 광전류 안전성을 보여주었으나, WS2 및 WSe2는 상대적으로 적은 80%였다. MoS2, MoSe2는 Si 나노선 표면에 균일한 시트 형태로 씌워졌지만, WS2, WSe2는 조각 형태로 붙었다. 따라서 Si 표면을 잘 보호하지 못하기 때문에 Si나노선이 더 잘 산화되어 안정성이 낮아지는 것으로 해석하였다. 본 연구결과는 TMD의 수소 발생 촉매 특성을 이해하는 데 크게 기여할 것으로 예상한다.
To find a suitable metal component in oxygen carrier particles for chemical-looping hydrogen generation system(CLH), oxygen transfer capacities of metal components were compared and Ni has been selected as the best metal component. The proper operating conditions to achieve high hydrogen generation rate have been investigated based on the chemical-equilibrium composition analysis for water splitting reactor. Moreover, suitable compositions of syngas from gasifier of heavy residue to achieve high energy efficiency have been investigated by calculation of heat of reaction. Based on the selected operating conditions, the best configuration of two interconnected fluidized beds system for the chemical-looping hydrogen generator has been investigated as well.
Porous silicon with a complex network of nanopores is utilized for photoelectrochemical energy conversion. A novel electroless Pt deposition onto porous silicon is investigated in the context of photoelectrochemical hydrogen generation. The electroless Pt deposition is shown to improve the characteristics of the PS photoelectrode toward photoelectrochemical $H^+$ reduction, though excessive Pt deposition leads to decrease of photocurrent. Furthermore, it is found that a thin layer (< 10 ${\mu}m$) of porous silicon can serve as anti-reflection layer for the underlying Si substrate, improving photocurrent by reducing photon reflection at the Si/liquid interface. However, as the thickness of the porous silicon increases, the surface recombination on the dramatically increased interface area of the porous silicon begins to dominate, diminishing the photocurrent.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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