플라스틱의 폐기물 및 화학원료로의 재활용 분야에 대한 사회적 관심이 급격히 높아지고 있는 상황에서, 폐플라스틱 열분해유를 이용한 납사 생산은 가장 기술 장벽을 낮춰 시대적 요구에 가장 빠르게 대응할 수 있는 방법이다. 따라서 본 연구에서는 폐플라스틱 열분해유를 이용한 수첨처리, 수첨분해에 대한 연구를 진행하였다. 자세하게는 수첨처리를 통한 불순물 제거, 수첨분해를 통한 납사 수율 증대를 목적으로 연구를 진행하였다. 그 결과 폐플라스틱 열분해유 중 200 ℃ 이하의 비점을 가지는 납사유분은 황화물계 촉매를 이용한 370 ℃, 2시간 조건에서의 수첨처리를 통해 90 wt% 이상의 황 및 질소 전환율, 염소의 경우 거의 100 wt%에 가까운 전환율을 확인하였고, 200 ℃ 이상 비점을 가지는 폐플라스틱 열분해 중질유분은 NiMo/ZSM-5 촉매를 이용한 400 ℃, 2시간의 수첨분해를 통해 35.7 wt%의 납사 수율을 얻을 수 있음을 확인하였다.
La을 기반으로 하는 다양한 페롭스카이트 촉매를 페치니(Pechini)법에 따라 제조하고, 이 촉매를 음식물 처리 과정에서 발생하는 악취 성분의 저온 산화 반응에 적용하여 효과적인 탈취가 이루어지도록 하였다. 배출 가스의 정량 및 정성 분석을 통하여 음식물 처리 시간에 따른 주요 악취 성분의 양을 조사하였다. 그리고 주요 악취 성분들로 구성된 표준 악취 시료는 산화 반응기의 반응물로 도입하였다. 먼저, 다양한 전이 금속 M이 치환된 La 기반 페롭스카이트 촉매($LaMO_{3}$: M=Cr, Mn, Fe, Co 및 Ni)를 제조하고 전이 금속 M의 영향을 알아보기 위해 악취 성분의 산화 반응에 적용한 결과, 테스트한 촉매 중에서 $LaNiO_3$ 촉매가 가장 우수한 촉매 활성을 보였다. 또한 촉매 활성을 증진시키기 위하여 Pt가 치환된 페롭스카이트 촉매($LaNi_{1-x}Pt_{x}O_{3}$: x=0, 0.03, 0.1 및 0.3)를 제조하였고, 이로부터 $LaNi_{0.9}Pt_{0.1}O_{3}$ 촉매가 가장 효율적인 촉매인 것을 알 수 있었다. 끝으로 저온 산화 반응에서의 페롭스카이트 촉매의 활성을 극대화하기 위하여 담지된 페롭스카이트 촉매($XLaNi_{0.9}Pt_{0.1}O_{3}/Al_{2}O_{3}$: X=페롭스카이트 함량(wt%), 0, 10, 20, 30, 40, 50 및 100)를 적용하였다. $XLaNi_{0.9}Pt_{0.1}O_{3}/Al_{2}O_{3}$ 촉매의 활성은 페롭스카이트 함량에 따라 화산형(Volcano-shaped) 곡선을 나타내었으며, 이 때 $20LaNi_{0.9}Pt_{0.1}O_{3}/Al_{2}O_{3}$ 촉매가 $180^{\circ}C$의 반응 온도에서 88.7%의 가장 높은 전환율을 보였다.
Cu(II)와 diamine, aminothiol 그리고 dithiol과의 착물을 합성하여, 동일한 조건 하에서 DFP 분해반응성을 평가하였다. 실험결과 Lewis basicity가 높은 유기물질일수록 DFP의 분해반응을 촉진시키는 것으로 나타났다. N donor인 diamine에 비해 전자를 더 잘 제공하는 S donor를 가진 aminothiol과 결합된 Cu(II) 착물이 DFP의 가수분해 반응에 약 3배 정도 효과적인 것으로 분석되었다. Lewis basicity가 더 높은 dithiol 리간드를 사용한 경우 Cu(II)(1,2-ethane dithiol)$(NO_3)_2$의 난용성으로 인해 heterogeneous 조건하에서 반응속도를 측정하였음에도 homogeneous 조건하에서 측정한 Cu(II) (ethylenediamine)$(NO_3)_2$
반응보다 약 1.6배 효과적이었다. DFP 분해에 대한 제올라이트의 반응성 평가에서 NaY의 경우 DFP 가수분해 반응을 촉진시키지 못하였으며, RuNaY는 DFP분해 반응이 Cu(II)-organic complex의 반응성에 비해서는 효과가 떨어지는 것으로 관찰되었다.
We have developed a photoemission-assisted plasma-enhanced chemical vapor deposition (PAPE-CVD) [1,2], in which photoelectrons emitting from the substrate surface irradiated with UV light ($h{\nu}$=7.2 eV) from a Xe excimer lamp are utilized as a trigger for generating DC discharge plasma as depicted in Fig. 1. As a result, photoemission-assisted plasma can appear just above the substrate surface with a limited interval between the substrate and the electrode (~10 mm), enabling us to suppress effectively the unintended deposition of soot on the chamber walls, to increase the deposition rate, and to decrease drastically the electric power consumption. In case of the deposition of DLC gate insulator films for the top-gate graphene channel FET, plasma discharge power is reduced down to as low as 0.01W, giving rise to decrease significantly the plasma-induced damage on the graphene channel [3]. In addition, DLC thickness can be precisely controlled in an atomic scale and dielectric constant is also changed from low ${\kappa}$ for the passivation layer to high ${\kappa}$ for the gate insulator. On the other hand, negative electron affinity (NEA) of a hydrogen-terminated diamond surface is attractive and of practical importance for PAPECVD, because the diamond surface under PAPE-CVD with H2-diluted (about 1%) CH4 gas is exposed to a lot of hydrogen radicals and therefore can perform as a high-efficiency electron emitter due to NEA. In fact, we observed a large change of discharge current between with and without hydrogen termination. It is noted that photoelectrons are emitted from the SiO2 (350 nm)/Si interface with 7.2-eV UV light, making it possible to grow few-layer graphene on the thick SiO2 surface with no transition layer of amorphous carbon by means of PAPE-CVD without any metal catalyst.
Multi-walled carbon nanotubes (CNTs) were prepared by thermal chemical vapor deposition (CVD) and microwave plasma chemical vapor deposition (MPCVD) using various combination of binary catalysts with four transition metals such as Fe, Co, Cu, and Ni. In the preparation of CNTs from acetylene precursor by thermal CVD, the CNTs with very high yield of 43.6 % was produced over $Fe-Co/Al_2O_3$. The highest yield of CNTs was obtained with the catalyst reduced for 3 hr and the yield was decreased with increasing reduction time to 5 hr, due to the formation of $FeAl_2O_4$ metal-aluminate. On the other hand, the CNTs prepared by acethylene plasma CVD had more straight, smaller diameter, and larger aspect ratio(L/D) than those prepared by thermal CVD, although their yield had lower value of 27.7%. The degree of graphitization of CNTs measured by $I_d/I_g$ value and thermal degradation temperature were 1.04 and $602^{\circ}C$, respectively.
본 연구에서는 이산화티타늄에 산소의 2p궤도보다 높은 에너지를 갖고 있는 2종 이상의 전이금속을 도핑시켜 빛의 유무와 관계없이 광촉매 작용을 하도록 한 자기구동형 광촉매를 PU발포체에 코팅하였다. 그리고 자기구동형 광촉매가 코팅된 PU발포체에 대하여 항균성 및 항곰팡이 특성을 알아보았다. 항균성은 자기구동형 광촉매가 코팅된 PU발포체에서 균수가 99.9%이상 저감되는 것으로 나타났으며, 항곰팡이성도 96%이상의 곰팡이포자수가 감소함을 보여 항균성 및 항곰팡이성이 우수한 것으로 확인되었다. 또한 내구성은 자기구동형 광촉매가 코팅된 PU발포체에 대하여 Weather-O-meter로 test하고 test전과 후의 포름알데히드 분해율을 확인한 결과 96.5%에서 89.8%로 약 7%p로 미약하게 감소하였으며 전자현미경으로도 관찰한 표면상태도 그대로 고르게 부착되어 있음을 확인할 수 있어 표면부착강도가 우수한 것으로 확인되었다.
성장하는 산업화는 심각한 수질 오염으로 이어진다. 폐수로 배출되는 약품과 섬유산업에서 나오는 유기배출물은 환경과 생명에게 악영향을 미친다. 항균치료에 사용되는 항생제가 폐수에 존재하면 인체에 매우 해로운 약제 내성균의 성장을 야기하게 된다. 섬유산업에서 사용되는 유기염료 분자의 제조에는 다양한 유기 저분자가 사용된다. 이러한 분자들은 인쇄 및 염색 산업의 폐수 배출물에 존재하여 분해가 잘 이루지지 않는다. 이러한 문제들을 해결하기 위해 광분해성 촉매를 분리막에 도입하고 폐수를 처리한다. 이 과정을 통해 유기 분자는 광분해되며 동시에 분해된 화합물들은 분리막을 통과하여 분리된다. 이산화티타늄(TiO2)은 뛰어난 광촉매 역할을 하는 반도체이다. 다른 전이 금속 산화물과 화합물을 만들고 고분자 막에 도입하여 광촉매 능력을 증가시킨다. 본 총설에서는 광촉매성 분리막에 의한 염료 및 약물 분자의 분해에 대해 논의한다.
수소 생산을 위한 물 분해 시스템의 효율성을 높이려면 산소 발생 반응(OER, Oxygen Evolution Reaction)에서 촉매로 인해 발생하는 전기화학 반응의 높은 과전압을 감소시켜야 한다. 그중 전이금속을 포함하는 LDH(Layered Double Hydroxide)와 같은 화합물은 현재 사용되고 있는 백금 등의 귀금속을 대체할 수 있는 촉매 소재로 주목받고 있다. 본 연구에서는 저렴한 금속 다공성 물질인 니켈 폼을 지지체로 사용하였고, 수열합성 공정을 통해 NiCo LDH 나노결정을 합성하였다. 또한, OER 특성을 향상시키기 위해 Mo를 도핑하여 합성한 Mo 도핑된 NiCo LDH 나노결정 시료의 형태, 결정구조, 물분해 특성의 변화를 관찰하였다.
CO 가스 감지를 위한 두께 500-600 nm $In_2O_3$를 기저 물질로한 박막센서를 rf magnetron 방법을 이용하여 제작하였다. CO가스에 대한 감도 향상 및 -CH가 포함된 탄화수소 가스들과의 선택성을 높이기 위해 전이 금속인 Cobalt 촉매를 rf sputtering을 이용하여 초박막 형태로 0.7-2.8 nm 까지 두께를 조절하여 증착하고 $500^{\circ}C$ 열처리 후 가스 감도 특성을 조사하였다. CO에 대한 감도는 Co 두께 2.1 nm, 작동온도 $350^{\circ}C$에서 가장 우수하였고, $350^{\circ}C{\sim}400^{\circ}C$, Co (1.4 nm) 에서 $C_3H_8$에 대한 감도가 우수함을 알 수 있었다. 광전자 분석법 (x-ray photoelectron spectroscopy;XPS)을 통하여 초박막 Co가 표면이 $Co_2O_3$가 덮어진 CoO 형태로 존재함을 알 수 있었고, $(n-type)In_2O_3$-(p-type)CoO의 p-n junction 이 형성되었음을 확인하였다. 이러한 p-n junction type 가스센서에는 접합 경계면에서 형성된 전하 공핍층 (depletion layer)의 두께 변화에 따른 저항 변화에 의해 환원성 가스에 대한 감응 기구 (sensing mechanism)를 설명할 수 있었다.
$CrCl_{3}$를 $NH_{3}$와 반응시켜 약 $850^{\circ}C$에서 표면적이 높은 단일 상 CrN 촉매를 합성하였다. 열질량분석을 통해 고체상 화학변이가 발생하는 온도를 파악하였고 물질의 상을 XRD로 분석하였다. 합성물질의 표면적, 결정크기 등을 분석하였고 합성변수의 영향을 확인하였다. 합성된 질화물의 표면적은 $12{\sim}47m^2/g$이었다. 공간속도는 표면적 증가에 약하게나마 영향을 미쳤는데 반응중간생성물의 빠른 제거가 표면적을 높이는데 기여하는 것으로 파악되었다. 승온환원반응 분석 결과 CrN은 비활성화(passivation)시 거의 산화되지 않아 수소분위기에서의 환원이 거의 일어나지 않았으며 약 $700^{\circ}C$와 $950^{\circ}C$ 부근에서 결정격자 중의 질소가 $N_{2}$로 분해되었다. 공기분위기에서 10 K/min의 속도로 가열하면 $300^{\circ}C$ 이후의 온도에서 산화가 진행되어 $800^{\circ}C$ 부근에서 $Cr_{2}O_{3}$ 상이 형성되기 시작하였으며 $900^{\circ}C$에서도 완전히 산화되지 않았다. 부탄과 피리딘을 이용한 활성실험 결과 CrN 촉매는 탈수소반응에 선택적으로 높은 활성을 가졌으며 수첨탈질이나 수소분해반응 활성은 거의 없었다. 부탄의 탈수소반응에서 부피반응속도는 상용 촉매인 $Pt-Sn/Al_{2}O_{3}$보다 우수하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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