우라늄 오염토양을 동전기제염 시 많은 양의 동전기 침출액이 발생한다. 발생된 우라늄 침출액을 재이용하기 위한 처리기술이 개발되었다. 동전기제염 시 발생된 우라늄침출액 내의 우라늄농도는 180 ppm이었고, Mg(II), K(I), Fe(II), Al(III) 농도는 20 ppm~1,210 ppm이었다. 우라늄침출액의 최적 처리공정은 혼합, 응집, 침전, 농축, 그리고 여과로 구성된다. 침전액의 pH를 11로 맞추기 위해, calcium hydroxide는 3.0g/100ml 그리고 sodium hydroxide는 2.7g/100ml이 필요했다. 여러 침전실험 결과 NaOH+0.2g alum+0.15g magnetite가 여과를 위한 최적 침전혼합제로 선정되었다. NaOH+0.2g alum+0.15g magnetite 투입 시 침전입자의 평균크기는 $600\;{\mu}m$이었다. pH=9에서 침전 후 상등액에 총 금속농도가 가장 낮았기 때문에, 최적 침전을 위하여 먼저 0.2g/100ml alum와 0.15g/100ml magnetite 투입한 후 pH=9일 때까지 sodium hydroxide을 투입하여야 한다.
파이로 공정에서 발생되는 염폐기물은 휘발성이 높아 고온공정에 적용하기 어려우며, 폐기물내에 존재하는 염소로 인해, 전통적인 유리매질에 대한 상용성이 낮은 특성을 가지고 있어, 새로운 고화방법이 필요하다. KAERI에서는 탈염소화법을 이용하여 염소를 탈리하고, 일반적인 유리매질에 고화하는 연구방법을 제안하였다. 본 연구에서는 기존의 탈염소화법에 사용된 합성무기복합체(SAP, $SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$)에 첨가물로서, $Fe_2O_3$ 및 $B_2O_3$를 부가하여 5성분계의 복합체를 제조하고, 조성에 따른 탈염소화반응 및 고화체의 특성을 조사하였다. 탈염소화 반응은 조성에 따른 생성물의 변화 경향은 크지 않았으며, 유사한 반응메커니즘으로 주어진 시간 내에 반응이 진행되는 것으로 나타났다. Si-rich phase와 P-rich phase를 화학적으로 연결시켜주는 $Al_2O_3$와 $B_2O_3$의 함량이 높은 경우에는 고화체내 상분리의 정도는 상대적으로 낮게 나타나며, 구성원소의 분포가 보다 균일한 형태를 보였다. PCT-A 침출시험법을 통한 조성에 따른 내구성의 평가결과, 기준조성을 벗어나는 경우에는 내침출성이 낮게 나타났으나, EA glass(Environmental Assessment glass)의 값보다는 우수한 것으로 확인되었다. 이상의 결과로 부터, 주어진 적정 Si와 P의 조성분율하에서, Al과 B의 함량변화는 고화체의 미세구조와 내침출성에 영향을 주는 것을 확인할 수 있었으며, 미세구조와 내침출성의 연관관계에 대한 추가적인 연구가 필요할 것으로 판단된다.
삼불화알루미늄($AlF_3$)이 포함된 염화물-불화물 혼합 용융염에서 ZIRLO 튜브를 이용한 지르코늄 전해정련공정을 실증하였다. 순환 전압전류실험 결과, $AlF_3$의 농도가 증가함에 따라 금속환원의 개시 전위가 일정하게 증가하고 지르코늄-알루미늄 합금형성과 관련된 추가적인 peak의 크기가 점차 증가하는 것으로 나타났다. 전류조절 전착법과 달리, -1.2 V의 일정전위에서 수행한 지르코늄 전해정련에서 방사형 판 구조의 지르코늄 성장이 염의 상단 표면에서 확연하게 나타났으며, 전착물 지름의 크기는 $AlF_3$의 농도에 따라 점차 증가하는 것으로 나타났다. 주사전자현미경(SEM)과 에너지 분산 X선 분광기(EDX)와 X선 광전자 분광기(XPS)를 이용하여 판 구조의 지르코늄 전착물을 분석한 결과, 극미량의 알루미늄이 지르코늄-알루미늄 합금 형태로 존재하며, 전착물의 상단과 하단 간에 서로 다른 화학성분구조를 갖는 것으로 나타났다. $AlF_3$의 첨가는 전착물 내 잔류염 양을 줄이고, 지르코늄 회수를 위한 전류효율을 향상시키는 데 효과적인 것으로 나타났다.
사용후핵연료의 효율적 관리를 위하여 한국원자력연구원에서 수행 중인 파이로 공정으로부터 발생되는 폐기물 처리기술에 대한 최근 연구동향을 종합적으로 고찰하였다. 파이로 폐기물 처리기술은 처분 대상 폐기물의 감용 및 포장, 저장과 최종 처분에 적합한 고화체 제조를 목표로 하고 있다. 한국원자력연구원에서 수행 중인 파이로 폐기물 처리 기술개발 접근 방향은 공정 흐름으로부터 발생한 폐기물내 주요 핵종들을 분리하고 회수한 물질 등을 재사용함으로서 폐기물 발생량을 최소로 하며 동시에 분리한 핵종을 별도로 고화처리하는 것이다. 폐기물 처리 주요 기술 특성은 먼저 전해환원용 원료물질 제조를 위하여 전처리 고온 열처리 공정을 사용하며, LiCl 과 LiCl-KCl 염으로부터 핵종을 분리하고 회수염의 재사용 및 핵종 함유량을 증대시킨 최종 고화체 제조 기술을 개발하는 것이다. 따라서 실험실 규모 실험 결과를 토대로 최근에는 공정 용량 증대를 위한 자료 확보를 목적으로 공학규모 시험을 수행 중에 있다.
$UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치는 차세대관리 공정의 금속전환로 안으로 균질화된 분말을 공급하기 위하여 $UO_2$ 펠릿을 산화하여 $U_3O_8$으로 분말화하는 장치이다. 본 연구에는 $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치 설계모델을 제시하고, 실증용 분말화 장치를 제작하여 검증실험을 수행한다. 분말화 장치 설계모델은 내부구조, 성능, 가열로 위치와 크기 등이 고려된다. 실험 방법은 $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치 설계 모델에 따라 기존의 3단 메시 분말화 장치를 이용하여 분말의 메시 투과시험과 온도변화 특성 실험을 하여 장치 내부구조를 결정한다. $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch의 산화 반응도 실험과 가열로 위치별 온도 분포를 측정하고 장치의 성능과 가열로의 영 역 위치를 결정한다. 장치 크기를 결정하기 위하여 산화전의 20kg의 $UO_2$ 펠릿과 산화후의 $U_3O_8$ 부피를 측정한다. 이상의 결과를 토대로 실증용 분말화 장치를 설계. 제작하고, 검증을 위하여 산화도, 분말특성 및 분석 등을 수행하였다. 산화반응 실험결과 에서 기존장치에 비하여 분말의 메시 투과율이 향상되었으며, 기존의 3단 메시 장치의 $UO_2$ 펠릿산화시간이 13시간 소요된 것에 비하여 8시간으로 단축되었다. $U_3O_8$ 분말 특성 분석결과, 평균 입도가 $40{\mu}m$이었다. 제작된 $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치 성능과 설계모델 예측 값은 대체로 잘 일치되었다.
액체카드뮴음극(LCC, Liquid Cadmium Cathode)을 사용하여 우라늄과 TRU (TRans Uranium) 원소를 동시에 회수하는 전해제련공정에서 LCC 표면에서 성장하는 수지상(dendrite) 우라늄의 생성 및 성장을 억제하기 위한 LCC 구조는 개발은 전해제련공정의 핵심이다. 금속 수지상의 생성과 성장 현상을 관찰하기 위해 상온에서 실험이 가능하며 육안관찰이 가능한 Zn-Ga 계의 모의실험장치를 제작하였으며 갈륨 계면에서의 수지상 아연의 성장 현상과 기존의 교반기형과 파운더형 LCC 구조의 성능을 관찰하였다. 이러한 금속 수지상은 전해용액 내에서 그 기계적 강도가 약한 것으로 보여 여러 가지 음극 구조에 의해 쉽게 파쇄 되지만 액체금속으로 쉽게 가라앉지는 않았다. 모의 실험결과를 바탕으로, LCC 구조개발에 활용할 수 있는 실험실 규모의 액체음극 전해제련 실험 장치를 제작하였으며, 수지상 우라늄의 성장 억제를 위한 여러 가지 형태의 LCC 구조의 성능 시험을 수행하였다. 교반기형 LCC 구조의 실험결과 LCC 도가니 내벽에서 성장하는 수지상 우라늄을 효과적으로 파쇄하지 못하였으며, 일자형과 harrow형 LCC 구조의 성능은 유사하였다. 이에 따라 LCC 표면과 도가니 내벽에서 성장하는 수지상 우라늄을 LCC 도가니 바닥으로 침전시키기 위하여 mesh형 LCC 구조를 개발하였다. 이의 성능실험결과 수지상 우라늄의 성장 없이 약 5 wt%까지의 우라늄을 회수할 수 있었다. 실험 종료 후 LCC 바닥 침전물을 화학 분석한 결과 금속간화합물(UCd11)이 형성되었음을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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