산화물 사용후핵연료에 대한 전해환원의 금속전환체를 양극으로 한 전해정련공정에는 LiCl-KCl 공융염에 우라늄 원소뿐 아니라 초우란 원소 및 희토류 원소들이 용해되므로 우라늄을 선택적으로 회수하기 위해서는 우라늄과 다른 원소들이 음극에 전착되는 거동에 대한 연구가 필요하다. LiCl-KCl 공융염 내 희토류 원소의 농도에 따른 음극에서의 전착거동을 고찰하기 위해 U 및 Ce를 기준으로 한 U, Ce, Y 그리고 Nd 원소들의 분리계수에 대한 연구를 수행하였다. Ce 금속을 희생 양극으로 이용하여 정전류 정련반응을 통해 용융염 상과 전착물 상의 U, Ce, Y 그리고 Nd 원소의 농도를 분석하여 이로부터 분리계수를 얻었으며 $UCl_3$ 농도와 $CeCl_3/UCl_3$ 농도비에 따른 분리계수로부터 우라늄을 선택적으로 회수할 수 있는 조건들을 고찰하였다.
전해환원공정의 금속전환체로부터 우라늄을 회수하는 전해정련공정의 수율을 높이기 위해 고수율 전해정련장치가 개발되었다. 전해정련장치의 수율을 증대시키기 위해서는 고체음극에 전착되는 우라늄 덴드라이트를 음극 표면으로부터 효율적으로 회수할 수 있어야 한다. 철강 재료의 음극을 고체음극으로 사용하면, 우라늄 덴드라이트가 전착되어 쉽게 떨어지고 않고 고착 되어 점착계수(sticking coefficient)가 높아진다. 본 연구에서는 효율적으로 고체음극의 점착계수를 낮출 수 있는 진동 탈리법을 개발하였고 이를 적용하였다. 고체음극에 진동을 가함으로써 고체 표면에서 우라늄 전착물이 흑연음극의 자발특성과 유사하게 효율적으로 탈리됨을 확인하였다. 이러한 진동모드에 의한 고체음극에서의 전착물의 탈리 특성을, 고수율 전해정련장치 개념으로 개발한 흑연음극의 자발탈리 특성과 비교 검토하였다. 그리고 우라늄 덴드라이트의 진동 탈리에 대한 인가전류밀도와 진동 스트로크에 의한 영향 등을 고찰하였다.
$Li_2O$-LiCl 용융염을 이용한 전해환원기술은 사용후핵연료로부터 우라늄 금속을 회수하기 위해 연구되고 있다. 이 전해환원기술에서는 $Li_2O$가 촉매로 이용되기 때문에 그 농도를 유지하는 것은 매우 중요한 운전인자이다. $ZrO_2$는 피복관의 주성분이 Zr이기 때문에 사용후핵연료에 불가피하게 함유되며, 본 연구에서는 $Li_2O$를 촉매로 이용하는 전해환원공정에서 $ZrO_2$의 거동을 살펴보았다. $Li_2O$와 $ZrO_2$의 화학반응과 전해환원공정 중에서의 생성물을 분석한 결과, $Li_2ZrO_3$와 $Li_4ZrO_4$가 주요하게 관찰되었고, 이는 $Li_2O$의 손실을 가져오는 원인이 된다. 즉, $ZrO_2$는 $Li_2O$를 소모하는 역할을 하며, 반응생성물은 전기화학적으로 안정하기 때문에 $Li_2O$의 손실이 불가피하게 된다.
경남 하동군 일대에 분포하고 있는 화강암질 암체내에서는 대규모의 Ti광체가 부존되어 있으며, 특히 옥종면 정수리 일대에서는 회유금속원소(REE)를 함유하는 갈렴석 결정들이 다수 발견되었다. 본 연구에서는 갈렴석에 대해 광학적연구, 전자현미분석, 원자흡수분광분석, X선회절분석, 적외선흡수분광분석, 비중 및 미경도 측정을 실시하였다. 갈렴석은 최대 크기 $3{\times}6cm$ 정도의 괴상형태로 산출되며 석영, 녹염석, 저어콘, 흑운모, 백운모 등과 공존한다. 갈렴석의 연마면 관찰로는 누대구조가 관찰되는데 이것은 자철석이 산점상으로 분포하기 때문이다. Th으로부터 방출되는 ${\alpha}$-입자의 존재가 방사능사진법에 의해 확인이 되었음에도 불구하고 메타믹트상태의 정도가 뚜렷하지 않다. 이 갈렴석내에는 ${\Sigma}$REE가 19.88-23.99%정도로 높은 편이며 CaO함량이 8.35-10.29wt%로 적은 편이다. 갈렴석의 성인에 대해서는 아직 확실하게 규명되지 않았으나 $TiO_2$의 함량(0.89-1.13wt%)이 높은 것과 저어콘과 같은 광물과 공존하고 있는 것으로 보아 마그마와 관련된 REE와 Ti성분이 풍부한 용액으로부터 정출된 것으로 추축된다.
본 연구에서는 PONF에 스티렌을 방사선 조사에 의하여 그래프팅한 후, 설폰화시킨 이온교환섬유를 제조하였다. 또한 핫멜트 점착방식으로 이들과 비드 수지를 결합시켜 복합 이온교환섬유를 제조하고 이들의 중금속 흡착특성을 확인하였다. 설폰화 PONF-g-스티렌 이온교환섬유의 이온교환용량과 함수율은 비드나 단일 이온교환 섬유에 비해 모두 증가하였으며, 이온교환용량과 함수율은 각각 최대 4.76 meq/g, 23.5%로 높게 나타났다. 또한 복합 이온교환섬유의 $Hg^{2+}$ 흡착파과 시간은 130분으로 비드와 섬유상 이온교환체보다 매우 늦게 나타났다. $Hg^{2+}$의 흡착파과 시간은 pH가 증가함에 따라 파과가 빠르게 진행되었으며, 농도가 증가함에 따라 초기 흡착파과는 10분 전후에서 일어났다. 복합 이온교환섬유의 혼합용액($Hg^{2+}\;Pb^{2+},Cd^{2+}$)에서의 흡착은 초기 20분 이내에 급격한 흡착 반응이 진행되었으며, $Hg^{2+}$이 가장 빠른 흡착파과가 일어났다. 또한 온도 변화에 따른 복합 이온교환섬유의 중금속 흡착은 $Hg^{2+}$이 가장 빠른 흡착이 이루어졌다.
전해정련공정을 통해 생산된 우라늄 전착물은 약 30%의 용융염을 포함하고 있으므로, 순수한 우라늄을 회수하여 금속 잉곳으로 용이하게 제조하기 위해서는 용융염을 먼저 제거하는 공정이 필요하다. 우라늄 전착물의 염증류 거동을 고찰하기 위해서는 염증류의 주요 공정변수인 유지온도와 진공압의 염제거율에 대한 영향를 고찰해야 한다. 이전 연구에서 우라늄전착물에 대한 염증류 거동에 대해 Hertz-Langmuir 관계식을 적용하여 각 용융염의 휘발 조건에 대해 염휘발계수를 얻을 수 있었으며 이로부터 우라늄 전착물에 대해 99% 이상의 염제거율을 나타내는 염증류공정의 조업조건을 도출하였다[1]. 한편, 염증류 장치에서 사용되는 재질인 스테인리스강에 대해 우라늄 전착물에서 염휘발된 우라늄 금속이 스테인리스강의 주성분인 철, 니켈, 크롬 등과 공정(eutectic melt)을 형성하지 않는 온도에서 염증류공정을 수행해야 하는 제한 조건이 따른다. 이번 연구에서는 우라늄 금속과 스테인리스강과의 반응성을 검토함으로써 우라늄 전착물의 염을 99% 이상 제거할 수 있는 조건을 확인하였다. 그리고 염증류 속도를 증진시키며 휘발된 염을 더 효율적으로 회수하기 위해 공급되는 알곤 흐름에 의한 염증류 장치의 열해석을 수행함으로써 알곤 흐름에 의한 우라늄 전착물에 대한 염증류 거동을 고찰하였다.
본 연구에서는 LiCl-KCl/Cd계의 전해제련 공정을 대상으로 악티늄 및 희토류족 원소들의 전해이동을 모델링하고 해석하였다. 이 공정에서 용융염 전해질과 액체 카드뮴 음극간의 확산 경계층 계면에서 확산제한 전기화학반응 및 물질수지를 고려한 단순화된 동적모델을 수립하였다. 제안된 모델링 접근방법은 음극에서 일어나는 금속염의 반쪽 전지 환원반응에 기초를 둔 모델이다. 이 모델을 사용하여 정전류 전해공정에서 주어진 인가전류 조건을 만족하는 시간까지의 전해이동과 연계된 농도거동, 각 원소의 패러데이 전류 그리고 시간 함수의 전기화학 전위를 예측하는 가능성을 보여주었다. 선택된 5성분 원소(U, Pu, Am, La, Nd)계의 결과를 예비 모사하여 전산모델이 전기화학적 특성을 이해하고 개선된 전해제련로를 개발하기 위한 정보를 제공할 수 있는가를 평가하였다.
파이로처리 방사성폐기물 처분장에서 폐쇄 후 처분장의 성능에 영향을 줄 수 있는 근계 영역 내 세가지 주요 설계 관련 요소에 대하여 주요 핵종별로 최종 피폭 선량에 주는 민감도를 확률론적인 접근을 통하여 조사하였다. 농축 피폭 집단에 방사선 피폭을 주는 주요한 핵종들이 처분장에서 유출된 후 처분 시스템 근계 영역 내 다양한 매질을 이동하는 것에 관련되어, 이들 요소가 어느 정도의 영향을 주게 되는지 보기 위하여 처분 용기의 수명, 선원항으로서 처분 용기에서의 연간 핵종 유출률, 그리고 처분장 주요 인공 방벽으로서 완충재의 손실도 등의 변화에 따른 결과를 검토하였다. 처분장에 대한 결정론적, 확률론적 안전성 평가를 병행 수행하여, 이 세가지 설계 요소의 물리적 변화가 통계적 분포를 가지고 일어난다고 가정하는 확률론적 접근 방법에 따른 연구 결과는 제 1 부의 이 연구에, 그리고 세가지 설계 요소가 가질 수 있는 조합을 서로 다른 시나리오로서 비교하는 결정론적인 방법으로 접근한 결과는 별도로 제 2 부에 제시하였다. 두 가지 접근 결과와 함께 고려된 인자들에 대하여 모두 결과에 민감한 것으로 나타나 이러한 결과와 방법론은 향후 처분장 설계에 모범적인 피드백을 줄 수 있을 것으로 기대된다.
양이온 교환수지와 시트르산 이온($Cit^{3-}$)이 들어있는 용액에서 방사성 알칼리 토류 금속 이온이 수지와 용액 사이에 어떻게 분배되는가를 실온에서 조사함으로써 그들 금속 이온의 시트르산 착물형성에 관한 연구를 하였다. 용매로서 $H_2O$, 아세톤-$H_2O$ 및 에탄올-$H_2O$를 사용하였다. 용액의 pH는 7.2-7.5로 조절하였고 이온 강도는 0.10-0.12로 유지하였다. 본 연구의 결과 $Ba^{++}$과 $Sr^{++}$은 어떤 용매계에서도 1:1착물(M $Cit^-$)을 형성하는 것을 알았다. 그리고 $Ca^{++}$은 수용액에서는 1:1착물을 형성하지만 혼합 용매계에서는 1:1착물(Ca $Cit^-$)과 1:2착물(Ca $Cit_2^{4-}$)을 형성함을 알았다. 그리고 이들 착물의 안정도는 $Ba^{++}\;<\;Sr^{++}\;<\;Ca^{++}$ 의 순으로 커지며 또 혼합용매의 유기 성분의 농도 증가순으로 커짐을 알았다.
건식공정에서 우라늄 수지상의 성장을 억제하는데 사용할 교반기를 개발하기 위하여, 수용액계로 된 모의시험 장치(아연 양극 - 갈륨 음극)에서 자체 제작한 여러 가지 교반기의 성능을 평가하였다. 교반기를 사용하지 않았을 경우에는 전착 후 1 시간 내에 액체음극 표면에서 아연이 수지상으로 성장되기 시작하여 6 시간 정도면 수지상 중의 일부가 도가니 바깥으로 자라게 되었다. 사각형 또는 경사형 교반기로 액체음극을 40${\sim}$150 rpm으로 교반하면 8 시간까지 아연이 수지상으로 성장되는 것을 억제할 수 있었으나, 회전수가 150 rpm으로 증가하면 전착물 중의 일부가 음극 도가니 바깥으로 흘러넘치게 되었다. 해로우형 교반기는 40 rpm에서는 수지상 성장을 억제하지 못하였으나, 100 rpm 이상에서는 수지상으로 전착되는 것을 억제할 수 있었고, 또한 아연 전착물이 150 rpm에서도 도가니 바깥으로 흘러넘치지 않았다. 파운더 교반기는 수지상의 성장을 어느 정도 억제할 수 있었으나 전위가 불규칙하게 변화되고 운전 장치가 복잡한 것이 단점으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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