KAERI에서는 파이로프로세싱에서 발생하는 금속폐기물의 부피 및 무게 감량을 위해 고방사성 장반감기 핵종을 포함하는 anode sludge내 NM의 고화매질로써 폐피복관과 첨가금속을 재활용하는 연구를 진행하고 있다. 본 연구에서는 Cr 함량을 조절한 Zr-17Cr-8NM, Zr-22Cr-8NM, Zr-27Cr-8NM 합금을 유도용융을 통해 제조하였고, 전기화학적 부식시험을 실시하여 부식특성을 평가하였다. 모든 조성에서 기존 연구 중인 Zr계 합금고화체 조성보다 우수한 부식특성을 나타냈다. 또한 Zr-22Cr-8NM 시편의 부식시험 후 침출용액 조성 분석 결과, 500 mV 전압 조건 이하에서는 NM 침출이 없었고 이를 통해 우수한 화학적 안정성을 갖는 합금고화체 조성을 확보하였다.
월성 원자력 발전소의 TRF 시설에서 수집된 트리튬을 metal hydride 형태로 보관하고 있는 500 kCi급 트리튬 1차 저장용기를 발전소 밖의 폐기물 저장고로 안전하게 운반하기 위하여 트리튬 운반용기를 개발하였다. B형 운반용기의 기술기준을 적용하여 구조평가, 열평가, 방사선차폐평가, 격납평가 등을 수행하여 운반용기의 안전성을 분석하였다. 트리튬 운반용기는 정상운반조건 및 사고운반조건에서도 격납 경계가 손상되지 않는다고 평가되었다. 붕괴열로 인한 운반용기 내부 저장용기의 온도상승은 수치해석 결과, 원통형 모델에서는 $134.8^{\circ}C$로 나타났다. 운반사고 조건에 대한 열 평가로서 $800^{\circ}C$ 외부환경에 30분간 노출되었을 경우에는 단열재만의 열차폐를 고려하여 계산한 결과, 약 $405^{\circ}C$로 나타났으며, 내부 온도 상승은 1차 격납 경계인 1차 저장용기의 허용 온도인 $550^{\circ}C$에도 미치지 못하였다. 격납 차폐 평가에서도 사고조건인 $800^{\circ}C$의 외부 환경에 노출된 경우에서도 충분히 운반용기의 격납 성능을 유지할 수 있다고 판단되었다. 방사선에 대한 차폐 특성을 조사한 결과, 트리튬에서 발생된 ${\beta}-ray$ 선량은 1차 저장용기 외부 표면에서 0으로 계산되었다. 이상과 같이 500 kCi 급 트리튬 운반용기에 대한 안전성을 평가한 결과, 운반사고조건에서도 트리튬 운반용기는 전혀 이상이 없는 것으로 나타났다.
모의지하수중에서 가압경수로형 사용후핵연료로부터 세슘의 침출률에 미치는 공학적 방벽 영향을 규명하기 위하여 지난 약 6년간 벤토나이트 또는 금속시편등의 존재여부에 따라 침출시험을 수행하였다. 침출률은 시간이 경과함에 따라 지수함수적으로 감소하는 경향을 나타내었으며, 적정시간이 경과한 다음부터는 일정한 값에 수렴하는 경향을 나타내었다. 벤토나이트 또는 금속시편이 있을 경우 세슘의 누적누출분률은 선형적으로 증가하였으나, 이들이 없는 경우의 누적분률은 급격히 증가한 다음 서서히 증가하는 경향을 보였다. 이 누적분률에서 갭에 존재하는 세슘의 재고량을 제한 값은 공학적 방벽이 존재하는 경우의 누적분률에 거의 근접하였다. 이러한 결과들은 사용후핵연료 중 세슘의 초기누출분률은 갭 중 세슘의 재고량에 의존하지만, 세슘의 장기침출률은 공학적 방벽에 거의 영향을 받지 않음을 암시해 주고 있다. 그러나 세슘의 초기침출률은 공학적 방벽의 지연효과로 감소될 수 있을 것이다. 그리고 처분장에서 사용후핵연료 중 세슘의 장기침출률은 $2\times10^{-2}\;g/m^2-day$를 넘지않는 범위 내에서 일정한 값을 가질 것이다.
본 연구에서는 Li 환원법에 의한 PWR 사용후핵연료의 금속전환과정을 모사하는 프로그램을 개발하였고 이를 이용하여 Li의 양에 따른 사용후핵연료 산화물의 금속 및 염화물 전환량을 계산하였다. 이 프로그램에서는 Li 환원과정의 화학반응에 관련된 특성치와 열역학데이터를 데이터 베이스화하고 이를 입력 데이터로 사용하여 특정 Li 양에 의한 산화물의 반응결과를 전환률로 계산한다. 개발 프로그램의 성능을 평가한 결과, $Eu_2O_3$와 $Sm_2O_3$를 제외한 나머지 산화물은 기존 코드 결과값과 6 % 이내의 상대오차로 잘 일치하고 각 산화물의 개별반응에서 산화물의 완전 전환에 필요한 Li 양의 계산값도 이론적 계산값과 정확히 일치함을 확인하였다. 또한 검증된 개발 프로그램을 이용하여 산화물별 Li과 금속전환률의 관계를 분석한 결과, 그 중에서 Li이 250 몰로 주어졌을 때 $UO_2$의 83.73%는 U로 전환된 반면 나머지는 산화물로 잔존하였고, 100% U로 전환시키는데 필요한 Li의 양은 297 몰로 나타났다.
사용후핵연료을 건식처리하는 파이로프로세싱 중 전해정련 및 제련공정 후 발생되는 우라늄과 초우라늄 및 희토류 등의 염화물을 함유한 LiCl-KCl 공융염에는 특히 희토류 함량이 높기 때문에 유효자원으로 활용이 가능한 형태의 우라늄과 초우라늄의 분리/회수가 쉽지 않다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 본 연구에서는 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 산화제($K_2CO_3$)를 이용하여 $UCl_3$를 산화물 형태로 전환한 후 전기화학적 방법을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 분리하는 실험을 실시하였다. 실험에 앞서, 이론적 평형계산을 수행하여 우라늄 염화물을 산화물로 전환하기 위한 실험조건을 결정하였다. 상기의 실험에서 LiCl-KCl 내 $UCl_3$는 첨가제의 주입량이 이론적 반응당량에 근접하였을 때 거의 대부분이 염내에서 염화물 형태로 존재하지 않는 것으로 나타났다. 이후 액체금속음극을 이용하여 $NdCl_3$를 금속형태로 전착시켰으며, 전착실험 후 투명한 용융상의 LiCl-KCl 공융염과 갈색의 우라늄 산화침전물이 존재함이 확인되었다. 이러한 결과들을 통해 $LiCl-KCl-UCl_3-NdCl_3$ 시스템에서 우라늄 및 희토류를 각각 분리할 수 있는 방안을 수립할 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구에서는 하이드라진 기조의 환원성 제염제를 이용한 마그네타이트 산화물의 용해를 다루고 있다. 마그네타이트로부터의 Fe(II) 및 Fe(III)의 용해는 protonation, surface complexation 및 reduction에 의해 지배를 받는다. 하이드라진과 황산은 산소결합을 파괴하거나 Fe(III)이온을 Fe(II)이온으로 환원시키기 위한 수소 및 전자를 각각 제공하게 된다. 속도론적 관점에서 보다 효율적인 용해를 위하여 다수의 전이금속의 영향을 분석하여 Cu(II) 이온이 효과적임을 확인한 바 있다. Cu(I) 이온은 Cu(II) 이온으로 산화되는 동안 전자를 방출하여 Fe(III) 이온을 환원시키고 다시 하이드라진에 의해 Cu(I) 이온으로 환원되게 된다. 본 연구를 통해 제염용액에 매우 적은 양의 구리 이온 (약 0.5 mM)을 첨가함에 따라 평균 40% 용해속도가 향상됨을 확인하였고, 특히 특정 조건에서는 70% 이상 용해속도가 향상 됨을 확인하였다. 구리 이온이 하이드라진과 배위결합을 이루는 지에 대해서는 아직 명확하지 않으나, 분명한 것은 $Cu(II)/H^+/N_2H_4$으로 이루어진 제염제는 효과적인 용해성능을 가지고 있다는 것이다.
A new method of numerical simulating prediction and decontamination effect evaluation for abrasive jet decontamination to radioactively contaminated metal is proposed. Based on the Computational Fluid Dynamics and Discrete Element Model (CFD-DEM) coupled simulation model, the motion patterns and distribution of abrasives can be predicted, and the decontamination effect can be evaluated by image processing and recognition technology. The impact of three key parameters (impact distance, inlet pressure, abrasive mass flow rate) on the decontamination effect is revealed. Moreover, here are experiments of reliability verification to decontamination effect and numerical simulation methods that has been conducted. The results show that: 60Co and other homogeneous solid solution radioactive pollutants can be removed by abrasive jet, and the average removal rate of Co exceeds 80%. It is reliable for the proposed numerical simulation and evaluation method because of the well goodness of fit between predicted value and actual values: The predicted values and actual values of the abrasive distribution diameter are Ф57 and Ф55; the total coverage rate is 26.42% and 23.50%; the average impact velocity is 81.73 m/s and 78.00 m/s. Further analysis shows that the impact distance has a significant impact on the distribution of abrasive particles on the target surface, the coverage rate of the core area increases at first, and then decreases with the increase of the impact distance of the nozzle, which reach a maximum of 14.44% at 300 mm. It is recommended to set the impact distance around 300 mm, because at this time the core area coverage of the abrasive is the largest and the impact velocity is stable at the highest speed of 81.94 m/s. The impact of the nozzle inlet pressure on the decontamination effect mainly affects the impact kinetic energy of the abrasive and has little impact on the distribution. The greater the inlet pressure, the greater the impact kinetic energy, and the stronger the decontamination ability of the abrasive. But in return, the energy consumption is higher, too. For the decontamination of radioactively contaminated metals, it is recommended to set the inlet pressure of the nozzle at around 0.6 MPa. Because most of the Co elements can be removed under this pressure. Increasing the mass and flow of abrasives appropriately can enhance the decontamination effectiveness. The total mass of abrasives per unit decontamination area is suggested to be 50 g because the core area coverage rate of the abrasive is relatively large under this condition; and the nozzle wear extent is acceptable.
한국원자력연구원에서는 사용후핵연료를 직접 처분하는 대신 이를 처리하여 발생하는 방사성 폐기물을 심지층에 직접 처분하는 방식의 A-KRS 개념의 방사성폐기물 처분 시스템을 개발해 오고 있다. 이러한 A-KRS 개념에 대한 장기적 안전성 및 처분 시스템 성능 평가를 위한 모델을 GoldSim을 이용 개발하고 이를 지속적으로 수정 보완하고 개선해 오고 있다. KAERI에서 개발된 A-KRS 모델의 신뢰도를 증진 시키기 위하여 유사하게 개발된 다른 모델과의 벤치마킹을 통한 비교 연구의 결과를 제시하였다. A-KRS모델을 미국 NRC에서 SwRI 연구소의 협력을 통하여 개발하여 처분 시스템 성능평가에 활용한 SOAR와 비교하고 병행하여 스웨덴의 SKB에서 최근 수행한 SR-SiTE 안전성 평가를 통하여 KBS-3 개념의 처분 시스템 내 전단 응력에 따른 용기의 파손에 따른 유출 계산 결과와도 비교 검토하여, 전반적으로 상호 잘 일치하는 결과를 얻어 내었다. 보다 개선된 GoldSim으로의 모델의 이행의 필요성은 있으나 A-KRS 모델이 GoldSim을 통해 잘 이행되어 처분 시스템 안전성 평가에 적합한 것으로 나타났다.
Monoclonal antibodies have become widely investigated in the Nuclear Oncology, especially in the radioimmunosassay of tumor markers and in vivo radioimmunoimaging of cancer. However, there are numerous factors as to whether radioimmunoimaging will ultimately successful. For imaging of tumors, metallic radionuclides such as In-111, Ga-67, Tc-99m have favorable nuclear properties than widely used I-131. These radioistopes have characteristics of the useful radiation for imaging, convenient short half-lives and the simple and rapid radiolabeling of monoclonal antibodies by using bifunctional chelaing agents. The obtained chelate-tagged antibodies are quite stable both in vitro and in vivo, without interfering antibody activities and animal experiments provided a good basis for its clinical applicability for the radioimmunoimaging of cancer. Much attention has also been given to the possibility, only beginning to be exploited, of the specific treatment of malignant neoplasms with these agents. Although specific antibody has not been developed that is uniquely specific for cancer alone and there are still many questions to be answered and problems to be overcome before radioimmunoimaging can be successfully used in ptients with cancer, these methods can be applied to the coupling of monoclonal antibodies with anti-neoplastic drugs or radionuclides suitable for internal radiation therapy of cancer.
Li-Cd 합금을 이용한 환원추출방식을 LiCl-KCl 기반의 drawdown 공정에 적용하게 되면, LiCl-KCl 공융염의 조성이 파괴되므로 공정온도를 높여야 하며, 전해정련 및 전해제련과 같은 공정에 LiCl-KCl 용융염을 재사용할 수 없게 된다. 따라서, 본 연구에서는 공융염 조성에 적합한 Li-K-Cd 합금을 제조하였으며, 이를 이용하여 U와 Nd가 포함된 LiCl-KCl 염에 투입하여 용융염 내 $UCl_3$의 제거가 가능한지 평가하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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