Park, Won S.;Tae Y. Song;Lee, Byoung O.;Park, Chang K.
Nuclear Engineering and Technology
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제34권1호
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pp.42-59
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2002
In order to transmute long-lived radioactive nuclides such as transuranics(TRU), Tc-99, and I- l29 in LWR spent fuel, a preliminary conceptual design study has been performed for the accelerator driven subcritical reactor system, called HYPER(Hybrid Power Extraction Reactor) The core has a hybrid neutron energy spectrum: fast and thermal neutrons for the transmutation of TRU and fission products, respectively. TRU is loaded into the HYPER core as a TRU-Zr metal form because a metal type fuel has very good compatibility with the pyre- chemical process which retains the self-protection of transuranics at all times. On the other hand, Tc-99 and I-129 are loaded as pure technetium metal and sodium iodide, respectively. Pb-Bi is chosen as a primary coolant because Pb-Bi can be a good spallation target and produce a very hard neutron energy spectrum. As a result, the HYPER system does not have any independent spallation target system. 9Cr-2WVTa is used as a window material because an advanced ferritic/martensitic steel is known to have a good performance under a highly corrosive and radiation environment. The support ratios of the HYPER system are about 4∼5 for TRU, Tc-99, and I-129. Therefore, a radiologically clean nuclear power, i.e. zero net production of TRU, Tc-99 and I-129 can be achieved by combining 4 ∼5 LWRs with one HYPER system. In addition, the HYPER system, having good proliferation resistance and high nuclear waste transmutation capability, is believed to provide a breakthrough to the spent fuel problems the nuclear industry is faced with.
Platinum anodes are widely used for metal oxides reduction in LiCl-Li2O, however high-cost and low-corrosion resistance hinder their implementation. NiO-Li2O ceramics is an alternative corrosion resistant anode material. Anode processes on platinum and NiO-Li2O ceramics were studied in (80 mol.%) LiCl-(20mol.%)KCl and (80 mol.%)LiCl-(20 mol.%)KCl-Li2O melts by cyclic voltammetry, potentiostatic and galvanostatic electrolysis. Experiments performed in the LiCl-KCl melt without Li2O illustrate that a Pt anode dissolution causes the Pt2+ ions formation at 3.14 V and 550℃ and at 3.04 V and 650℃. A two-stage Pt oxidation was observed in the melts with the Li2O at 2.40 ÷ 2.43 V, which resulted in the Li2PtO3 formation. Oxygen current efficiency of the Pt anode at 2.8 V and 650℃ reached about 96%. The anode process on the NiO-Li2O electrode in the LiCl-KCl melt without Li2O proceeds at the potentials more positive than 3.1 V and results in the electrochemical decomposition of ceramic electrode to NiO and O2. Oxygen current efficiency on NiO-Li2O is close to 100%. The NiO-Li2O ceramic anode demonstrated good electrochemical characteristics during the galvanostatic electrolysis at 0.25 A/cm2 for 35 h and may be successfully used for pyrochemical treating of spent nuclear fuel.
KAERI에서는 파이로프로세싱에서 발생하는 금속폐기물의 부피 및 무게 감량을 위해 고방사성 장반감기 핵종을 포함하는 anode sludge내 NM의 고화매질로써 폐피복관과 첨가금속을 재활용하는 연구를 진행하고 있다. 본 연구에서는 Cr 함량을 조절한 Zr-17Cr-8NM, Zr-22Cr-8NM, Zr-27Cr-8NM 합금을 유도용융을 통해 제조하였고, 전기화학적 부식시험을 실시하여 부식특성을 평가하였다. 모든 조성에서 기존 연구 중인 Zr계 합금고화체 조성보다 우수한 부식특성을 나타냈다. 또한 Zr-22Cr-8NM 시편의 부식시험 후 침출용액 조성 분석 결과, 500 mV 전압 조건 이하에서는 NM 침출이 없었고 이를 통해 우수한 화학적 안정성을 갖는 합금고화체 조성을 확보하였다.
본 연구에서는 전해환원공정에서 발생하는 폐용융염에서 LiCl을 재활용하기 위해 핵종제거 물질로 제올라이트를 사용할 때, 발생하는 폐제올라이트와 여기에 흡착된 유리염을 고감용으로 고화하는 경우의 고화체특성을 살폈다. 주종 핵종인 Cs의 침출속도는 붕규산유리보다는 석회유리로 고화한 경우, SAP과의 반응비와 유리의 첨가량을 변화시켜도 그 값은 1/10 정도로 낮았으며 그 범위는 0.1에서 $0.01g/m^2d$이었다. 한편으로 Sr의 침출속도는 유리의 종류와 첨가량변화에 크게 지배를 받지 않으며 Cs보다 훨씬 낮은 0.001에서 $0.0001g/m^2d$이었다. 그리고 압축강도는 유리의 함량이 증가할수록 감소하였고, 열팽창율은 어떤 온도에서도 유리를 30% 함유한 것이 가장 적게 나타났다. 한편으로 이 고화체들의 용융온도는 약 $1,100^{\circ}C$로서 유리의 함량이 증가하면 약간씩 높아졌다.
A-KRS는 한국원자력연구원에서 개발한 파이로프로세싱 처리된 폐기물을 처분하는 개념이다. 고준위 방사성폐기물은 파이로프로세싱에 의하여 최소화되며, 최종 발생된 고준위 방사성폐기물은 모나자이트 세라믹 폐기물 형태로 제조된다. 모나자이트 세라믹 폐기물은 처분공에 영구 처분되어 열을 발생시킨다. 발생된 열은 폐기물을 보호하는 캐니스터 및 완충재의 온도를 상승시켜 설계 기준을 초과 시킬 수 있다. 온도는 처분공 간의 거리로 조절 가능하며 한국원자력연구원에서 해석한 바 있다. 한국원자력연구원에서 해석한 경계조건은 완벽 접촉을 가정한 것이기 때문에, 최초 처분 시에 발생하는 간격에 의해 발생하는 열 저항에 의한 온도 분포는 알 수 없다. 이를 보완하기 위하여, 본 논문에서는 최초 처분 시 존재하는 간격에 의한 열 전달 해석을 수행하였다. 또한 발열체와 캐니스터 간의 공극을 추가하여 온도 분포 해석을 수행하였다. COMSOL 전산해석 소프트웨어를 이용하여 열전달 해석을 수행하였다.
사용후 핵연료내 우라늄 및 초우란원소를 회수하는 파이로프로세싱 공정에서 배출되는 금속염화물계 방사성 폐기물은 높은 휘발특성과 붕규산계 유리와의 낮은 상용성으로 인해 고화처리가 쉽지 않은 폐기물이다. 이를 위해, 본 연구에서는 고화처리의 한 방법으로 탈염화 반응을 통한 고화체제조 개념을 채택하였다. 솔젤법을 이용하여 탈염화물질, $SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$ (SAP)을 합성하였으며 이를 이용하여 탈염화 반응거동 반응생성물의 고형화 특성을 조사하였다. LiCl계 폐기물과 달리, LiCl-KCl폐기물의 반응은 두 개의 온도범위에서 반응이 진행되며, $400^{\circ}C$의 경우에는 LiCl이, 약 $700^{\circ}C$에서는 KCl이 주로 반응하는 것으로 확인되었다. 여러 가지 반응실험을 통하여 LiCl-KCl의 탈염화 반응에 가장 적합한 물질은 SAP 1071 (Si/Al/P=1/0.75/1 in molar)인 것으로 확인되었다. 4가지 종류의 고형화 실험을 통하여 고화체의 bulk shape과 densification은 SAP/Salt의 비에 영향 받는 것을 확인하였다. 제조된 고형화 시료는 Product Consistency Test-A법을 이용하여 기본적인 내구성을 평가하였다. 본 연구는 $SiO_2$, $Al_2O_3$, $P_2O_5$로 이루어진 탈염화 물질을 이용하여 반응특성과 고형화 특성에 대한 기본적인 정보를 제공하였으며, 이와 같은 실험을 통하여, 본 연구에서 제안된 탈염화 고화처리방법이 휘발특성이 높고 기존 유리매질과 상용성이 낮은 금속염화물계 폐기물에 적용이 가능함을 확인하였다.
금속염화물계 방사성 폐기물은 전해공정으로 이루어진 파이로프로세싱공정의 주요한 방사성 폐기물이다. 이와 같은 폐기물은 탄산염이나 질산염과 달리 고온에서 분해되지 않고 바로 휘발되며, 기존의 규산계 유리와 상용성이 낮아 처리가 쉽지 않다. 본 연구팀은 금속염화물계 폐기물을 고화처리하는 방법으로 탈염화처리법을 채택하였다. 본 연구에서는 그 후속적인 연구로서, 탈염화물질로 제안된 SAP ($SiO_2-Al_2O_3-P_2O_5$)의 조성을 변화시켜 LiCl-KCl과의 반응성을 향상시키고 고화공정을 단순화시키고자 하였다. 기본물질계에 $Fe_2O_3$를 첨가할 경우 무게반응비 SAP/Salt를 3에서 2.25로 낮출수 있으며, Fe가 Al을 치환하는 몰분율이 0.1이상이 될 경우에는 오히려 반응성이 점진적으로 감소하는 것으로 확인되었다. 또한 M-SAP에 $B_2O_3$를 첨가할 경우에는 유리매질을 사용하지 않고 monolithic form을 제조할 수 있었다. 침출 시험결과 U-SAP 1071이 가장 높은 내구성을 보여주었으며, 1 g의 금속폐기물을 처리시 약 3~4 g의 고화체가 발생되며, 이는 기존의 고화처리법보다 약 $\frac{1}{3}{\sim}\frac{1}{4}$배정도 최종처분부피가 감소되는 효과를 얻을 수 있다. 이상의 실험결과로부터, 기존의 유리고화공정으로 처리가 어려운 휘발성 금속염화물계 폐기물을 단 하나의 물질을 이용하여 처리할 수 있음을 확인하였으며, 이러한 처리방법은 고화처리시 발생되는 부피를 최소화활 수 있는 대안적인 고화처리방법이 될 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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