바이오 가스의 분리와 정제를 위해 셀룰로오스 트리아세테이트(CTA) 고분자를 이용하여 중공사형 기체분리막을 상분리법에 의해 제조하고, 제조된 기체분리막을 사용하여 유효 막면적이 0.17 $m^2$인 중공사형 기체분리막 모듈을 제조하였다. 제조된 기체분리막 모듈의 순수 기체투과도틀 메탄, 산소, 이산화탄소에 대하여 측정하였다. 메탄의 투과도는 평균 0.46 GPU를 나타내었으며, 이산화탄소의 투과도는 평균 18.52 GPU였으며 이때 ${\alpha}CO_2$/$CH_4=40.4$를 나타내어 매우 높은 선택도를 나타내었다. 순수 가스 투과 테스트 후 혼합 가스에 대한 분리 정제 테스트를 4가지 모사가스에 대하여 진행하였으며 1 stage, 2 stage, 3 stage로 기체분리막 모듈을 구성하여 stage cut의 변화에 따른 각 부분에서 발생되는 기체의 농도 및 유량을 측정하였다. 1 stage에서는 stage cut이 상승함에 따라 메탄의 농도가 상승하는 것을 알 수 있었으며, 메탄 회수 효율은 떨어지는 것을 알 수 있었다. 2 stage 테스트에서는 1 stage와 유사한 거동을 보이는 것을 알 수 있었으며 메탄의 회수 효율은 1 stage보다 상승하는 것을 알 수 있었다. 바이오 가스 내에 존재하는 메탄의 손실을 줄이기 위해 3 stage 테스트를 진행하였으며, 그 결과 메탄가스의 손실율을 5% 이내로 줄일 수 있는 모듈의 배열을 찾아내었다.
본 연구에서는 정수처리용 세라믹 한외여과 빛 광촉매의 혼성공정에서 휴믹산 농도 및 광산화, 흡착의 영향을 알아보았다. 휴믹산 농도 각각 2mg/L와 4 mg/L 일 때 UF 단독 공정 및 광촉매를 투입한 공정, UV를 조사한 공정을 막오염에 의한 저항$(R_f)$ 및 투과선속(J), 총여과부피 $(V_{\Upsilon})$ 측면에서 고찰하였다. 휴믹산 농도가 낮아질수록 $R_f$는 급격히 감소하고 J는 증가하여, 휴믹산 농도 2 mg/L에서 $V_{\Upsilon}$는 가장 높았다. 탁도의 평균 처리효율은 휴믹산 농도가 증가할수록 감소하였으나, 4 mg/L에서 휴믹산의 처리효율이 가장 높았다. 이러한 결과는 낮은 휴믹산 농도에서 휴믹산 대부분이 분리막에 의해 제거되고 막을 통과한 일부 휴믹산은 광촉매에 흡착 산화되어, 처리수의 수질이 휴믹산 2 mg/L 와 4 mg/L 에서 거의 같고 원수의 수질은 4 mg/L에서 더 높기 때문이다. 광산화와 흡착의 영향 실험에서 UF + $TiO_2$ + UV 공정의 J가 가장 높게 유지되어, 180분 운전 후 $V_{\Upsilon}$가 가장 높았다. 휴믹산 및 탁도의 처리효율을 비교한 결과, 휴믹산 농도가 2 mg/L 에서 4mg/L로 증가하였을 때 광산화 보다 광촉매 흡착이 더 주요한 역할을 하였다.
다양한 재료특성(Si/Al 몰비, 두께, 구조적 불완전성)을 갖는 Na형 faujasite 제올라이트 분리층을 다공성 $\alpha$-알루미나 튜브 표면에 수열조건에서 이차성장 시키고 $CO_2/N_2$ 분리거동을 $CO_2/N_2$ 몰비가 1인 혼합기체에 대하여 $30^{\circ}C$에서 평가하였다. 수열조건 중에서 수열용액 내의 $SiO_2$ 양은 형성된 제올라이트 분리층의 재료특성에 가장 큰 영향을 주는 변수임을 확인하였다. 즉, 수열용액 내의 $SiO_2$ 양이 증가함에 따라서 형성된 제올라이트 분리층의 Si/Al 몰비, 두께, 구조적 불완전성(discontinuity)은 동시에 증가하였다. 본 논문에서는 불완전한 치밀화에 의해 잔존하는 결정립간 공극(void), GIS Na-P1 상에 의해 형성된 균열(crack) 등 구조적 불완전성이 $CO_2/N_2$ 분리에 가장 큰 영향을 주는 재료특성이며, 투과부에서의 $CO_2$ 탈착이 전체 $CO_2$ 투과의 율속단계(rate-determining step)임을 확인하였다.
본 연구는 LNG를 연료로 사용하는 화력발전소 보일러에서 배출되는 1,000 $Nm^3/day$의 연소 배가스에 포함된 $8{\sim}10%$의 $CO_2$를 대상으로 순도 99%, 회수율 90%로 회수할 수 있는 실증규모의 다단계 막분리 공정에 관한 운전 결과이다. 이를 위해 본 연구팀에서는 가소화 안정성이 우수한 폴리이서설폰 중공사막을 개발하고 $CO_2/N_2$의 분리특성을 연구한바 있으며[1], 소형 모듈을 이용하여 압력 및 $CO_2$의 조성 변화에 따른 투과 특성을 실험과 향류 방식의 전산 모사를 통하여 확인하여 막분리에 의한 $CO_2$의 회수 가능성을 확인한 바 있다[2-4]. 이러한 선행 연구결과를 바탕으로 pilot 규모의 다단계 막분리 plant를 설계하여 제작, 설치, 운전하였으며 그 운전 결과를 다단계 공정의 수치 모사 결과와 비교하였다. 전체 공정은 크게 배출되는 배가스 내의 수분을 전단에서 제거하기 위한 제습 공정과 후단에 재순환이 가능한 4단계 막분리 공정으로 구성되어 있다. 4단 분리막 공정에서 배출되는 최종 $CO_2$의 농도는 운전 조건에 따라 $95{\sim}99%$의 $CO_2$가 $0.15{\sim}0.2$ ton/day의 회수율 $70{\sim}95%$회수규모로 얻어졌다. 얻어진 실험 결과는 수치 모사 결과와 비교하였을 때 매우 잘 일치 하는 것을 알 수 있었으며 운전 중 전체 공정은 안정적으로 작동하는 것을 확인할 수 있었다. 본 연구를 통해 다단계 막분리 공정을 통한 배가스에서 $CO_2$를 성공적으로 분리할 수 있었다.
플라즈마 고분자의 영구기체(He, $H_2$, $O_2$, $N_2$, $CH_4$) 및 응축성 증기($CO_2$, $C_2H_4$, $C_3H_8$)에 대한 투과 특성을 조사하였다. 플라즈마 고분자는 마이크로파 방전과 라디오파 방전을 이용하여 제조하였으며 플라즈마 중합의 단량체(monomer)로는 hexamethyldisiloxane(HMDS)을 사용하였다. 마이크로파를 이용하여 제조한 HMDS 플라즈마 고분자막의 투과도계수는 투과 기체의 분자지름에 의존하는 경향을 나타내었으며 라디오파를 이용하여 제조한 플라즈마 고분자막보다 높은 산소/질소 투과선택도를 나타내었다. 반면에 라디오파를 이용하여 제조한 HMDS 플라즈마 고분자막의 투과도계수는 투과기체의 임계온도에 의존하는 경향을 나타내었으며 질소에 대한 에틸렌 및 프로판의 투과선택도가 우수한 특성을 나타내었다. 마이크로파로 중합시킨 고분자막은 가교결합도가 높기 때문에 기체의 투과도계수가 주로 확산계수(또는 분자지름)에 의존하게 된다. 그러나 라디오파의 에너지 밀도는 마이크로파의 에너지 밀도보다 낮기 때문에 라디오파로 중합시킨 플라즈마 고분자막의 구조는 마이크로파로 중합시킨 고분자 막에 비하여 가교결합도가 떨어지게 되며 이 막을 통한 투과도계수는 분자크기 보다는 기체의 임계온도에 의존하는 경향을 나타내었다. 따라서 라디오파를 이용하여 중합시킨 HMDS 플라즈마 고분자막은 영구기체 보다는 공기 중의 유기물질을 제거하는데 보다 효과적으로 이용될 수 있을 것으로 생각된다.
본 연구는 pilot plant 규모의 수직형 MBR 공정을 장기간 운전하면서 호기조에 직접 철염($FeCl_3$)을 투입하였을 때의 유기물 및 질소, 인의 제거 특성을 조사하였고 운전경과에 따른 투과압력 변화를 검토하였다. 공극크기 $0.25\;{\mu}m$인 PTFE재질의 중공사막을 호기조에 침지시켜 투과유속 25 LMH로 일정하게 연속 운전을 하였다. 막 오염 저감을 통한 장기운전 방법으로 공기역세를 적용한 결과, 투과압력의 급격한 증가 없이 안정적으로 유지되는 것으로 나타났다. 전체 310일 동안의 pilot plant 장기운전에서, 철염의 투입이 화학적 인 제거뿐만 아니라 분리막의 투과압력 저하에 효과적인 것으로 나타났다. 또한 철염을 투입한 운전조건의 처리수 평균 $COD_{Cr}$ 및 총질소 농도는 각각 11.3 mg/L, 6.0 mg/L인데 비하여 철염을 투입하지 않은 경우 처리수 평균 $COD_{Cr}$ 및 총질소 농도는 14.3 mg/L, 6.9 mg/L로 철염을 투입한 운전조건에서 보다 양호한 처리수질을 보였다.
고분자는 우수한 투과선택도 및 가공성으로 인하여 여러 기체 혼합물의 분리를 위한 막의 소재로 널리 이용되고 있다. 본 연구에서는 polyamide 복합막을 이용하여 $CH_4$ 및 $CO_2$ 혼합기체의 분리특성에 관한 연구를 수행하였다. 본 연구를 위한 모사 기체로는 순수 메탄과 이산화탄소를 혼합하여 사용하였으며, 서로 다른 운전조건에서의 투과실험을 수행하였다. 주입 기체의 유량은 800~1000 $cm^3/min$으로 변화시켰으며, stage cuts의 변화는 50~60 %로 하였다. 또한 분리막의 운전 온도는 $30{\sim}70^{\circ}C$에서 변화시켰으며 기체의 초기 주입압력은 6 bar로 설정하였다. 각 실험조건에서 메탄과 이산화탄소의 투과도를 평가하였고 이때 permeate에서의 이산화탄소에 대한 선택도를 함께 평가하였다. 또한 본 연구에서는 Arrhenius plots를 이용하여 메탄과 이산화탄소의 분리막에 대한 투과 활성화 에너지를 얻었다.
본 연구는 재래식 혐기성 공법에 비해 메탄회수율과 처리효율이 우수한 막분리형 이상 혐기성 반응시스템을 개발하여 산생성 반응조의 미생물 체류시간을 증대시키고 시스템 운전효율을 향상시키기 위해 수행하였다. Pilot plant 운전에 사용된 막은 셀룰로오스 계통으로 $0.5{\mu}m$의 막공경과 $0.8m^2$의 유효 표면적을 가졌으며 메탄발효조는 UASB와 AF로 구성되어 있다. 혐기성 침지형 반응조를 운전한 결과 COD 제거율은 70~80%, 생성가스 중 메탄함율은 90%까지 향상시킬 수 있었다. Pilot plant 운전동안 막의 케이크 저항이 중요한 막오염원으로 나타남에 따라 이를 최소화하기 위해 세가지 공경 (40, 53, $63{\mu}m$)을 가진 전처리 필터로 적용하였다. 적용된 prefilter중 $63{\mu}m$ 전처리 필터의 경우가 가장 효과적으로 케이크 저항을 줄이고 막 유속을 증가시켜 50일 이상 장기운전을 가능케 하였다. 또한 장기 운전으로 인한 막 오염물질은 산과 알카리 세척용액에 의해 연속적으로 세척함으로써 최초 막유속의 89% 까지 회복할 수 있었다.
본 연구는 실제 운영되는 수산물 가공 산업폐수의 immersed MBR (iMBR)공정을 이용한 폐수처리시설 운영 결과에 대한 실증적 고찰을 수행한 것이다. 수산물 가공 산업의 특성상 일별, 월별 유량 변동이 심하여 유량조정조의 설계 및 운전방법이 중요하며, 유량조정조 교반시 포기식 교반을 적용하면 산발효 방지를 통하여 후속 응집/부상 공정의 약품비 절감이 가능하다. 동 현장은 유량조정조, 가압부상조, iMBR을 거쳐 방류하며, 이때 가압부상조를 거쳐 iMBR로 유입되는 BOD, $COD_{Mn}$, SS, T-N, T-P의 농도는 2,291 mg/L, 530 mg/L, 38 mg/L, 256.8 mg/L, 13.5 mg/L으로 나타났다. 수산물 가공 폐수와 같이 고농도의 염이 함유된 폐수의 생물학적 처리는 슬러지의 침강성과 관계없는 침지식 중공사막을 이용한 iMBR 공법을 적용하는것이 바람직한 것으로 나타났다. iMBR 공정의 주요 에너지 소모 요인인 공기세정에 대한 운영 값의 검토 결과 SADm값이 $0.31m^3/hr{\cdot}m^2$ membrane area이었으며, SADp값은 $26.5m^3/hr{\cdot}m^3$ permeate으로 상용화된 평막 대비 월등히 에너지 효율이 우수한 것으로 나타났다. 무산소, 혐기, 호기 탈기조로 구성된 침지식 중공사막이 결합된 iMBR 공정에서 막오염 지표인 Normalized TMP와 온도, MLSS 등을 비교 분석한 결과 F/M비가 0.08~0.10 gBOD/gMLSS에서 임계 F/M 값을 나타냈다. 생물반응조에서의 BOD, $COD_{Mn}$, SS, T-N, T-P의 처리수질은 각각 1.8 mg/L, 11.0 mg/L, 1.1 mg/L, 11.0 mg/L, 0.24 mg/L으로 운전되었으며, 제거율은 99.9%, 97.9%, 96.3%, 95.7%, 97.8%으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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