철과 니오븀의 몰비가 1/0, 10/1, 5/1, 1/1, 1/5, 1/10 및 0/1 인 철-니오븀 촉매상에서 일산화탄소에 의한 아황산가스의 원소 황으로의 환원이 고정층 흐름반응기에서 연구되었다. 촉매 활성 및 선택도 면에서 우수한 상승효과를 철-니오븀 촉매에서 관찰할 수 있었으며, 가장 우수한 촉매 현상은 철과 니오븀의 몰비 1/1 촉매에서 관찰되었다. 활성화된 철-니오븀 촉매의 활성상은 XRD와 XPS 의 분석결과 $FeS_2$ 로 확인되었다. 일산화탄소에 의한 아황산가스의 선택적 환원은 카르보닐 황화물 반응중간체 메커니즘을 따르는 것으로 나타났다.
Numerous possible applications for $ZrO_2$ nanotubes exist such as for catalyst support structures, for sensing or for applications as a solid state electrolyte. Especially, because of a large specific surface area, high efficiency for solid oxide fuel cell (SOFC) application at low temperature can be expected for nanotublar structures in even small size. A zirconium precursor, Tetrakis (ethylmethylamino) zirconium, TEMAZr and $H_2O$ oxidant were used to deposit$ZrO_2$ thin films on an anodized aluminum oxide (AAO) templates having sub-100nm cylindrical pores by atomic layer deposition (ALD) in the temperature range of 150~250$^{\circ}C$. The crystalline structures of as-prepared and post-annealed $ZrO_2$ nanotubes were characterized by x-ray diffraction and high-resolution transmission electron microscopy. The as-prepared samples at $150^{\circ}C$ and $200^{\circ}C$ were showed amorphous, whereas a mixed phase of tetragonal, monoclinic and amorphous polymorph was observed at $250^{\circ}C$. In the bulk, zirconia remains monoclinic phase up to $1,175^{\circ}C$, however, $ZrO_2$ nanotubes were showed tetragonal phase upon post thermal treatments merely at $400^{\circ}C$. This trend may be indicative of high-curvature surfaces of nanotubes and thereby the presence of intrinsic compressive strain. The amount of amorphous structures in the mixed phase as well as as-grown $ZrO_2$ nanotubes were also gradually decreased by subsequent heat treatment.
이산화탄소를 이용하여 디메틸카보네이트(DMC)를 제조하는 반응은 지구온난화 현상의 주요 원인으로 지적되는 이산화탄소의 효율적 전환 방법의 하나로 주목 받고 있다. DMC는 유독한 포스겐과 디메틸슬페이트를 대체하는 반응 매개체, 가솔린 연료 첨가제, 폴리카보네이트 수지의 전구체 등으로 다양하게 활용되고 있다. 본 연구에서는 에틸렌카보네이트(EC)와 메탄올의 에스테르 교환반응에 의한 DMC의 제조 반응에 대하여 이온성 액체와 금속 촉매의 특성을 조사하였다. 촉매 스크리닝 실험 결과 [Choline][OH]와 [BMIm][OH]가 금속염인 MgO, ZnO, CaO보다 더 좋은 촉매 활성을 나타내었다. [Choline][OH] 촉매에 대해서 반응변수인 반응온도, MeOH/EC 몰비, 이산화탄소 압력이 반응에 미치는 영향을 고찰하였다. 반응온도가 높고 MeOH/EC 몰비가 클수록 EC의 전화율이 증가하였다. 그러나 이산화탄소 압력의 영향에서는 1.34 MPa에서 최고의 DMC 수율을 나타내었고 그 이상의 압력에서는 DMC 수율이 오히려 감소하였다. $ZnCl_2$를 조촉매로 사용한 경우 각각 촉매의 활성보다 더 높은 활성을 나타내어 시너지 효과가 관찰되었으며, 이것은 혼합촉매의 산-염기적 특성에 기인하는 것으로 판단된다.
해조류 바이오매스 중 갈조류의 주요 구성 성분인 알긴산은 다양한 산업에서 널리 사용되어지며, 촉매적 저분자화를 통해 당, 당알코올, 퓨란계, 그리고 유기산과 같은 고부가가치 화합물로 전환할 수 있다. 본 연구에서는 루테늄 담지 활성탄과 마그네시아를 혼합하여 알긴산 저분자화 반응에 적용하고자 하였다. 이러한 불균일계 촉매 시스템은 생성물에 대한 분리가 용이하고 정제 과정의 간소화가 장점으로 작용한다. 반응 결과, 탄소 수 5개 이하의 저분자량 알코올 및 유기산이 생성되었으며, 최적의 반응 조건 탐색을 통해 최종적으로 1 wt% 알긴산 수용액 30 mL, 루테늄 담지 활성탄 100 mg, 마그네시아 100 mg, 반응 온도 210 ℃, 반응 시간 1 h의 반응 조건에서 29.8%의 알코올에 대한 탄소 수율과 43.8%의 알코올 포함 액상 생성물에 대한 총 탄소 수율을 확보하였다.
$MoO_3$, $SnO_2$ 및 $CeO_2$ 혼합촉매를 사용하여 대두유의 전이에스터화 반응에 의해 바이오디젤을 제조하였다. 제조된 촉매는 XRD 및 $NH_3$-TPD 등으로 특성을 분석하였다. 세 가지 금속 산화물 중 $MoO_3$가 가장 높은 활성을 보여주었으며, 반응에 사용된 촉매의 양이 7%일 때 바이오디젤로의 전환율이 가장 높았다. 또한, 반응물에 첨가된 물은 바이오디젤로의 전환율이 감소되었다. $MoO_3$와 $SnO_2$가 혼합된 촉매에서는 $SnO_2$와 $MoO_3$의 혼합비율이 5:5일 때 가장 높은 활성을 나타내었으며, $CeO_2$가 첨가된 촉매의 경우 첨가된 $CeO_2$의 첨가량이 20% 일 때 가장 높은 활성을 나타내었다. 또한 이들의 활성은 촉매들의 산점의 양과 상관관계를 보여주었다. 폐대두유를 이용한 반응에서는 약 30% 이상 바이오디젤로의 전환율이 감소하였다.
Cu/Mn/Ce catalysts for water gas shift (WGS) reaction were synthesized by urea-nitrate combustion method with the fixed molar ratio of Cu/Mn as 1:4 and 1:1 with the doping concentration of Ce from 0.3 to 0.8 mol%. The prepared catalysts were characterized with SEM, BET, XRD, XPS, $H_2$-TPR, $CO_2$ TPD, $N_2O$ chemisorption analysis. The catalytic activity tests were carried out at a GHSV of $28,000h^{-1}$ and a temperature range of 200 to $400^{\circ}C$. The Cu/Mn(CM) catalysts formed Cu-Mn mixed oxide of spinel structure ($Cu_{1.5}Mn_{1.5}O_4$) and manganese oxides ($MnO_x$). However, when a small amount of Ce was doped, the growth of $Cu_{1.5}Mn_{1.5}O_4$ was inhibited and the degree of Cu dispersion were increased. Also, the doping of Ce on the CM catalyst reduced the reduction temperature and the base site to induce the active site of the catalyst to be exposed on the catalyst surface. From the XPS analysis, it was confirmed that maintaining the oxidation state of Cu appropriately was a main factor in the WGS reaction. Consequently, Ce as support and dopant in the water gas shift reaction catalysts exhibited the enhanced catalytic activities on CM catalysts. We found that proper amount of Ce by preparing catalysts with different Cu/Mn ratios.
One-dimensional MgO nanostructures with various morphologies were synthesized by a thermal evaporation method. The synthesis process was carried out in air at atmospheric pressure, which made the process very simple. A mixed powder of magnesium and active carbon was used as the source powder. The morphologies of the MgO nanostructures were changed by varying the growth temperature. When the growth temperature was 700 ℃, untapered nanowires with smooth surfaces were grown. As the temperature increased to 850 ℃, 1,000 ℃ and 1,100 ℃, tapered nanobelts, tapered nanowires and then knotted nanowires were sequentially observed. X-ray diffraction analysis revealed that the MgO nanostructures had a cubic crystallographic structure. Energy dispersive X-ray analysis showed that the nanostructures were composed of Mg and O elements, indicating high purity MgO nanostructures. Fourier transform infrared spectra peaks showed the characteristic absorption of MgO. No catalyst particles were observed at the tips of the one-dimensional nanostructures, which suggested that the one-dimensional nanostructures were grown in a vapor-solid growth mechanism.
Burri, David Raju;Choi, Kwang-Min;Han, Sang-Cheol;Burri, Abhishek;Park, Sang-Eon
Bulletin of the Korean Chemical Society
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제28권1호
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pp.53-58
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2007
In the dehydrogenation of ethylbenzene to styrene, CO2 could play a role as an oxidant to increase conversion of ethylbenzene and stability as well over TiO2-ZrO2 mixed oxide catalysts. TiO2-ZrO2 catalysts were prepared by co-precipitation method and were characterized by BET surface area, bulk density, X-ray diffraction, temperature programmed desorption of NH3 and CO2. These catalysts were found to be X-ray amorphous with enhanced surface areas and acid-base properties both in number and strength when compared to the respective oxides (TiO2 and CO2). These catalysts were found to be highly active (> 50% conversion), selective (> 98%) and catalytically stable (10 h of time-on-stream) at 600 oC for the dehydrogenation of ethylbenzene to styrene. However, in the nitrogen stream, both activity and stability were rather lower than those in the stream with CO2. The TiO2-ZrO2 catalysts were catalytically superior to the simple oxide catalysts such as TiO2 and ZrO2. The synergistic effect of CO2 has clearly been observed in directing the product selectivity and prolonging catalytic activity.
Methanol and formaldehyde were produced directly by the partial oxidation of methane. The catalysts used were mixed oxides of late-transition metals, such as Mn, Fe, Co, Ni and Cu. The reaction was carried out at $450^{\circ}C$, 50 bar in a fixed-bed differential reactor. The prepared catalysts were characterized by XRD, TPD and BET apparatus. Of the catalysts, A-Mn0.2-6, which contains 0.2 mole of Mn and calcined at $600^{\circ}C$, showed the best catalytic activity: 3.7% methane conversion, and 30 and 28% methanol and formaldehyde selectivities, respectively. The catalytic activity was changed with the content of Mn and the calcination temperature. Catalytic activity increased with the specific surface areas of the catalysts. With XRD, it was found that the structure of the catalysts are changed with calcination temperature. Through $O_2-TPD$ experiment, it was found that the catalysts showing good catalytic activity showed $O_2$ desorption peak around $800^{\circ}C$.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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