도시쓰레기의 혐기성 소화는 에너지원 및 온난화 가스 저감 문제 등에 의해 최근에 사회적 관심사가 되고 있다. 도시쓰레기는 고형분 함량이 높고 질소성분이 낮으며 셀루로스와 헤미셀루로스가 주성분으로 되어 있다. 도시쓰레기의 메탄 전화율은 대개 50%이며 $0.2m^2/kg$ VS에 해당한다. 고형물 농도가 높을수록 긴 수리학적 체류시간이 필요하며 주입물에 접종슬러지를 혼합하여야 한다. 도시쓰레기의 혐기성 소화 시 C/N비는 25가 상한이고 NH3-N의 적정농도는 700mg/L로 알려져 있다. pH조절을 위하여 흔히 석회와 탄산나트륨이 사용되고있는데 탄산나트륨을 3,500mg/L이상 첨가하면 나트륨 독성이 나타난다. 고온성 혐기 소화조는 운용과 관리가 어려우나 병원성 미생물 억제에 효과적인 것으로 알려져 있다. 도시쓰레기의 혐기성 소화공정의 최적화를 이룩하려면 소화공정에 관여하는 미생물의 작동기전에 대한 이해가 필요하다.
Propionate is an important intermediate product during the methane fermentation of organic matter, and its degradation is crucial for maintaining the performance of an anaerobic digester. In order to understand the effect of temperature on propionate degradation, an upflow anaerobic sludge blanket (UASB) reactor with synthetic wastewater containing propionate as a sole carbon source was introduced. Under the hydraulic retention time (HRT) of 10 h and influent propionate of 2,000 mg/l condition, propionate removal was above 94% at 30-$35^{\circ}C$, whereas propionate conversion was inhibited when temperature was suddenly decreased stepwise from $30^{\circ}C$ to $25^{\circ}C$, to $20^{\circ}C$, and then to $18^{\circ}C$. After a long-term operation, the propionate removal at $25^{\circ}C$ resumed to the value at 30- $35^{\circ}C$, whereas that at $20^{\circ}C$ and $18^{\circ}C$ was still lower than the value at $35^{\circ}C$ by 8.1% and 20.7%, respectively. Microbial community composition analysis showed that Syntrophobacter and Pelotomaculum were the major propionate-oxidizing bacteria (POB), and most POB had not changed with temperature decrease in the UASB. However, two POB were enriched at $18^{\circ}C$, indicating they were low temperature tolerant. Methanosaeta and Methanospirillum were the dominant methanogens in this UASB and remained constant during temperature decrease. Although the POB and methanogenic composition hardly changed with temperature decrease, the specific $COD_{Pro}$ removal rate of anaerobic sludge (SCRR) was reduced by 21.4%-46.4% compared with the control ($35^{\circ}C$) in this system.
고분자 전해질 연료전지 운전에 필요한 수소 공급 장치로서 플라즈마 개질 방법을 이용한 개질기와 일산화탄소 산화반응을 위한 전이 반응기를 설계 및 제작하였다. GlidArc 방전을 이용한 저온플라즈마 개질기는 Ni 촉매를 동시에 사용하여 $CH_4$ 개질함으로서 $H_2$ 선택도를 증대하였다. 개질기의 변수별 연구로서 촉매 온도, 가스 조성비, 전체 가스유량, 전압변화 그리고 개질 특성 및 최적 수소 생산조건을 연구하였으며, 전이반응기의 변수별 연구로서 선택적 산화반응기(PrOx)에 주입되는 공기량, 전이 반응기에 주입되는 수증기량 그리고 온도에 대하여 연구하였다. 플라즈마 개질기에서 최대 수소 생산 조건은 $O_2/C$ 비가 0.64, 가스유량은 14.2 l/min, 촉매 반응기 온도 $672^{\circ}C$ 그리고 유입전력이 1.1 kJ/L일 때 41.1%로 최대 수소 농도를 나타냈다. 그리고 이때의 $CH_4$ 전환율, $H_2$ 수율 그리고 개질기 에너지 밀도는 각각 88.7%, 54%, 35.2%를 나타냈다. 전이 반응기에서 모사된 개질 가스로부터 최대 CO 전환율을 보이는 조건은 2단으로 구성된 PrOx에 주입되는 $O_2/C$ 비가 0.3, HTS에서 주입되는 수증기 주입량 비가 2.8 그리고 HTS, LTS, PrOx I, PrOx II 반응기 온도가 475, 314, 260, $235^{\circ}C$ 일때 가장 높은 CO 전환율을 나타냈다. 플라즈마를 이용한 반응기는 예열 시간은 30분이 소요되었으며, 전이 반응기에서 나오는 최종 개질 가스의 조성은 $H_2$ 38%, CO<10 ppm, $N_2$ 36%, $CO_2$ 21% 그리고 $CH_4$ 4%로 나타냈다.
pH가 혐기성 수소 발효에 미치는 영향을 고찰하기 위해 배양기간 동안 pH를 $3\sim10$까지 일정하게 유지시킨 상태에서 수소생산 효율을 살펴보았다. 유입기질을 sucrose로 하여 생성된 가스는 이산화탄소와 수소였으며 메탄가스는 검출되지 않았다. 수정 Gompartz 방정식을 이용하여 수소가스 발생량$(P_h)$과 최대수소 생성율$(R_h)$을 회귀분석하였을 때 pH 5에서 수소가스 발생량$(P_h)$은 약 1182 mL이고 최대수소 생성율$(R_h)$은 112.46 mL/g dry wt biomass/hr이였다. 수소 전환율은 22.56%이였으며 butyrate/acetate 비가 pH 5에서는 1.63, pH 6에서는 0.38로 ratio값이 높은 pH 5에서 효율이 더 좋다는 것을 확인할 수 있었다. Haldane equation을 이용하여 비수소생산율을 산정해 본 결과 최대 비수소생산율은 119.61 mL/g VSS/hr이였고, 최대 비수소생산율을 나타내는 pH는 5.5로 판명되었다.
현재 이산화탄소에 의한 지구기후변화는 세계적으로 논의되고 있다. 화석연료를 대신할 수 있는 청정 연료를 찾고 있다. 에너지 생산을 위한 지속가능한 바이오가스 사용은 이산화탄소 배출에 기여하지 않아 온난화가스를 줄이는데 높은 잠재력을 가지고 있다. 모사 바이오가스(메탄 : 이산화탄소 = 60% : 40%)를 이용한 높은 수소 합성가스 생산을 위한 촉매 수증기 개질연구를 하였다. 표면연소의 3D 적외선 매트릭스 버너에 바이오가스를 적용하였다. 개질기에는 Ru 촉매를 이용하였다. 변수별 연구로 수증기/탄소 비, 바이오가스 성분비, 공간속도, 개질기 온도를 진행하였다. 수증기/탄소 비, 바이오가스 성분비, 공간속도, 개질기 온도가 각각 3.25, 60% : 40%, $14.7L/g{\cdot}hr$, $550^{\circ}C$일 때, 수소 농도, 메탄 전환율이 최대값을 나타내었다. 위 조건에서 수소 수율, 수소/일산화탄소 비, 일산화탄소 선택도, 에너지 효율은 0.65, 2.14, 0.59, 51.29%를 나타내었다.
본 논문에서는 LNG 추진선박에서 발생하는 BOG(boil-off gas)를 이용하여 수소를 생산하고 수소 연료전지 시스템을 보조엔진으로 적용한 개질공정의 특성에 대한 연구를 수행했다. 연구를 위해 BOG 수증기 개질공정을 UniSim R410 프로그램을 이용해 공정설계하고, 개질기의 출구온도와 압력, SCR(steam carbon ratio)에 따른 생성물의 분율과 반응물의 소모량을 산출하였다. 연구 결과 개질온도가 890℃일때 메탄의 반응률이 100 %였으며, 최대 수소 생산량을 보였다. 또한 개질압력이 낮을수록 반응 활성도가 높았다. 하지만 그 이상의 온도가 되면 역반응의 우세로 인해 수소의 생산량은 감소하게 되고, 물과 이산화탄소의 양은 증가했다. 또한 SCR이 증가할수록 수소 생산량도 증가했으나 요구되는 에너지 소비량도 비례하여 증가했다. SCR이 1.8일 때 수소분율이 가장 높았으나 코킹방지를 위해 SCR이 3에서 운전하는 것이 최적 운전범위임을 확인했다. 그리고 개질압력이 낮을수록 발생되는 이산화탄소의 양은 증가했으며, 냉각 및 액화를 위해서는 이산화탄소 발생량을 기준으로 42.5 %의 LNG 냉열이 요구됨을 알 수 있었다.
우리나라에서 년간 3,367만톤(1991년) 배출되는 생활쓰레기의 28% 이상이 주방폐기물로 통칭되는 음식찌꺼기, 채소류등으로 구성되는데 수분함량이 75~85%로 높고 발열량 낮아 혐기성 소화에 의한 처리법은 폐기물의 안정화 및 메탄가스 회수를 통한 효율적인 자원화가 가능하여 매우 실용적인 것으로 고려된다. 그러나, 주방폐기물은 셀룰로즈, 단백질등의 복잡한 고분자 고형물질들로 구성되어 있어 혐기성 소화시 가수분해반응이 율속단계로 인식되고 있으며, 이로 인한 유기물 부하율이 작고 반응조 용적이 커져 경제적이지 못한 것으로 알려져 있다. 따라서, 본 연구에서는 셀룰로즈 등의 고분자물질의 가수분해 반응에 활성이 뛰어난 rumen 미생물을 이용하여 주방폐기물의 혐기성 소화의 효율을 증진시키기 위한 연구가 600 mL의 회분식반응조에서 수행되었다. 주방폐기물의 가수분해 및 산생성 반응에 대한 중온산생성균과 rumen 미생물의 산생성반응 효율을 비교하였으며, rumen 미생물을 이용한 산형성 반응에서 pH, 온도, 고형물 농도등 환경인자의 영향을 평가하였다. Rumen 미생물을 이용한 주방폐기물의 산형성 반응에서 최종휘발산수율은 이론치의 약 95%에 해당하는 8.4meq/g VS를 보여 중온산형성균을 이용하였을 때와 비슷하였으나, 산생성반응의 속도는 중온산형성균을 이용했을 때 보다 약 2배 이상 빨랐다. Rumen 미생물을 이용한 주방폐기물의 산생성 반응에 대한 기질 농도의 영향에서는 TS 15%일 때 급격한 pH저하 및 비이온화된 VFA 등의 저해작용으로 휘발산수율은 TS 1%인 반응조에서의 절반이하의 값을 보여 유출수의 연속적인 희석이 중요한 인자임을 알 수 있었다. Rumen 미생물을 이용한 산생성 반응의 최적 pH 및 온도 범위는 각각 6.0~7.5, $35{\sim}45^{\circ}C$였다. 이상과 같은 결과로부터 rumen 미생물을 주방폐기물의 혐기성소화 공정에 이용할 경우 혐기성 반응의 율속단계로 고려되는 가수분해 및 산형성 반응의 속도를 증가 시킬 수 있어 반응조 용적 감소 및 유기물 부하 증가 등의 소화 효율향상이 가능함을 알 수 있었다.
바이오가스화는 유기성폐기물을 안정적으로 분해하여 처리하는 과정에서 발생하는 메탄(CH4)가스를 이용해 환경친화적인 연료를 생산하는 기술이다. 바이오가스화는 수분함량이 높은 유기성폐기물의 에너지화에 가장 많이 활용되는 방법이며, 직매립(2005) 및 해양투기(2013) 등의 금지에 따른 유기성폐기물 처리에 유용한 공법이다. 최근 국내에서 발병한 아프리카돼지열병(ASF, African Swine Fever)으로 습식사료화 재활용이 금지되고, 건조 사료화 및 퇴비화 등의 생산제품 수요처가 부정적으로 인식되면서 음식물류폐기물의 처리에 어려움을 겪고 있다. 이에, 음식물류폐기물의 처리 및 자원화를 위해 바이오가스화가 더욱 주목받고 있다. 우리나라 에너지소비 규모는 268.41 106toe에 이르며 세계 9위 수준이다. 하지만 공급에너지의 약 95.8 %를 해외수입에 의존하고 있는 에너지 빈곤 국가이다. 따라서 국내에서는 신·재생에너지 공급의무화제도(RPS, Renewable energy portfolio standard)를 도입하고 있다. 국내의 RPS 제도는 다른 신재생에너지와 비교하여 폐기물에너지의 신·재생에너지 공급인증서(REC, Renewable energy certificate)의 가중치를 낮게 설정하고 있다. 따라서 폐자원에너지의 활성화를 위한 추가적 인센티브 제도가 요구된다. 본 연구에서는 음식물류폐기물, 음폐수 및 다양한 유기성폐기물이 처리되는 혐기소화조의 운영방식을 알아보고, 일정 기간의 정밀모니터링을 통해 폐자원에너지 인센티브제도를 마련하는 기초자료로써 활용하고자 하였다. 유기성 폐기물로 바이오가스를 생산하여 발전과 중질가스로 활용하는 4개소를 대상시설로 선정하였고, 현장조사 및 시료채취를 실시하였다. 채취된 유기성폐기물의 유입물 시료와 처리공정에 따른 유출물 시료의 기초 성상분석을 수행하였다. 성상분석 결과, 소화조 유입물의 총 고형물은 평 균 12.11 %이며, 총 고형물 중 휘발성 고형물은 85.86 %로 확인되었다. BOD와 CODcr 제거율은 소화조의 유입·유출 대비 각각 60.8 %와 64.8 %로 나타났으며, 유입물의 휘발성지방산은 평균 55,716 mg/L로 나타났으며, 혐기소화 후 감소율이 평균 92.3 %로 대부분 분해되어 제거된 것을 확인할 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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