The theoretical membrane gas absorption module treatments in a hollow fiber gas-liquid membrane contactor using Happel's free surface model were obtained under countercurrent-flow operations. The analytical solutions were obtained using the separated variable method with an orthogonal expansion technique extended in power series. The $CO_2$ concentration in the liquid absorbent, total absorption rate and absorption efficiency were calculated theoretically and experimentally with the liquid absorbent flow rate, gas feed flow rate and initial $CO_2$ concentration in the gas feed as parameters. The improvements in device performance under countercurrent-flow operations to increase the absorption efficiency in a carbon dioxide and nitrogen gas feed mixture using a pure water liquid absorbent were achieved and compared with those in the concurrent-flow operation. Both good qualitative and quantitative agreements were achieved between the experimental results and theoretical predictions for countercurrent flow in a hollow fiber gas-liquid membrane contactor with accuracy of $6.62{\times}10^{-2}{\leq}E{\leq}8.98{\times}10^{-2}$.
Membrane-based gas separation systems are now widely accepted and employed as unit operation in industrial gas, chemical, and allied industries. Following their successful commercialization in the late seventies to recover hydrogen from ammonia purge gas streams, membrane-based systems have gained acceptance in a wide variety of applications. Numerous systems are in operation today to: recover hydrogen from other purge gas and hydrocarbon streams; adjust the $H_{2}/CO$ ratio in syngas; remove $CO_{2}$ from natural gas; recover helium; dry gas streams; and separate air. Lower cost, ease of operation, operational flexibility and portability are a few of the reasons membrane-based systems are chosen over absorption and cryogenic-based separations in certain applications.
Porous $Al_2O_3$ hollow fiber membranes were successfully prepared by dry-wet spinning/sintering method. The SEM image shows that the $Al_2O_3$ hollow fiber membrane consists mostly of sponge pore structure. The contact angle and the breakthrough pressure were $126^{\circ}$ and 1.91 bar, respectively. This results indicate that the $Al_2O_3$ hollow fiber membranes were successfully modified to hydrophobic surface. The hydrophobic modified $Al_2O_3$ hollow fiber membranes were assembled into a membrane contactor system to separate $CO_2$ from a model gas mixture of the flue gas at elevated gas velocity. The $CO_2$ absorption flux was enhanced when the gas velocity increased from $1{\times}10^{-3}$ to $6{\times}10^{-3}$ m/s. Whereas the $CO_2$ absorption flux was decreased with the number of hollow fiber membrane of a module because of the concentration polarization. Furthermore, we developed an lab-scale $Al_2O_3$ hollow fiber membrane contactor modules and their system (i.e., $CO_2$ absorption using the $Al_2O_3$ membrane and monoethanolamine (MEA)) that could dispose of over $0.02Nm^3/h$ mixture gas (15% $CO_2$) with the removal efficiency higher than 95%. The results can be useful in a field of the membrane contactor for $CO_2$ separation, helping to design and extend a equipment.
High permeability, selectivity and stability are the basic properties also required for membrane gas separations. The $CO_2$ separation by liquid membranes has been developed as a new technique to improve the permeability and selectivity of polymeric membranes. Sirkar et al.(1) have atlempted the hollow-fiber contained liquid membrane technique under four different operational modes, and permeation models have been proposed for all modes. Compared to a conventional liquid membrane, the diffusional resistance decreased by the work of Teramoto et al.(2), who referred to a moving liquid membrane. Recently, Shelekhin and Beckman (3) considered the possibility of combining absorption and membrane separation processes in one integrated system called a membrane absorber. Their analysis could be predicted effectively the performance of flat sheet membrane, however, there are restrictions for considering a flow effect. The gas absorption rate is determined by both an interfacial area and a mass transfer coefficient. It can be easily understood that although the mass transfer coefficients in hollow fiber modules are smaller than in conventional contactors, the substantial increase of the interfacial area can result in a more efficient absorber (4). In order to predict a performance in the general system of hollow-fiber membrane absorber, a gas-liquid mass transfor should be investigated inevitably. The influence of liquid velocity on both a mass transfer and a performance will be described, and then compared with experimental results. A present study is attempted to provide the fundamentals for understanding aspects of promising a hollow-fiber membrane absorber.
국내의 늘어나는 천연가스의 수요를 충족시키면서 지구온난화에 대한 대안으로 바이오가스를 도시가스로 활용하는 방안이 자연스럽게 주목받고 있다. 도시가스사업법의 개정을 통해 바이오가스의 생산 및 공급의 제도적인 기반을 구축했지만, 바이오가스내의 불순물을 제거하고 이산화탄소를 분리하여 고순도의 메탄을 제조하는 국내 기술이 부족하여 실질적인 활용이 어려운 상황이다. 따라서 본 연구에서는 고순도의 바이오메탄 농축을 위하여 멤브레인(Membrane)법, 물흡수법(Water absorption), 화학흡수법(Chemical absorption), 흡착법 4가지의 공법을 적용하여 각 시스템별 운전시나리오를 작성하고 비교하여 최적공법을 도출하였으며, 시스템별 케이스 연구를 통해 최적의 시스템을 구축할 수 있었다. 이를 이용하여 순도 97%이상의 바이오메탄을 생산하여 도시가스로 이용하기에 충분하였으며, 회수율이 98%를 넘어 그간 경제성이 없어 버려지던 소량의 바이오 가스도 회수하여 활용 할 수 있게 되었다.
LNG-FPSO 산성가스 제거 공정에서 막-흡수 하이브리드 시스템 적용을 위한 설계를 수행하였다. 상용 공정 모사기인 Promax version 4.0을 이용하여 아민 흡수 공정과 하이브리드 공정의 산성가스 제거 성능을 비교하였다. 전사 모사 결과를 통해 하이브리드 공정은 아민 용매 순환량, 에너지 소모량, 장치 사이즈가 아민 흡수 공정에 비하여 작아지는 것을 확인할 수 있었다. 따라서, 컴팩트한 장치 사이즈와 에너지 절감 공정인 하이브리드 공정은 LNG-FPSO 천연가스 전처리 공정에 적용하기에 적합한 방안임을 확인하였다.
중공사막 접촉기에 적절한 PVDF 중공사막을 상전이 공정에 의하여 제조하였으며, SEM 과 기체투과도에 의하여 그 특성을 분석하였다. 벤치규모 중공사막 접촉기에서 $SO_2$ 제거를 위한 흡수제는 수산화나트륨 수용액을 사용하였다. 기체는 shell side, 액체는 lumen side로 흐르는 counter-current로 실험하였으며, 흡수제의 농도, 기체의 유속, 액가스비, 유입 $SO_2$ 농도에 따른 영향을 알아보았으며, 수학적 모델링에 의해 막 물질전달계수($k_m$)를 측정하였다. 흡수제의 농도와 액기비가 증가함에 따라 기-액 계면에서 충분한 알칼리도가 제공되므로, 액체막 저항이 감소하며, 총괄물질전달 용량계수는 증가하였다. 기체유속이 증가함에 따라 기체막저항은 감소하게 되므로 총괄물질전달 용량계수는 증가하였다.
분리막 접촉기를 통한 이산화탄소의 흡수거동 예측을 위한 공정모사를 위해 시스템의 흡수제로 탄산칼륨 수용액을 선정하였고, 시스템에서의 이산화탄소와 관련된 가역반응을 고려하였으며, 사용된 반응속도상수, 평형상수, 용해도 그리고 확산계수는 탄산이온의 농도와 온도의 함수로 사용하였다. 또한 분리막 접촉기 공정모사를 위한 조작 조건으로 중공사막의 기공상태는 비젖음성 조건을 선택하였으며, 이러한 조작조건하에서 이산화탄소 분리거동을 다양한 공정변수 즉, 흡수제의 농도와 유속, 혼합기체의 압력변화에 대해 고찰하였다. 흡수제의 농도가 증가함에 따라 촉진수송에 의한 이산화탄소의 흡수거동을 확인할 수 있었고, 흡수제의 유속 증가에 따라 이산화탄소의 흡수속도가 점차 증가함을 확인할 수 있었으며, 분리막 접촉기에서 혼합기체의 압력변화가 흡수속도에 미치는 영향 및 흡수제의 재사용에 따른 흡수속도를 확인할 수 있었다. 이러한 공정모사를 통해 분리막 접촉기의 구성 및 조작에 필요한 각각의 인자들이 흡수속도에 미치는 영향과 예측, 이를 통한 적절한 조작조건의 도출 가능성을 확인할 수 있었다.
Sirkar등[1]이 많이 연구한 hollow-fiber contained liquid membrane방식보다 막내부에서의 물질전달 저항을 크게 낮출 수 있는 이른바 flowing liquid membrane방법을 Teramoto등[2]은 제안하였다. 좀더 발전된 membrane absorber방식으로서 평판형(flat-sheet type)막으로 흡수(absorption) 및 탈착(desorption)모듈을 구성하고, monoethanolamine 흡수제(absorbent)로 $Co_2/CH_4$ 분리에 적용하여 선택도를 크게 향상시킨 기존의 실험결과도 볼 수 있다. 막에서의 기-후 접촉과 반응이 수반된 물질전달에 의한 기체흡수 현상에 관해 많은 이론해석과 실험결과가 연구된 바 있다. 본 연구에서는 이산화탄소와 같은 산성기체(acid gas)의 분리에 주로 적용될 새로운 방식의 순환식 중공사막 흡수기 (circulatory hollow-fiber membrane absorber: HFMA)를 제안하고 이의 실제적용에 대한 기초로서 모델해석에 의한 분리성능을 예측하였다.
본 연구에서는 CH4/CO2 혼합가스에서 CO2 분리를 위해 세라믹 중공사 접촉막 모듈(HFMC)을 이용하여 실험을 수행하였다. 고 내구성의 HFMC를 제작하기 위해, 고강도의 중공사막을 제조하여 평가하였다. 제조한 중공사막을 이용하여 HFMC를 제작하였고, 실험은 CH4/CO2 혼합 기체(30% CO2, CH4 balance)와 monoethanolamine (MEA)를 사용하였다. HFMC 운전 중 기체와 흡수제의 압력이 CO2 제거 효율에 어떠한 영향을 주는지 평가하였다. CO2 제거 효율은 기체압력이 증가함에 따라 같이 상승하였으며, CO2 흡수 flux 또한 액체유량과 함께 증가하는 추세를 보였다. 또한 CO2 흡수율이 40% 이하일 때는 흡수제가 아래쪽에서 들어가는 향류형태인 LTS-1이 흡수제가 위쪽에서 들어가는 향류형태인 LTS-2보다 CO2 제거 성능이 높았으며, 흡수율이 40% 이상일 때는 LTS-2가 LTS-1보다 성능이 높았다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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