Mesoporous SBA-15 silica-supported TsCHDA and TsDPEN ligands have been prepared by reaction of SBA-15 silica with (1R,2R)-N-(trimethoxysilylpropyl-N-sulfonyl)-1,2-cyclohaxanediamine or (1R,2R)-N-(trimethoxysilylpropyl-N-sulfonyl)-1,2-diphenylethylenediamine-1,2-diphenylethylenediamine, respectively. The Ru complexes exhibited excellent catalytic activity and satisfactory enantioselectivity in the asymmetric hydrogen transfer of ketones under microwave conditions. The heterogeneous Ru catalyst was reusable as well as air-stable to allow easy use. Microwave-assisted efficient procedure has been developed for asymmetric hydrogen transfer.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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v.27
no.5
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pp.494-502
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2016
A 1-dimensional heterogeneous reactor model with the gas-solid interfacial phase gradients was developed for the simulation of the packed bed reactor where the exothermic reversible water gas shift reaction for the natural gas steam reformed gas was proceeding in adiabatic mode. Experimental results obtained over the WGS catalyst, C18-HA, were best simulated when the frequency factor of the reaction rate constant was adjusted to a half the value reported over another WGS catalyst, EX-2248, having the same kinds of active components as the C18-HA. For the reactor of the inside diameter 158.4 mm and the bed length 650 mm, the optimum feeding temperature of the reformed gas was simulated to be $194^{\circ}C$, giving the lowest CO content in the product gas by 1.68 mol% on the basis of dried gas. For reactors more extended in the bed length, the possible lowest CO content in the product gas with the optimum feeding temperature of the reformed gas were suggested.
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2010.02a
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pp.35-35
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2010
Understanding the mechanistic details of heterogeneous catalytic reactions will provide a way to tune the selectivity between various competing reaction channels. In this regard, catalytic decomposition of alcohols over the rutile $TiO_2$(110) surface as a model oxide catalyst has been studied to understand the reaction mechanism employing the temperature-programmed desorption (TPD) technique. The $TiO_2$(110) model catalyst is found to be active toward alcohol dehydration. We find that the active sites are bridge-bonded oxygen vacancies where RO-H heterolytically dissociates and binds to the vacancy to produce alkoxy (RO-) and hydroxyl (HO-). Two protons adsorbed onto the bridge-bonded oxygen atoms (-OH) readily react with each other to form a water molecule at ~500 K and desorb from the surface. The alkoxy (RO-) undergoes decomposition at higher temperatures into the corresponding alkene. Here, the overall desorption kinetics is limited by a first-order decomposition of intermediate alkoxy (RO-) species bound to the vacancy. We show that detailed analysis on the yield and the desorption temperatures as a function of the alkyl substituents provides valuable insights into the reaction mechanism. After the catalytic role of the oxygen vacancies has been established, we employed x-ray photoelectron spectroscopy to further study the surface electronic structure related to the catalytically active defective sites. The defect-related state in valence band has been related to the chemically reduced $Ti^{3+}$ defects near the surface region and are found to be closely related to the catalytic activity of the $TiO_2$(110) surface.
Conjugated linoleic acid methylester was synthesized through isomerization of linoleic acid methylester by using heterogeneous catalysts. As for heterogeneous catalysts, Ni supported zeolite type catalysts were used. H zoelite Y (HY) were ion exchanged with KCl aqueous solution to synthesize K zeolite Y (KY), and with impregnation method, Ni supported zeolite catalysts were synthesized. Catalysts were used after pre-treatment by using hydrogen. HY catalysts showed a high conversion at low temperatures; but a low selectivity for conjugation reaction. KY catalysts showed a low conversion at low temperatures; but a similar conversion with HY catalysts at high temperatures while a high selectivity at low temperatures. As a result, 4 wt% Ni/KY720 recorded the high conjugation yield of 63.4% at 220.
Highly ordered mesoporous silver material was successfully synthesized from a mesoporous silica template (KIT-6) with 3-D channel structure using the nano-replication method. The effects of $H_2$ or $O_2$ pretreatments on the catalytic performance of the mesoporous silver were investigated using a temperature programmed CO oxidation technique in a fixed bed reactor. The mesoporous silver material that was pretreated with $H_2$ exhibited an excellent catalytic activity compared to the as-prepared and $O_2$-pretreated catalysts. Moreover, this present mesoporous silver material showed good catalytic stability. For the CO oxidation, the apparent activation energy of the $H_2$-pretreated mesoporous silver catalyst was $61{\pm}0.5\;kJ\;mol^{-1}$, which was also much lower than the as-prepared ($132{\pm}1.5\;kJ\;mol^{-1}$) and $O_2$-pretreated ($124{\pm}1.4\;kJ\;mol^{-1}$) catalysts.
BEA-zeolite was modified by alkaline solution to introduce mesoporosity in the crystals and the homogeneous chiral Co(III) salen was immobilized in the mesopores. The dinuclear chiral Co(salen)-$GaCl_3$ catalyst immobilized on mesoporous BEA-zeolite showed high activity for the regioselective ring opening of terminal epoxides by carboxylic acids. Various chiral monoester derivatives could be synthesized with moderate enantioselectivity (47~69 ee%) from racemic epoxides through above reaction. When the chiral (S)-ECH was used as a reactant, it was efficiently resolved by carboxylic acid with a high enantioselectivity in the presence of heterogenized chiral salen catalyst, and the ring opened product afforded optically pure monoester epoxide (R)-GB (up to 98 ee%) through the ring closing in the basic solution by elimination of HCl. The heterogeneous catalyst could be fabricated easily, and the catalytic activity was retained for several times reuse without any further regeneration step.
Transactions of the Korean Society of Automotive Engineers
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v.20
no.6
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pp.73-82
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2012
The main and side reactions of the three selective catalytic reduction (SCR) reactions with ammonia over a vanadium-based catalyst have been investigated using synthetic gas mixtures in the temperature range of $170{\sim}590^{\circ}C$. The three SCR reactions are standard SCR with pure NO, fast SCR with an equimolar mixture of NO and $NO_2$, and $NO_2$ SCR with pure $NO_2$. Vanadium based catalyst has no significant activity in NO oxidation to $NO_2$, while it has high activity for $NO_2$ decomposition at high temperatures. The selective catalytic oxidation of ammonia and the formation of nitrous oxide compete with the SCR reactions at the high temperatures. Water strongly inhibits the selective catalytic oxidation of ammonia and the formation of nitrous oxide, thus increasing the selectivity of the SCR reactions. However, the presence of water inhibits the SCR activity, most pronounced at low temperatures. In this study, the experimental results are analyzed by means of a dynamic one-dimensional isothermal heterogeneous plug-flow reactor (PFR) model according to the Eley-Rideal mechanism.
Linear polyethers were prepared by the reaction of diphenoxide anions from 2,2-bis (4-hydroxyphenyl) propane, bis (4-hydroxylphenyl) sulfide, and bis (khydroxyphenyl) sulfone with 1,6-dibromohexane in aqueous/nitrobenzene heterogeneous phases. Tetrabutylammonium bromide was employed as a phase transfer catalyst. The polymerizations were dependent both on stirring speed and catalyst level, but only up to certain maximum values. Distribution studies demonstrated transference of diphenoxide anions from aqueous phase into nitrobenzene in the presence of the catalyst. Some of polymers were characterized with respect to their intrinsic viscosities (0.09-O.16), number average molecular weight (2400-4800)) and thermal properties. The use of a new terminology, 'phase transfer polymerization?, is proposed to differentiate this type of polymerizations from interfacial polycondensations.
The phase-transfer catalyzed radical polymerization of styrene was carried out using tricaprylylmethylammonium chloride as a phase-transfer catalyst in a two-phase system of an aqueous $Na_2S_2O_8$ solution and toluene at $60^{\circ}C$ under nitrogen atmosphere. The initial rate of radical polymerization was expressed as the combined terms of concentrations of quaternary onium cation and peroxydisulfate anion in the aqueous phase rather than the fed concentrations of catalyst and $Na_2S_2O_8$. The observed initial rate of radical polymerization was used to analyze the radical polymerization mechanism with a cycle phase-transfer initiation step in the heterogeneous liquid-liquid system. The viscosity average molecular weight of polystyrene was inversely proportional to concentration of $Na_2S_2O_8$ expressed as $[Q^+]([S_2O{_8}^{2-}]{\alpha}_2)^{1/2}$ derived by the radical polymerization mechanism.
Kim, Hye Jeong;Kim, Seung Bo;Kim, Dong Hyun;Youn, Jae-Rang;Kim, Min-Jae;Jeon, Sang Goo;Lee, Gyoung-Ja;Lee, Kyubock
Korean Journal of Materials Research
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v.31
no.9
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pp.525-531
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2021
Carbon-encapsulated Ni catalysts are synthesized by an electrical explosion of wires (EEW) method and applied for CO2 methanation. We find that the presence of carbon shell on Ni nanoparticles as catalyst can positively affect CO2 methanation reaction. Ni@5C that is produced under 5 % CH4 partial pressure in Ar gas has highest conversions of 68 % at 350 ℃ and 70 % at 400 ℃, which are 73 and 75 % of the thermodynamic equilibrium conversion, respectively. The catalyst of Ni@10C with thicker carbon layer shows much reduced activity. The EEW-produced Ni catalysts with low specific surface area outperform Ni catalysts with high surface area synthesized by solution-based precipitation methods. Our finding in this study shows the possibility of utilizing carbon-encapsulated metal catalysts for heterogeneous catalysis reaction including CO2 methanation. Furthermore, EEW, which is a highly promising method for massive production of metal nanoparticles, can be applied for various catalysis system, requiring scaled-up synthesis of catalysts.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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