토양 세척 공정에서 최종적으로 발생되는 잔류 유류 오염원 함유 미세토(silty clay)의 효율적인 처리 방법을 도출하고자 본 연구를 수행하였다. 본 연구에서는 토양 중에 존재하는 철 성분을 이용한 유사펜톤 산화반응 공정의 적용 가능성 평가 및 반응 종결 후의 미세토에 대한 생분해도를 평가하여 유사펜턴 산화 후 생성된 분해산물의 생물학적 연계 처리 가능성을 파악하고자 하였다. 먼저 세척장에서 탈수된 케익 상태의 시료(고분자응집제 처리)와 침전조에서 고분자응집제를 투여하기 이전 상태의 미세토 슬러지 시료를 대상으로 과산화수소($H_2O_2$)를 다양한 농도로 가하여 TPH 제거 효율을 평가하였다. 또한, 유사펜톤 반응 후 시료에 대한 $BOD_5/COD_{Cr}$ 비를 산정하여 생분해 가능성을 검토하였다. 본 연구 결과, 과산화수소($H_2O_2$) 농도가 1%일 때 TPH 제 거 효율이 가장 높았으며 주입 방법에서는 순간적으로 일회 과산화수소($H_2O_2$)를 시료에 주입하는 것보다 일정 시간 간격으로 연속적으로 과산화수소($H_2O_2$)를 주입하는 것이 TPH 제거 효율이 높은 것으로 나타났다. 또한, 케익 시료의 경우 고액비가 1 : 2일때 TPH 제거 효율이 가장 높은 것으로 나타났다. 한편, 식용유를 사용한 경우 미세토에 흡착된 석유계탄화수소의 탈착을 증진시키는 계면활성 효과로 인하여 용해도가 증가하는 것을 확인하였다. 그러나 유사펜톤 반응 후 생분해도 경향은 반응 조건에 관계없이 반응시간이 경과함에 따라 전반적으로 감소하는 경향을 보여 후속 처리로 생물학적 공정을 연계할 시 미생물의 순응이 필요한 것으로 나타났다. 이와 같이 토양 중에 존재하는 철 성분을 이용하여, 과산화수소($H_2O_2$)만 주입해준 경우 미세토에 흡착되어 있는 유분이 제거되는 유사펜톤 반응을 확인하였지만 그 제거 효율은 매우 낮았고 유사펜톤 반응 종결 후 생물학적 공정의 연계 처리 시 미생물의 순응 기간이 필요한 것으로 확인되었다.
하폐수 고도산화처리(AOP, advanced oxidation process) 중 하나인 펜톤산화법과 전기화학적 방법을 결합한 전기펜톤산화법의 cathode에 stainless steel mesh (SUS mesh)를 적용하였다. 난분해성 물질인 염료 methylene blue (MB) 용액에 대해서, SUS mesh의 표면 처리 및 산화철 코팅 여부에 따라 전기펜톤산화 처리의 효율이 어떻게 달라지는지를 비교, 분석하였다. MB분해 반응의 효율 비교를 통해 mesh 표면에 코팅된 산화철의 양이 많을수록 전극의 촉매 특성이 높아짐을 확인하였고, 이는 전극표면에서 in situ로 발생하는 과산화수소의 발생량이 높아지는 것과 연관이 있었다. 전류-전위 순환법(CV)을 통해 개발된 전극의 전기화학적 특성을 평가해 본 결과, mesh 표면에 코팅된 산화철의 양이 많을수록 전기화학적 산화-환원 특성 또한 개선되었고, 이것이 우수한 전기펜톤산화 전극으로서의 성능과 밀접한 관계가 있음을 확인하였다.
동전기-펜턴 공정에서 전해질의 농도와 이온세기가 공정효율에 미치는 영향을 파악하기 위하여, 세 가지 전해질(NaCl, $KH_2PO_4,\;MgSO_4$)을 대상으로 전기삼투유량의 변화와 phenanthrene의 분해율을 살펴보았다. 전해질의 농도가 증가할 수록 낮은 전압경사를 나타냈는데, 이는 전해질의 농도 증가에 따라 토양 내의 이온 농도가 증가해 전표가 증가하였기 때문이다. 전해질의 농도가 증가할수록 전기삼투유량은 감소하였는데, 이는 전해질의 농도가 증가할수록 제타포텐셜과 확산이중층의 두께가 감소함으로써 전기삼투유량이 감소하였기 때문이다. 전기삼투유량은 전해질의 종류 에 따라 차이가 거의 없었으며, 이온의 세기에 주로 의존하였다 높은 전기삼투유량에서는 과산화수소와 오염물의 잦은 접촉기회에 기인하여 높은 제거율을 나타내었다. 총 전력소비량은 전해질이 첨가되지 않았을 경우가 0.5 M 일 때 보다 약 10-30배 높았다.0.5 M의 경우 낮은 전력소비량을 나타내었지만, 낮은 전기삼투유량에 기인하여 제거율이 낮게 나타났다. 동전기-펜턴 공정의 최적 전해질 농도 결정시 전력소비량과 제거율을 복합적으로 고려하는 것이 바람직하다.
This work experimentally determined the effect of combining of microwave irradiation and the Fenton process on decolorization of methylene blue ($C_{16}H_{18}N_3SCl$, MB). As [$H_2O_2$] increased from 2.65 to 4.41 mM, the decolorization of MB increased from 22.7 to 99.1%. As [$Fe^{2+}$] increased from 0.07 to 0.18 mM, the decolorization of MB increased from 24.0 to 98.5%. MB removal efficiencies were ${\geq}95%$ at $[H_2O_2]{\geq}3.5mM$ and $3.5{\leq}[H_2O_2]/[Fe^{2+}]{\leq}17.3$, but $[H_2O_2]/[Fe^{2+}]{\geq}20$ caused a decrease in MB removal. A two-stage kinetic model matched the experimental data well.
This work investigated the difference between $Fe^{2+}$ autoxidation-induced and Fenton-type cleavage of pBR322 plasmid DNA. $^{\cdot}OH$ generation reactions in the absence and presence of $H_2O_2$ under various conditions were also investigated. Although both the $Fe^{2+}$ autoxidation and Fenton-type reactions showed DNA cleavage and $^{\cdot}OH$ generation, there were significant differences in their efficiencies and reaction rates. The rate and efficiency of the cleavage reaction were higher in the absence of 1.0 mM of $H_2O_2$ than in its presence in 20 mM phosphate buffer. In contrast, the $^{\cdot}OH$ generation reaction was more prominent in the presence of $H_2O_2$ and showed a pH-independent, fast initial reaction rate, but the rate was decreased in the absence of $H_2O_2$ at across the entire tested pH range. Studies using radical scavengers on DNA cleavage and $^{\cdot}OH$ generation reactions in both the absence and presence of $H_2O_2$ confirmed that both reactions spontaneously involved the active oxygen species $^{\cdot}OH$, ${O_2}^{\cdot-}$, $^1O_2$ and $H_2O_2$, indicating that a similar process may participate in both reactions. Based on the above observations, a new mechanism for the $Fe^{2+}$ autoxidation-induced DNA cleavage reaction is proposed.
본 연구는 인천광역시에 위치한 A 유수지의 효율적인 수환경 개선 방안을 모색하기 위해 수행되었다. 유수지 수질 및 저니질의 개선을 위해서 약품 응집과 해수 응집, 펜턴 처리 실험 등을 수행하였다. 실험 결과 해수 응집을 위한 최적 pH는 11이었으며, 해수 응집에 의해 SS, TP 항목 모두 높은 제거효율을 얻을 수 있었다. 저니토의 오염물질 제거를 위해서는 펜턴 산화 처리를 수행하였다. 저니토를 직접 펜턴 처리하는 경우와 용출 후 펜턴 처리하는 경우에 대한 처리효과를 비교한 결과, 제거-COD/$H_2O_2$는 단순 펜턴 처리하는 경우 0.55인 반면 용출 후 펜턴 처리하는 경우 0.69를 나타내어 용출 후에 산화 처리하는 방법이 처리효율 면에서 약 25% 보다 우수한 것으로 나타났다. 이들 두 처리로 유수지 수질을 호소수질기준 VI등급(매우 나쁨)에서 III등급(보통)의 수준으로 개선할 수 있었다.
Fenton 산화공정을 매립지 침출수에 적용하여 최적의 촉매를 선정하고 최적의 반응조건을 도출하기 위해 Lab scale로 상온에서 실험하였다 본 실험의 연구 결과, 다음의 결과를 얻을 수 있었다. 1) TOC의 제거효율로 최적 pH를 살펴본 결과 $Fe^{2+}$는 pH 3.0, $Fe^{3+}$는 pH 4.5, $Fe^0$는 pH 4.0으로 각각 관찰되었다. 2) 각 촉매별 최적 주입량을 결정하고 반응특성을 살펴보기 위하여 TOC, $COD_{Cr}$, $UV_{254}$를 변수로 보았고, 2가철의 경우 $H_2O_2$ : $Fe^{2+}\;=\;1,200\;mg/L$ : 1,200\;mg/L로 결정되었다 또한 3가철의 경우 $H_2O_2$ : $Fe^{3+}\;=\;1,200\;mg/L$ : 1,200 mg/L, 0가철의 경우 $H_2O_2$ : $Fe^0\;=\;900\;mg/L$ : 1,200 mg/L로 각각 결정되었다. 3) 최적조건에서 3가철($Fe^{3+}$)이 TOC와 $COD_{Cr}$에서 가장 높은 제거효율을 나타냈지만 0가철($Fe^0$)과 큰 제거율 차이를 나타내지 않았다. 이에 따라 경제적인 측면을 고려할 때 0가철($Fe^0$)이 동일한 철염주입량에서 가장 적은 과산화수소 주입량이 필요하므로 상대적으로 우수한 것으로 나타났다. 4) 실험에 적용된 최적 pH를 검증하기 위해 처리수를 pH 중화제(NaOH)로 적정했을 때 각 촉매별로 실험에 사용된 pH가 최적조건임을 확인할 수 있었다. 5) 촉매별로 시간에 따른 redox potential을 사용하여 모든 촉매에 대해 산화반응의 정도 및 반응이 일어나고 있는 계의 산화환원력을 간접적으로 측정할 수 있었다. 이에 따라 실제 Fenton 공정을 적용할 때 "on-line monitoring"의 기초 자료로써 산화환원전위를 활용할 수 있을 것으로 판단된다.
유류의 유출로 인한 총석유계탄화수소(total petroleum hydrocarbons: TPH)는 종종 토양과 지하수의 오염을 초래하고 있다. TPH는 환경에 노출이 될 경우 물리화학적 과정을 거쳐 분해가 되나 그 반응은 상대적으로 느리다. 본 연구에서는 TPH로 오염된 토양의 환경친화적인 처리기법을 궁극적으로 개발하기 위해서 화학적 및 생물학적 통합기술을 도입하고자 시도하였다. 여기서 펜톤유사반응을 전처리단계로 도입하고 이후 디젤분해 혼합균을 처리하여(생물증강법) 오염유류를 처리하고자 하였다. 계면활성제 OP-10S (0.05%)과 산화제($FeSO_4$ 4%, 및 $H_2O_2$ 5%)를 사용할 경우 토양으로부터 효율적으로 TPH를 처리, 제거할 수 있는 것으로 나타났다. 디젤분해 혼합균을 토양슬러리에 접종할 경우 100배 이상 분해균의 밀도상승이 관찰되었는데 이는 접종된 분해균이 오염된 토양에서 성공적으로 존재할 수 있음을 의미한다($10^8-10^9$ CFU/g slurry). Fenton으로 처리된 토양에서의 TPH 제거 효율은 분해균으로 생물증강을 실시할 경우 최소한 57% 정도 상승되는 것으로 나타났다. 그러나 화학적, 생물학적 연속처리를 실시할 경우 대조구(무처리; 재거효율 95%)에 비해 상대적으로 낮은 처리효율(79-83%)을 나타내었는데, 이는 화학처리 중에 발생하는 자유기(free radicals) 함유 산화물질이 분해를 억제한 것에 기인하는 것으로 보인다. 본 연구에서의 얻어진 결과는 환경에 있어서 TPH로 오염된 토양과 저질을 효율적으로 정화하고 토양생태계의 신속한 회복에 활용할 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구에서는 폴리에스테르 중합폐수의 배출 원수에 약 600 mg/L의 고농도로 존재하는 1,4-dioxane을 5 mg/L 이하까지 (2011년 규제 시행) 제거할 수 있는 고급산화공정의 현장 적용 기술을 개발하고자 구미지역 폴리에스테르 제조회사 중 K사의 폐수처리 시설을 선정하여 연구를 하였다. 공기의 공급 하에 광펜톤산화반응을 K사에 설치된 pilot에서 운전하였다. 막대형 산기관을 통해 공기를 공급하면서 10개의 UV-C 램프(240 ${\mu}W/cm^2$)의 조사 하에 과산화수소(2,800 ppm)와 철염(1,400 ppm)을 주입하였을 때 1,4-dioxane의 제거 효율이 2시간 만에 90%까지 나타나는 결과를 도출할 수 있었다. 그러나 처리수의 1,4-dioxane 농도는 약 60 mg/L으로 여전히 높았다. 그리하여 후속 처리로 bench-scale의 활성슬러지공정(V=8.9 L)을 이용하여 광펜톤산화 처리수 내의 1,4-dioxane 제거 가능성을 평가하였다. 그 결과로서 활성슬러지공정의 유출수내의 1,4-dioxane의 농도는 약 2~3 mg/L까지 저감되었으며 이를 통해, 광펜톤산화공정과 활성슬러지공정의 연계처리를 통해 1,4-dioxane 배출 허용기준(5 mg/L, 2011년)에 부합될 수 있는 효과적인 처리공정임을 입증하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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