An amperometric glucose biosensor has been developed using viologen derivatives as a charge transfer mediator between a glucose oxidase (GOD) and a gold electrode. A highly stable self-assembled monolayer (SAM) of thiol-based viologen was immobilized onto the gold electrode of a quartz crystal microbalance (QCM) and GOD was immobilized onto the viologen modified electrode. This biosensor response to glucose was evaluated amperometrically in the potential of -300mV. Upon immobilization of the glucose oxidase onto the viologen modified electrode, the biosensor showed rapid response towards glucose. Experimental conditions influencing the biosensor performance, such as pH potential, were optimized and assessed. This biosensor offered excellent electrochemical responses for glucose concentration below ${\mu}$ mol level with high sensitivity and selectivity and short response time. The levels of the RSDs (<5%) for the entire analyses reflected the highly reproducible sensor performance. A linear calibration range between the current and the glucose concentration was obtained up to $4.5{\times}10^{-4}M$. The detection limit was determined to be $3.0{\times}10^{-6}M$.
We fabricated glucose oxidase (GOx)-modified biosensor for detection of glucose by physical immobilization of GOx after electrochemical polymerization of the conductive mixture monomers of the 3-thiophenecarboxylic acid (TCA) and thiophene (Th) onto ITO electrode in this study. We confirmed the successfully fabrication of GOx-modified biosensor via FT-IR spectroscopy, SEM, contact angle, and cyclic voltammetry. The fabricated biosensor has the detection limit of $0.1{\mu}M$, the linearity of 0.001-27 mM, and sensitivity of $38.75mAM^{-1}cm^{-2}$, respectively. The fabricated biosensor exhibits high interference effects to dopamine, ascorbic acid, and L-cysteine, respectively. From these results, the fabricated GOx-modified biosensor with long linearity and high sensitivity could be used as glucose sensor in human blood sample.
An ultraviolet pulsed laser ablation of polyimide film coated with platinum has been used to enhance the sensitivity for the application as an electrochemical biosensor. Densely packed cones are formed on polyimide surface after UV irradiation which results in increase of surface area. In order to apply the sensitivity improvement of laser ablated polyimide film electrodes, the glucose oxidase modified biosensor was fabricated by using an encapsulation in the gel matrix through sol-gel transition of tetraethoxysliane on the surface of laser ablated polyimide film. The optimum conditions for glucose determination have been characterized with respect to the applied potential and pH. The linear range and detection limit of glucose detection were from 2.0 mM to 18.0 mM and 0.18 mM, respectively. The sensitivity of glucose biosensors fabricated with laser ablated polyimide film is about three times higher than that of plain polyimide film due to increase in surface area by laser ablation.
An amperometric glucose biosensor has been developed using viologen derivatives as electron mediator of glucose oxidase (GOD) at Au electrode. Highly stable self assembled monolayer (SAM) of thiol-based viologen is immobilized onto the Au electrode followed byGOD is immobilized onto the viologen modified electrode. This biosensor response to glucose was evaluated amperometrically in the potential of -300 mV. Upon immobilization of glucose oxidase onto the viologen modified-electrode, the biosensor showed rapid response towards glucose. Experimental conditions influencing the biosensor performance such as, pH, potential were optimized and assessed. This biosensor offered an excellent electrochemical response for glucose concentration below ${\mu}mol$ level with high sensitivity and selectivity and short response time. The levels of the RSD's (< 5 %) for the entire analyses reflected the highly reproducible sensor performance. Using the optimized a linear relationship between current and glucose concentration was obtained up to $4.5{\times}10^{-4}$ M. In addition, this biosensor showed well reproducibility and stability.
A simple process of fabricating micropillar structure and its influence upon enhancing electrochemical biosensor response were studied in this work. Conducting polymer PEDOT was used as a base material in formulating a composite with PVA. Micro porous PC membrane filter was used as a template for the micropillar of the composite on ITO electrode. This structure could provide plenty of encapsulating space for enzyme species. After dosing enzyme solution into this space, Nafion film tent was cast over the pillar structure to complete the micropillar cavity structure. In this way, the encapsulation of enzyme could be accomplished without any chemical modification. The amount of enzyme species was easily controllable by varying the concentration of the dosing solution. The more amount of enzyme is stored in the sensor, the higher the electrochemical response is produced. One more reason for the sensitivity improvement comes from the large surface area of the micropillar structure. Application of 0.7 V produced the best current response under the condition of pH 7.4. This biosensor showed linear response to the glucose in 0.1~1 mM range with the average sensitivity of $14.06{\mu}A/mMcm^2$. Detection limit was 0.01 mM based on S/N = 3.
Multi-wall carbon nano-tube(MWCNT)를 이용해 screen printed carbon electrodes(SPCEs)을 제작하여 혈당센서의 선택성과 감도가 증가됨을 확인 할 수 있었다. 효소촉매반응을 위한 탄소전극으로의 전자이동의 매개체로 8족 금속 원소인 오스뮴을 중심금속으로 일차 아민을 포함하는 피리딘(pyridine) 리간드를 배위시켜 $[Os(dme-bpy)_2(4-aPy)Cl]^{+/2+}$를 합성하였다. 합성된 오스뮴 착물은 순환 전압전류법을 포함한 다양한 전기화학분석방법을 이용하여 전기적 성질을 조사하였다. 전기적 흡착방법을 이용하여 일차 아민을 갖는 착화합물을 전극위에 고정화 하였다. 오스뮴이 고정화된 MWCNT-SPCEs는 일반적인 carbon electrode보다 약 100배가량의 오스뮴이 흡착됨을 확인 할 수 있었다. (${\tau}_0=2.0\;{\times}\;10^{-9}\;mole/cm^2$) 마지막으로 당(Glucose)과 당 분해효소(Glucose Oxidase, GOx)에 의한 촉매반응의 전류를 확인하였고, 당 농도에 따라 선형 변화하는 전류의 양도 확인하였다.
본 연구에서는 전기화학적 바이오센서의 포도당 감지능을 높이고자 금 나노 입자가 분산된 다중벽탄소나노튜브(multi-walled carbon nanotube, MWCNTs)에 CuO를 도입하였다. 금 나노 입자로 인하여 나노 클러스터(cluster) 형상을 갖는 CuO가 합성되었으며, 이는 포도당 감지능력에 매우 큰 영향을 나타내었다. 0.1 mole의 CuO가 합성되었을 때 CuO/Au@MWCNTs 나노복합재를 전극재료로서 바이오센서는 $504.1{\mu}A\;mM^{-1}cm^{-2}$으로 가장 높은 민감도를 보여주었으며, 이 값은 MWCNTs만을 전극으로 이용할 때보다 약 4배 정도 컸다. 또한, 0-10 mM의 긴 선형 구간(linear range)과 0.008 mM의 낮은 LoD (limit of detection) 값을 보여주었다. 이러한 실험 결과들은 CuO/Au@MWCNTs 나노복합재가 CuO를 이용한 다른 전기화학적 바이오센서보다 우수하다는 것을 입증하였으며, 이는 나노 클러스터 형상의 CuO가 포도당 감지에서 전기화학적 반응에 유리하기 때문으로 사료된다.
본 연구에서는 8족 금속 원소인 osmium을 중심금속으로 4가지의 착물을 합성하였다. 합성한 착물은 ${[Os(bpy)}_2{(ap-im)Cl]}^{+/2+}$, ${[Os(dme-bpy)}_2{(ap-im)Cl]}^{+/2+}$, ${[Os(dmo-bpy)}_2{(ap-im)Cl]}^{+/2+}$, ${[Os(dcl-bpy)}_2{(ap-im)Cl]}^{+/2+}$이다. 합성된 착물을 순환전압전류법을 포함한 다양한 전기화학분석방법을 이용하여 전기적 성질을 조사하여 작용기에 따른 전위의 변화를 다음의 전위구간에서 $E_p$:$-0.06\;V{\sim}0.313\;V$ vs. Ag/AgCl 확인하였다. 합성한 화합물을 전기적 흡착방법으로 고정된 금나노입자(gold nano-particles)를 전극 위에 자기조립방식으로 고정화를 시켰다. 당과 당 분해효소(Glucose Oxidase, GOx)에 의한 촉매반응의 전류를 확인하였고, glucose농도에 따른 변화하는 전류의 양도 확인하였다. 마지막으로 고정된 4가지의 osmium complex는 서로 다른 전위로 인하여 촉매전류의 양이 달라지는 것을 알 수 있었고, 이로 인해 redox complex의 전위가 촉매반응에 미치는 영향을 확인 할 수 있었다.
본 연구에서는 8족 금속 원소인 오스뮴을 중심금속으로 일차아민을 포함하고 있는 피리딘 (pyridine) 화합물을 배위시켜 착화합물을 합성하였다. 합성된 오스뮴 착화합물은 $[Os(dme-bpy)_2(ap-im)Cl]^{+/2+}$을 순환전압전류법을 포함한 다양한 전기화학분석법을 이용하여 전기적인 성질을 조사하였다. 또한 합성된 일차 아민을 갖는 오스뮴 착화합물을 이용하여 당 측정용 바이오센서를 제작하기 위하여 금 나노입자(Cold nano-particles)를 전기적 흡착방법을 이용하여 스크린 인쇄방법으로 만든 탄소반죽 전극 (Screen Printed Carbon Electrodes, SPEs) 위에 고정화를 시켰다. 당과 당 분해효소(Glucose Oxidase, GOx)를 혼합하여 발생하는 산화촉매전류를 확인하였고, 당 농도에 따라 변화하는 산화촉매전류의 양도 확인하였다. 새롭게 만들어진 바이오센서는 1 mM 과 같은 낮은 농도에서 감응할 수 있는 바이오센서에 응용할 수 있음을 확인하였다.
In this paper, we fabricated a low-cost glucose sensor with a simpler structure and fabrication process than the existing glucose sensor. The currently used glucose sensor has a three-layer structure with upper, middle, and bottom plates; here, we fabricated a single-layer glucose sensor using only a printing and dispensing process. We successfully fabricated the glucose sensor using a simple method involving the formation of an electrode and insulator layer through a 2- or 3-step printing process on plastic or paper film, followed by the dispensing of glucose oxidase solution on the electrode. Cyclic voltammetry (CV) and cyclic amperometry (CA) measurements were used to evaluate the characteristics of the fabricated single-layer glucose sensor. Also, its sensitivity was analyzed through glucose-controlled blood measurements. Hence, a low-cost single-layer glucose sensor was fabricated with evaluation of its characteristics demonstrating that it has useful application in medicine.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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