3-Amino-1,2,4-triazole(ATA)을 비상용성 블렌드인 maleated HDPE(mHDPE)/maleated EPDM (mEPDM)(50 wt%/50 wt%)에 용융혼합에 의해 2.5 phr, 5.0 phr 첨가하였으며, ATA 첨가에 따른 블렌드의 미세구조, 기계적물성 및 유변물성을 FT-IR, FE-SEM, 인장시험, DMA 및 ARES를 이용하여 각각 조사하였다. FTIR 및 DMA 분석결과 용융혼합 과정에서 ATA가 mHDPE 및 mEPDM의 말레무수물과 반응하여 초분자적 수소결합이 형성되며, 이로부터 물리적 가교구조가 형성되는 것을 알 수 있었다. FE-SEM 분석결과 mHDPE/mEPDM 블렌드는 플라스틱인 HDPE가 연속상을 이루고 고무상인 EPDM이 분산상을 이루며 ATA를 첨가함으로써 모폴로지가 더욱 미세해짐을 알 수 있었다. 인장물성시험결과 ATA에 첨가에 의해 형성된 물리적가교구조로 인해 인장강도, 모듈러스, 파단신율 값 및 탄성복원력이 증가되었으며, 용융레올로지 특성 분석결과 ATA가 첨가됨으로써 블렌드의 저장탄성율과 용융점도가 증가됨을 알 수 있었다.
국내의 경우 배출되는 이산화탄소의 양은 연간 6억톤 이상으로 대기로의 방출을 막기 위해 이 중 일부를 포집하여 저장을 하여야 하나, 아직 적당한 저장소를 발견하지 못한 상태이다. 따라서 포집된 이산화탄소의 일부를 다시 유용한 탄소원으로 전환하여 사용하고자 하는 연구가 많이 진행되고 있다. 본 연구의 목적은 안정한 이산화탄소를 보다 적은 에너지원을 사용하여 유용한 탄소자원을 만드는데 있다. 이를 위해 환원가스와 금속계 산화물(활성화제)이 필요하다. 따라서 환원가스는 수소를 사용하였고, 활성화제로는 코발트계 페라이트를 사용하였다. 활성화제는 제법에 따라 물성에 대한 차이가 있을 것으로 판단하여 고상법과 수열합성법을 이용해 제조된 분말을 사용하여 각각 이산화탄소 분해 특성 연구를 수행하였다. 이산화탄소의 분해 특성을 관찰하기 위해 TPR/TPO와 TGA 장치를 사용하였다. TPR/TPO를 이용한 $CO_2$에 의한 흡착분해 곡선면적을 측정한 결과 고상법으로 제조된 활성화제 중 CoO의 함량이 5와 10 wt%일때 우수한 성능을 나타내었다. 마찬가지로 TGA를 이용한 실험결과에서도 고상법에 의해 제조된 시료가 수소에 의한 흡착환원이 29.0 wt% 발생하였고, $CO_2$에 의한 산화량도 27.5 wt%로 가장 높게 나타났다. 그리고 $CO_2$의 분해효율이 95%로 우수한 이산화탄소 전환 특성을 나타내었다.
가스 하이드레이트란 물이 형성하는 수소 결합의 격자 구조 내로 저분자량의 기체 분자가 포집되며 형성하는 결정성 화합물이다. 가스 하이드레이트는 작은 고체 부피 내에 막대한 양의 기체 분자를 저장할 수 있다는 특징으로 인해 에너지 가스의 수송/저장 매체로 주목받고 있다. 또한 심해저와 영구 동토지역에 천연적으로 형성되어 부존되어 있는 막대한 양의 천연가스 하이드레이트를 미래 청정 에너지원으로 활용하기 위한 연구도 진행 중에 있다. 본 연구에서는 천연가스의 수송/저장 매체로 가스 하이드레이트의 활용 가능성을 확인하기 위하여, 메탄, 에탄, 프로판이 각각 90.0, 7.0, 3.0 mol% 포함된 합성 천연가스를 사용하여 가스 하이드레이트 형성과 형성시의 거동 변화를 측정하였다. 268 K 및 50 bar의 조건에서 형성된 천연가스 하이드레이트 시료에 대해 고체상 NMR 및 고분해능 분말 XRD 분석을 통하여 시료의 결정 구조 확인 및 미세 분자 거동을 확인하였다. 실험 결과를 통해 형성된 천연가스 하이드레이트는 구조-II인 것을 확인하였으며, 구조-II의 두 가지 동공 중 작은 동공은 메탄이, 그리고 큰 동공은 메탄, 에탄, 프로판 모든 성분들이 포집되어 있음을 알 수 있었다. 또한 NMR 분광 분석법과 기체 크로마토그래피를 사용하여 기체 및 고체 조성을 분석한 결과, 천연가스의 성분별 포집도에 차이가 있는 것을 알 수 있었는데, 순수한 기체를 기준으로 하였을 때 가스 하이드레이트를 더 잘 형성할 수 있는 프로판, 에탄, 메탄의 순으로 포집 경향이 나타남을 알 수 있었다.
The electrochemical CO2 reduction (ECR) to produce value-added fuels and chemicals using clean energy sources (like solar and wind) is a promising technology to neutralize the carbon cycle and reproduce the fuels. Presently, the ECR has been the most attractive route to produce carbon-building blocks that have growing global production and high market demand. The electrochemical CO2 reduction could be extensively implemented if it produces valuable products at those costs which are financially competitive with the present market prices. Herein, the electrochemical conversion of CO2 obtained from flue gases of a power plant to produce diesel and formic acid using a consistent techno-economic approach is presented. The first scenario analyzed the production of diesel fuel which was formed through Fischer-Tropsch processing of CO (obtained through electroreduction of CO2) and hydrogen, while in the second scenario, direct electrochemical CO2 reduction to formic acid was considered. As per the base case assumptions extracted from the previous outstanding research studies, both processes weren't competitive with the existing fuel prices, indicating that high electrochemical (EC) cell capital cost was the main limiting component. The diesel fuel production was predicted as the best route for the cost-effective production of fuels under conceivable optimistic case assumptions, and the formic acid was found to be costly in terms of stored energy contents and has a facile production mechanism at those costs which are financially competitive with its bulk market price. In both processes, the liquid product cost was greatly affected by the parameters affecting the EC cell capital expenses, such as cost concerning the electrode area, faradaic efficiency, and current density.
2004년 기준, 온실가스(GHG; Greenhouse Gas) 총 배출량 약 5억9,060만톤(t)$CO_2$로 배출량 세계 10위권인 우리나라는 국제 환경의 변화를 볼 때 향후 반드시 GHG를 감축해야한다. 2004년 국내 에너지 부문 중, 전력 발전 및 산업 부분에서 배출된 이산화탄소(CO$_2$)량은 총 2억9,685만t으로 우리나라 GHG 전체 발생량의 53.3%를 차지하여 이 두 분야에서 CO$_2$ 배출을 감축시키는 것이 가장 시급하고 중요한 문제이다. 또한 이 두 분야는 산업의 특성상 CCS(Carbon Capture and Storage) 기술을 적용하여 효율적으로 CO$_2$를 저감할 수 있는 가장 잠재력이 높은 분야이다. 두 분야에서 효율적으로 적용될 수 있는 CCS 기술로 단기적으로는 amine을 이용한 화합흡수법이, 중, 장기적으로는 ATR(Autothermal reforming), 또는 MSR-H2(Methane steam reformer with hydrogen separation membrane reactor)가 장착된 연소 전 기술과, SOFC+GT(Solid oxide fuel cell-Gas turbine) 같은 순산소 연소 기술이 가장 유리 할 것으로 예상된다. 이와 같은 최신 연소 전 및 순산소 연소 기술을 이용하면 향후 CO$_2$ 포집 비용을 $US 8.5-43.5/tCO$_2$로 줄일 수 있으며 이를 이용하여 전력 발전 및 산업 부분에서 발생하는 CO$_2$의 10%만을 감축하더라도 약 3,000만t의 CO$_2$를 저감할 수 있겠다.
재생에너지로부터 수전해를 통하여 생산된 수소와 포집된 CO2를 활용하여 메탄올을 합성하는 power-to-methanol 기술이 재생에너지를 대용량으로 저장하는 방안으로 제시되고 있다. 본 연구에서는 메탄올을 수소 및 전력 생산에 활용함에 있어 더욱 효율적인 방법으로 연료전지 내부에서 메탄올 수증기개질 반응이 일어나는 내부개질형 용융탄산염 연료전지에 대해 성능 분석을 실시하였다. 용융탄산염 연료전지의 연료극으로 사용되는 다공성 Ni-10 wt%Cr을 촉매로 메탄올 수증기개질 반응을 수행한 결과 연료전지 운전 조건에서 연료극은 메탄올 수증기개질 반응에 충분한 활성을 나타내었다. 메탄올 수용액을 직접 용융탄산염 연료전지의 연료극으로 공급한 결과 연료전지의 성능은 외부 개질기를 통하여 생산된 개질가스를 공급하는 경우에 비해 다소 성능이 낮게 나타났으며, 메탄올 공급유량이 비교적 낮은 경우 고 전류밀도에서 불안정한 성능을 나타내었다. 연료극으로부터 생성된 가스를 재순환시킴으로써 연료전지의 성능을 향상시킬 수 있었으며, 메탄올 전환율도 90% 이상 얻을 수 있었다. 물질수지를 통하여 연료극에서 일어나는 반응을 분석한 결과 전류밀도 및 가스 재순환 유량이 증가함에 따라 메탄올 수증기개질 반응속도가 증가함을 확인하였다. 이상의 결과로부터 별도의 촉매층을 설치할 필요 없이 연료극 만으로도 용융탄산염 연료전지 내에서 메탄올 수증기개질 반응이 가능하며, 메탄올 내부개질형 용융탄산염 연료전지를 통하여 전력과 합성가스를 동시에 생산할 수 있음을 확인하였다.
Rheological behavior of natural hydrogel produced from seeds of three Salvia spp. (S. miltiorrhiza (SM), S. sclarea (SS), S. viridis (SV)) was investigated by using a Rheometer equipped with a cone and plate geometry measuring system under never-dried condition. Different chemical contents of such hydrogels give significant effects on their rheological properties. Because of incomplete penetration of water inside the hydrogels after drying before-dried hydrogels were used for rheological analysis. To know molecular interactions which predominated in the gel formation, some constituents were externally added to the 1.0% (w/w) hydrogel. Addition of urea to disrupt hydrogen bonds reduced 3.4-67% viscosity of the untreated hydrogels and changed viscoelastic properties from gel to liquid-like behavior. Neutral salts added to the hydrogel solution at 0.1 M also lowered the viscosity in a manner related with increase in size of cations and temperature. Changing from gel state to liquid-like state was also easily confirmed by oscillation measurement (storage, G', and loss, G", modulii) typically observed in the cases of potassium sulfate and potassium thiocyanate. Influence of pH variation on the viscosity explained that weak alkaline condition (pH 8-9) creates a higher resistance to flow due to increasingly electrostatic repulsions between negative charges ($COO^-$) Importance of calcium bridges was also demonstrated by recovery of viscosity of the hydrogels by addition of calcium after acidification. The summarized results indicate that electrostatic repulsion is a major contributor for production of hydrogel structure.
수소화붕소나트륨은 안정적으로 수소가 저장된 물질이며, 촉매반응으로 수소를 용이하게 분리할 수 있다. 본 연구에서는 탈수소 반응률을 높이기 위해 비표면적이 큰 마이크로 pin fin 화학반응기를 제작하여 수소화붕소나트륨 수용액의 압력강하 및 탈수소 화학반응 실험을 수행하였다. 나노공정을 이용하여 실리콘웨이퍼에 높이 $300{\mu}m$, 직경 $50{\mu}m$의 pin fin을 축간격 1.3, 횡간격 1.5으로 엇갈림 배열하였다. 수소화붕소나트륨 수용액은 5~20 wt.% 농도로 Re수 1~60으로 공급되었으며, 초고속카메라를 이용하여 탈수소반응 유동양상을 관찰하였다. 실험 결과 마이크로 pin fin 화학반응기는 동일 수력학적직경을 가지는 직관 마이크로채널 화학반응기보다 화학반응 성능이 2.45배 우수한 반면, 압력강하는 1.5배 증가하였다.
Ammonia borane $NH_3BH_3$ solubilized in organic solvent is a potential liquid-state chemical hydrogen storage material. In this study, metal acetylacetonates like $Fe(O_2C_5H_7)_3$, $Co(O_2C_5H_7)_2$, $Ni(O_2C_5H_7)_2$, $Pd(O_2C_5H_7)_2$, $Pt(O_2C_5H_7)_2$ and $Ru(O_2C_5H_7)_3$ are considered for assisting dehydrocoupling of ammonia borane in diglyme (0.135 M) at $50^{\circ}C$. The molar ratio between ammonia borane and metal acetylacetonate is fixed at 100. A protocol for the separation of the soluble and insoluble fractions present in the slurry is proposed; it consists in using acetonitrile to make the precipitation of metal-based compounds easier and to solubilize boron-based intermediates/products. The nature of the metal does not affect the dehydrocoupling mechanisms, the $^{11}B\{^1H\}$ NMR spectra showing the formation of the same reaction intermediates. The aforementioned metal acetylacetonates do mainly have effect on the kinetics of dehydrocoupling. Dehydrocoupling takes place heterogeneously and dehydrogenation of ammonia borane in these conditions leads to the formation of polyborazylene via intermediates like e.g., B-(cyclodiborazanyl) amine-borane and borazine. Our main results are reported and discussed herein.
Cakanyildirim, Cetin;Demirci, Umit B.;Xu, Qiang;Miele, Philippe
Advances in Energy Research
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제1권1호
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pp.1-12
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2013
In this work, we present the catalytic dehydrogenation of hydrazine borane $N_2H_4BH_3$ (HB) using supported nickel catalysts at $50^{\circ}C$. In the presence of monometallic nickel catalysts, the dehydrogenation of HB is a one-step reaction consisting of the hydrolysis of the $BH_3$ group only. The challenge is to activate nickel to make it reactive towards the $N_2H_4$ moiety of HB. A set of 52 catalysts were prepared by using 2 supports ($Al_2O_3$ and $TiO_2$), 5 nickel precursors and 3 preparation methods. For the first time, we show that the supported nickel catalysts are able to dehydrogenate the $NH_3$ moiety of HB. In our experimental conditions, the best results were obtained with 20 wt% Ni-$Al_2O_3$ and 20 wt% Ni-$TiO_2$, with ca. 190 mL $H_2+N_2$ generated over a total theoretical volume of 283 mL, suggesting $H_2$ selectivity of 37 and 32%, respectively. Both catalysts were then characterized by EDX, XPS, and XRD. Our achievement is the first step forward and opens new perspectives for developing catalysts for the total dehydrogenation of HB.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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