SCR 폐촉매의 소다배소-수침출 용액으로부터 바나듐과 텅스텐을 분리하기 위한 기초연구를 수행하였다. 침출용액을 모사한 바나듐 $1g{\cdot}L^{-1}$, 텅스텐 $10g{\cdot}L^{-1}$ 합성 알칼리 용액에 NaOH 농도와 $CaCl_2$ 첨가량에 따른 바나듐과 텅스텐의 침전거동을 조사하였다. 또한 이를 바탕으로 반응표면법을 통해 바나듐과 텅스텐의 칼슘 침전에 의한 분리 최적조건을 구하였다. 그 결과 칼슘 침전물로의 반응속도 차이에 기인하여 용액의 온도가 낮으면 바나듐만 선택적으로 침전되었고, 온도가 높아지면 텅스텐 또한 침전되었다. 바나듐과 텅스텐은 NaOH 농도가 높아짐에 따라 침전율이 낮아지며 또한 과량의 칼슘 첨가는 용액의 pH를 낮추어 바나듐과 텅스텐의 침전반응을 촉진시켰다. 반응표면법 분석결과 바나듐과 텅스텐의 분리의 최적조건은 293 K에서 $0.5mol{\cdot}L^{-1}$ NaOH, $CaCl_2$ 1 당량 이며, 이 때 바나듐과 텅스텐의 침전율은 각각 99.5%와 0.0%를 나타냈다.
본 연구는 질소산화물 제거를 위하여 암모니아를 환원제로 사용하는 선택적 촉매 환원법에 있어 지지체에 셀레늄을 첨가하여 300 ℃ 이하에서 V2O5/WO3/TiO2의 반응 활성을 증진시키기 위한 실험 및 반응특성 연구를 수행하였다. 졸-겔법으로 Se-TiO2 및 TiO2를 합성하였으며, 이를 지지체로 하여 V2O5/WO3/TiO2 및 V2O5/WO3/Se-TiO2 촉매를 제조하여 상용 촉매와 반응 활성을 비교하였다. 실험 결과, 졸-겔법으로 합성한 TiO2를 사용한 촉매의 탈질 효율이 상용 TiO2를 사용하여 제조한 촉매보다 낮은 결과를 보였으나 셀레늄을 첨가함에 따라 탈질 효율이 증진되었다. 따라서 BET, XRD, Raman, H2-TPR 및 FT-IR분석을 통하여 셀레늄의 첨가가 촉매의 구조에 미치는 영향을 분석하였으며 셀레늄 첨가에 의한 비표면적의 증가와 단량체 및 복합체 바나듐 종의 형성이 반응 특성에 미치는 영향을 확인하였다.
친환경자동차의 보급 확대를 위한 정책수립과 기술개발이 지속적으로 이루어지고 있는 실정이나 아직까지도 내연기관이 차지하는 비중은 약 95% 차지하고 있다. 화석연료를 기반으로 하는 내연기관의 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 이 연구는 CNG 버스의 post Euro-VI 배기대응을 위한 기초연구로써, Pd 대체 전이금속 영향, 촉매 체적 영향 그리고 공간속도에 따른 기초 특성을 파악하는 것이다. 촉매는 제조되었고 모델가스반응장치로 실험하였다. 3Pd가 포함된 NGOC 촉매는 $300^{\circ}C$에서 22%, $350^{\circ}C$에서 48% 그리고 $500^{\circ}C$에서 약 75%의 $CH_4$ 저감 능력을 나타내며 촉매 활성이 가장 높았다. 전이금속 3wt%가 포함된 3Co NGOC는 산화능력이 우수한 물질로써, 2nm급의 작은 사이즈로 촉매 분산도가 향상되어 de-NO/CO 전환율이 높았다. NGOC+LNT+SCR 촉매시스템의 체적은 $De-CH_4/NOx$ 성능과 촉매비용을 고려할 때 Total score가 165를 나타낸 1.5+0.5+0.5 조합이 최적이었다. SV $14,000h^{-1}$일 경우 $CH_4$ 저감 성능은 약 20% 수준으로 가장 높았고, SV $56,000h^{-1}$의 경우가 약 5% 수준으로 가장 낮았다. 공간속도가 작으면 유속이 감소하여 촉매 체적에 잔류하는 시간이 길어지므로 유해가스가 저감되었기 때문이다.
V2O5-WO3-TiO2 촉매를 담지하여 그래핀(graphene) 기반 세라믹필터를 제조하였으며, 이를 활용하여 질소산화물(NOx)의 제거실험을 수행하였다. 산화그래핀(graphene oxide, GO)은 흑연(graphite)을 이용하여 Hummer's method에 의해 제조하였고 환원제로 히드라진(N2H4)을 통해 환원 산화그래핀(reduced graphene oxide, rGO)을 제조하였다. 제조된 그래핀을 세라믹필터 표면에 유-무기 하이브리드 원리를 이용하여 코팅하였으며, 여기에 광촉매물질을 담지하였다. 광촉매물질은 바나듐(V), 텅스텐(W), 티타늄(Ti)를 사용하여 sol-gel법에 의해 코팅 후 350 ℃ 소성 공정을 통하여 광촉매담지 세라믹필터를 제조하였다. UV광을 제조된 필터에 조사하여 NOx의 제거 실험을 수행하였으며, NOx의 제거 효율은 기존의 세라믹필터보다 GO 및 rGO가 코팅된 경우가 우수하였다. 이는 코팅된 그래핀에 의한 흡착성의 향상 때문으로 판단되며, 그래핀의 농도가 증가함에 따라 보다 높은 NOx의 제거효율을 확인하였다.
For the selective catalytic reduction of NOx with ammonia (NH3-SCR), a V2O5WO3/TiO2 (VW/nTi) catalyst was prepared using V2O5 and WO3 on a nanodispersed TiO2 (nTi) support by simple impregnation process. The nTi support was dispersed for 0~3 hrs under controlled bead-milling in ethanol. The average particle size (D50) of nTi was reduced from 582 nm to 93 nm depending on the milling time. The NOx activity of these catalysts with maximum temperature shift was influenced by the dispersion of the TiO2. For the V0.5W2/nTi-0h catalyst, prepared with 582 nm nTi-0h before milling, the decomposition temperature with over 94 % NOx conversion had a narrow temperature window, within the range of 365-391 ℃. Similarly, the V0.5W2/nTi-2h catalyst, prepared with 107 nm nTi-2h bead-milled for 2hrs, showed a broad temperature window in the range of 358~450 ℃. However, the V0.5W2/Ti catalyst (D50 = 2.4 ㎛, aqueous, without milling) was observed at 325-385 ℃. Our results could pave the way for the production of effective NOx decomposition catalysts with a higher temperature range. This approach is also better at facilitating the dispersion on the support material. NH3-TPD, H2-TPR, FT-IR, and XPS were used to investigate the role of nTi in the DeNOx catalyst.
선택적 촉매환원 시스템 내 촉매 층 입구의 흐름 패턴은 탈질 설비의 성능에 영향을 미치는 주요한 특성 중 하나이다. 암모니아 주입 그리드와 촉매 층 사이의 곡확산부에는 유동 균일성을 개선하기 위해 안내 깃이 설치된다. 본 연구에서는 대형 석탄 화력 발전소의 선택적 촉매환원 시스템을 적용 대상으로 하여 안내 깃의 기하학적 구성이 탈질 설비의 공기역학적 특성에 미치는 영향을 조사하기 위해 수치 해석을 수행하였다. 해석할 유동장은 암모니아 주입구의 출구부터 촉매 층 출구까지의 유동이 흐르는 전 영역을 포함한다. 3차원 정상상태, 점성 유동장을 해석하기 위해 상용 소프트웨어인 ANSYS-Fluent을 사용하여 유동 특성에 맞는 적절한 난류 모델을 적용하였다. 유동장 내부의 속도 및 압력 강하의 루트 평균 제곱을 주요 성능 매개변수로 선택했다. 현재 운용 중인 설비와 비교하여 흐름 품질을 개선하기 위해 4가지 유형의 안내 깃이 제안되었다. 해석 결과, 4번째 형상이 유동 균일성과 압력 등 관점에서 가장 좋은 공력 성능을 나타내었다.
기후변화 대응을 위하여, 항공 분야를 포함한 운송 분야에서 국제온실가스 감축제도 도입 추진 및 대체 에너지 개발 등 환경문제에 대한 연구개발이 활발하다. 그 중 무탄소 에너지원으로 주목받는 암모니아 연료에 대한 관심이 증대되고 있다. 암모니아는 액화 및 운반이 용이하며, 메탄올과 비슷한 에너지 밀도 등의 장점이 있다. 그러나 폭발성 및 독성으로 취급성이 어렵다. 본 연구에서는 암모니아에 비해 취급이 용이한 요소수에 고온의 수분으로 열분해와 가수분해 반응을 유도하여 안정적인 암모니아 발생을 시도하고자 하였다. 암모니아 가수분해 촉진을 위해 고온의 증기를 이용하였고 이론 당량비 미만의 암모니아 발생원인 규명을 하고자 했다. 기체분자운동론에 기인하여 가수분해 촉진을 위한 충분한 충돌빈도가 이루어지지 않았다는 가설을 수립했다. 수분 공급량 변화를 통해 미반응 이소시안산의 가수분해 여부를 실험하였고 암모니아 발생량이 증가함을 확인하였다. 일정 구간동안 암모니아 발생량 증가는 증기 온도, 수분공급유량에 종속됨을 알 수 있었다.
본 연구에서는 다매체 퓨가시티 모델을 기반으로 Volatile organic compounds (VOCs) 방지기술의 인체위해성·환경성·경제성 평가를 수행하여 석유화학 산업단지 내 VOCs 저감을 위한 최적가용기법(Best available technology, BAT)을 선정하였다. 다매체 퓨가시티 모델을 이용하여 U-city에 소재한 석유화학 산업단지에서 배출되는 VOCs 중 Benzene, Toluene, Ethylbenzene, Xylene (BTEX)의 다매체 거동 특성과 잔류농도 분포를 예측하였다. 매체 통합 인체위해성 평가 및 민감도 분석을 이용해 BTEX의 물질별 인체위해성을 예측하고 주요 영향 변수를 규명하였으며, 다매체 환경시스템 내 잔류농도 기준의 환경성 평가와 비용-편익 경제성 평가를 수행하여 우수환경관리기법군(BAT군)을 선정하였다. BTEX의 다매체 거동 분석 결과, 토양 매체에서 높은 잔류 분포 특성(60%, 61%, 64%, 63%)을 보였으며, Xylene은 모든 다매체 환경에서 가장 높은 잔류성을 보였다. BAT후보군 중에서 흡수법은 가장 높은 인체위해성을 보여 BAT 선정에서 제외하였으며, 민감도 분석 결과 대기 매체에서의 물질 반감기와 경로별 노출계수가 인체위해성과 높은 상관성이 있는 것으로 판단되었다. 환경성 평가와 비용-편익 경제성 평가를 고려하여, 재생 열산화법, 재생 촉매산화법, 바이오 필터법, UV 산화법, 활성탄 흡착법을 석유화학 산업단지 내 VOCs 저감을 위한 BAT군으로 선정하였으며, 본 연구에서 제시한 매체통합적 접근 방식의 BAT 선정 방법론은 사업장에서 오염물질 저감을 위한 최적의 배출시설 선정과 통합환경관리제도 운영에 기여할 수 있을 것으로 기대된다.
비소는 다양한 유해물질들 중 독성이 가장 크다고 알려져 있으며, 자연발생 또는 인간의 활동으로부터 비소오염이야기될 수 있다. 지하수 내 비소는 환원 환경에서 아비산염, 산화 환경에서 비산염 형태로 존재한다. 아비산염은 비산염보다 독성이 강하고 이동성이 더 크기 때문에 아비산염을 비산염으로 산화시켜 독성을 저감시키기 위한 연구가 많은 관심을 받고 있다. 본 연구에서는 비소로 오염된 지하수로부터 독성이 높은 아비산염을 독성이 낮은 비산염으로 산화시키기 위하여 자외선램프 및 자외선 LED 광원과 침철석 촉매를 이용한 광촉매 산화 공정에 대하여 연구하였다. 광산화 실험에서 광촉매로 사용된 침철석의 투여량이 0.05 g/L일 때 가장 높은 광산화 효율을 나타났다. 또한 광원의 파장별 겉보기 광산화 효율을 비교한 결과, 자외선램프가 자외선 LED에 비하여 아비산염의 산화 효율이 더 높은 것으로 나타났다. 하지만, 자외선 방사량을 기준으로 보정하면, 자외선 LED가 자외선램프보다 광산화 효율이 더 높은 것으로 평가되었다. 본 연구를 통해 침철석 광물이 존재하는 지하수 환경에서 외부로부터 다른 광촉매를 투여하지 않고 친환경적인 광산화 공정을 이용하여 비소의 독성 저감이 가능하다는 것을 알 수 있었다. 또한, 공정 또한 자외선 LED가 자외선램프의 단점을 보완할 수 있는 대체 광원으로 광산화 공정에 활용 가능하다는 것을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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