본 연구에서는 수정된 폴리올법에 의해 합성된 백금-이트륨 및 백금-니켈 합금 촉매들의 성능 및 특성 평가를 진행하였다. 그렇게 합성된 합금 촉매들은 고분자전해질연료전지의 공기극 촉매로 사용되며 그 촉매들의 산소환원반응성 및 연료전지의 전기적 성능이 측정되고 상업적으로 사용되는 백금 촉매와 해당하는 결과들이 비교되었다. 성능 및 특성 비교를 위해, 백금 합금 촉매들의 입자크기와 분포는 투과전자현미경에 의해 관측되었고 활성표면적은 반복주사 전압-전류법에 의해 측정되었으며 그들의 산소환원반응성 및 연료전지의 전기적 성능은 회전원판 및 회전-고리 원판전극을 이용한 선형주사 전압-전류법 및 완전지 테스트를 통해 평가되었다. 그 결과 백금 합금 촉매들의 구조적 특성인 입자크기 및 분포 및 활성표면적은 상용 백금 촉매와 그 특성이 비슷하였다. 촉매들의 산소환원반응성의 경우에도 백금 합금 촉매들은 상용 백금 촉매와 비슷하거나 더 나은 반파장전위, 속도론적 전류밀도, 산소분자당 전이되는 전자수, 과산화수소 생성율을 나타내었다. 촉매의 구조적 특성 및 산소환원반응성에 입각해서 완전지 성능을 평가했을 때, 백금 합금 촉매들은 상용백금 촉매보다 더 우수한 0.6 V에서 전류밀도 및 최대출력밀도 값을 나타내었다. 이를 토대로 수정된 폴리올법에 의해 합성된 백금 합금 촉매들은 상용백금 촉매보다 비슷하거나 우수한 산소환원반응성 및 완전지 성능을 가질 수 있음을 제시하였다.
디젤엔진에서 배기가스 재순환(EGR; Exhaust Gas Recirculation)은 선택적 환원 촉매나 $NO_x$ 흡장 촉 매에 비해 $NO_x$ 배출 저감을 위한 가장 효과적인 기술이다. 점점 더 강화되어 가는 $NO_x$ 배출 규제를 만족시키기 위해서는 많은 양의 EGR 가스 공급이 필요하다. 저압 EGR은 일정한 과급 압력에서 가변형상 터보차져의 제어와 거의 독립적이기 때문에 EGR 공급 측면에서 보면 저압 EGR이 기존의 고압 EGR에 비해서 더 많은 장점을 갖는다. 본 연구에서는 저압 EGR이 연소 특성에 미치는 영향을 고압 EGR을 적용했을 때와 비교하였다. 각 EGR 루프에 대해 혼합기의 희석 정도에 따른 영향을 분석하기 위해 독립변수로써 희석비를 사용하였다. 저압 EGR을 적용하였을 때, 고압 EGR을 적용했을 때와 동등한 $NO_x$ 배출량을 유지하면서 연료 소비율과 매연 배출은 고압 EGR의 경우보다 좀 더 낮은 결과를 보였다.
최근들어 항만도시에서의 대기오염이 심각한 문제로 대두되고 있다. 그러나 항만의 하역기계에서 배출되는 온실가스는 선박, 트럭 등 타 수단에 비해 상대적으로 주목받지 못하였다. 본 연구에서는 인천항에서 디젤엔진으로 가동되는 하역기계로부터 배출되는 대기오염물질 배출량을 산정하였다. 이를 위해 각 항만하역사로부터 2017년 기준 하역장비의 대수, 제원, 가동시간 등 활동자료를 수집하였다. 분석 결과, CO 105.6톤, NOX 243.2톤, SOX 0.005톤, PM 22.8톤, VOC 26.0톤, NH3 0.2톤이 발생한 것으로 나타났다. CO와 NOX의 배출은 하역기계 전체 배출량의 87.71%를 차지하였으며, 크레인, 지게차, 트랙터, 로더의 배출량이 하역기계 전체 배출량의 84.79%를 차지하였다. 또한 노후화된 디젤엔진을 장착한 하역기계가 주 배출원임을 규명하였다. 분석된 대기오염물질 배출량 수치는 하역기계에 의한 항만 대기 오염의 심각성을 나타내며, 다음과 같은 친환경장비 도입이 시급함을 시사한다. 첫째, 오래된 디젤 장비의 LNG연료 또는 전기장비로의 교체가 필요하다. 둘째, NOX의 배출을 감소시킬 수 있는 선택적환원촉매(SCR)와 같은 후처리장비의 사용이 필요하다. 향후 체계적이고 공식적인 국가 대기오염배출 인벤토리 정립 방법을 설정하고, 매년 하역기계에서 배출되는 대기오염물질 배출량을 모니터링 및 평가하는 것이 필요하다.
친환경자동차의 보급 확대를 위한 정책수립과 기술개발이 지속적으로 이루어지고 있는 실정이나 아직까지도 내연기관이 차지하는 비중은 약 95% 차지하고 있다. 화석연료를 기반으로 하는 내연기관의 엄격한 배기가스규제를 충족시키기 위해 자동차와 선박용 후처리장치의 비중이 점차로 증가하고 있다. 디젤엔진은 이산화탄소 배출량이 적고 강력한 파워와 연료의 경제성을 가지고 있으며, 상용차뿐만 아니라 승용차에서도 시장의 수요가 증가하고 있다. 디젤 연료 특성으로 인하여 질소산화물은 국부적인 고온연소 영역에서 생성되며, 입자상물질은 확산연소 영역에서 생성된다. 희박한 LNT(질소산화물 흡장촉매)와 urea-SCR(선택적인촉매환원장치)는 디젤엔진에서 질소산화물을 저감시키기 위한 후처리장치로 개발되어져왔다. 이 연구는 가혹해지고 있는 배기가스 규제 대응을 위해 선택적인촉매환원장치의 촉매에 포함됨 조촉매의 영향을 파악하는 것이다. 망간-선택적인촉매환원장치의 질소산화물 저감 성능이 가장 우수하였으며, 망간 이온과 Zeolyst의 Al과의 이온교환이 잘 되었고, 활성화 에너지가 낮아 반응 속도가 빨라짐에 따라 질소산화물 저감 성능이 향상되었다. 7Cu-15Ba/78Zeolyst SCR 촉매의 질소산화물 저감 성능은 200도에서 32%, 500도에서 30%를 나타내며 가장 높은 성능을 나타내었고, 조촉매로 첨가된 산화바륨의 질소산화물의 흡장 물질이 Cu-SCR 촉매에 잘 분산되어 있고 Cu-SCR 촉매의 환원 반응과 더불어 산화바륨의 추가적인 질소산화물 저감 성능이 영향을 끼쳤기 때문이다. 7Cu-15Ba/Zeolyst SCR 촉매는 3종 촉매 중 열적 열화에서 내구성이 강하였다. 열적 열화에 따른 동종 성분 산화구리가 이동하여 응집되는데, 산화바륨이 주촉매 산화구리 입자의 응집을 감소시켰기 때문이다.
From now on, in order to meet more stringer diesel emission standard, diesel vehicle should be equipped with emission after-treatment devices as NOx reduction catalyst and particulate filters. Urea-SCR is being developed as the most efficient method of reducing NOx emissions in the after-treatment devices of diesel engines, and recent studies have begun to mount the urea-SCR device for diesel passenger cars and light duty vehicles. That is because their operational characteristics are quite different from heavy duty vehicles, urea solution injection should be changed with other conditions. Therefore, the number and diameter of the nozzle, injection directions, mounting positions in front of the catalytic converter are important design factors. In this study, major design parameters concerning urea solution injection in front of SCR are optimized by using a CFD analysis and Taguchi method. The computational prediction of internal flow and spray characteristics in front of SCR was carried out by using STAR-CCM+7.06 code that used to evaluate $NH_3$ uniformity index($NH_3$ UI). The design parameters are optimized by using the $L_{16}$ orthogonal array and small-the-better characteristics of the Taguchi method. As a result, the optimal values are confirmed to be valid in 95% confidence and 5% significance level through analysis of variance(ANOVA). The compared maximize $NH_3$ UI and activation time($NH_3$ UI 0.82) are numerically confirmed that the optimal model provides better conversion efficiency of $NH_3$. In addition, we propose a method to minimize wall-wetting around the urea injector in order to prevent injector blocks caused by solid urea loading. Consequently, the thickness reduction of fluid film in front of mixer is numerically confirmed through the mounting mixer and correcting injection direction by using the trial and error method.
아산화질소($N_2O$)는 각종 화학산업의 제조공정은 물론 유기 및 화석연료의 각종 연소공정으로부터 배출되는 대표적 온실가스이다. 온난화 효과는 $CO_2$의 310배에 달하고 성층권에 도달해서는 오존층을 파괴하는 물질이지만 화학적으로 매우 안정하여 분해처리가 쉽지 않다. 각종 환원제를 이용한 SCR 반응도 대부분 $450^{\circ}C$ 이상의 높은 온도를 요구하며 NOx 존재시에는 활성이 현저하게 떨어지는 문제점을 가지고 있다. 본 연구는 $N_2O$ 분해촉매의 실용화를 위한 기초연구로 진행되었으며, hydrotalcite형 화합물 전구체로부터 얻어진 혼합금속산화물촉매(MMO)와 CO 환원제를 이용한 $N_2O$ 분해에서 $SO_2$ 및 $NH_3$ 등 성분이 촉매의 반응성과 내구성에 미치는 영향을 실험적으로 분석하여 실용화에 대비한 기본 자료로 삼고자 하였다. 본 실험에 사용된 MMO 촉매는 CO 환원제와 같이 사용할 경우 $N_2O$ 분해 성능이 크게 향상되어 $200^{\circ}C$ 근처에서도 완전히 분해되는 것으로 나타났다. 또한 $NH_3$ SCR에 의한 NOx 분해반응의 경우와 달리 $SO_2$ 영향이 치명적으로 나타나지 않았고, $NH_3$에 의한 효과도 미미하여 촉매의 활성점을 공유하는 불순물 성분 정도의 영향에 불과한 것으로 판단되었다.
반응물의 펄스주입에 의한 촉매반응결과는 코크가 많은 반응의 경우 초기반응특성을 연구하는데 유용하다. 프로판의 펄스주입으로 알루미나에 담지된 백금주석촉매의 탈수소 반응 특성을 연구하였다. 프로판 주입전 촉매의 환원을 $550^{\circ}C$에서 한 경우, 환원시간이 1시간인 경우 프로필렌의 수율이 최대가 되었다. PtSn (4.5)촉매를 사용하고, 프로판 펄스 주입에 의해 짧은 접촉시간을 모사한 경우 코크의 양이 매우 적었음을 Raman분석으로 알 수 있었다. 백금의 분산도를 다르게 하기위하여 PtSn (4.5)촉매를 수소로 $900^{\circ}C$에서 신터링 후 공기-재분산시의 온도를 다르게 처리한 후, 프로판 펄스 주입한 결과 공기처리 온도가 $600^{\circ}C$ 일 때 프로판의 전환율과 수율은 가장 높았다. 공기-재분산의 온도가 낮을수록 선택도는 높았다. 백금촉매에 주석함량이 증가함에 따라 프로판 전환율은 낮아졌지만, 프로필렌으로의 선택도는 높아져서, 수율은 증가하였다. 이로부터 주석을 첨가한 백금촉매는 코크의 영향이 적은 반응초기부터 백금촉매보다 활성이 낮다는 것을 알 수 있다. 프로판 펄스주입에 의한 탈수소반응은 COx의 생성에 의해 연속주입에 의한 결과보다 높은 전환율을 보이고, 코크의 양이 매우 적은 특징을 보이고 있다. COx의 생성에 의한 선택도 하락은 환원온도와 시간을 증가시키면 줄일 수 있다.
Dwamena, Amos K.;Phillips, Robert S.;Kim, Chang Sup
Journal of Microbiology and Biotechnology
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제29권3호
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pp.373-381
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2019
Site-directed mutagenesis was employed to generate five different triple point mutations in the double mutant (C295A/I86A) of Thermoanaerobacter ethanolicus alcohol dehydrogenase (TeSADH) by computer-aided modeling with the aim of widening the small alkyl-binding pocket. TeSADH engineering enables the enzyme to accept sterically hindered substrates that could not be accepted by the wild-type enzyme. The underline in the mutations highlights the additional point mutation on the double mutant TeSADH introduced in this work. The catalytic efficiency ($k_{cat}/K_M$) of the ${\underline{M151A}}$/C295A/I86A triple TeSADH mutant for acetophenone increased about 4.8-fold higher than that of the double mutant. A 2.4-fold increase in conversion of 3'-methylacetophenone to (R)-1-(3-methylphenyl)-ethanol with a yield of 87% was obtained by using ${\underline{V115A}}$/C295A/I86A mutant in asymmetric reduction. The ${\underline{A85G}}$/C295A/I86A mutant also produced (R)-1-(3-methylphenyl)-ethanol (1.7-fold) from 3'-methylacetophenone and (R)-1-(3-methoxyphenyl)-ethanol (1.2-fold) from 3'-methoxyacetophenone, with improved yield. In terms of thermal stability, the ${\underline{M151A}}$/C295A/I86A and ${\underline{V115A}}$/C295A/I86A mutants significantly increased ${\Delta}T_{1/2}$ by $+6.8^{\circ}C$ and $+2.4^{\circ}C$, respectively, with thermal deactivation constant ($k_d$) close to the wild-type enzyme. The ${\underline{M151A}}$/C295A/I86A mutant reacts optimally at $70^{\circ}C$ with almost 4 times more residual activity than the wild type. Considering broad substrate tolerance and thermal stability together, it would be promising to produce (R)-1-(3-methylphenyl)-ethanol from 3'-methylacetophenone by ${\underline{V115A}}$/C295A/I86A, and (R)-1-phenylethanol from acetophenone by ${\underline{M151A}}$/C295A/I86A mutant, in large-scale bioreduction processes.
선택적 촉매 혼합법은 대용량의 화력 발전시스템에서 질소산화물을 제거하는 방법으로 많이 사용되고 있다. 분사된 암모니아와 유입된 배기가스의 균일한 혼합은 촉매 층에서의 탈질 환원 과정에서 매우 중요하다. 본 연구에서는 탈질설비의 암모니아 분사시스템 설계과정에 전산해석 기법을 적용하였다. 적용 모델은 현재 가동되고 있는 800 MW급 석탄 화력 발전소의 탈질설비이다. 유동 해석 범위는 암모니아 분사 시스템 입구에서 촉매 층 후단부이다. 2차원 유동장을 선택하였고 비압축성으로 가정하였다. 상용 소프트웨어인 ANSYS-Fluent를 사용하여 정상 상태의 난류 유동을 해석하였다. 설계 변수로는 암모니아 분사 시스템에서의 노즐 배치 간극과 분사 유량으로 4가지 경우에 대해 결과를 분석하였다. 촉매 층 입구에서의 몰 비에 의한 평균제곱근오차 값을 최적화 변수로 선정하였고 실험계획법을 기반으로 한 최적화 알고리즘을 도입하였다. 노즐 피치와 유량을 동시에 조절한 경우가 유동 균일성 관점에서 가장 우수하였다.
대표적인 비암모니아성 선택적 촉매환원반응기인 H2-SCR의 활용성을 높이기 위하여 Ce를 조촉매로 활용한 PtNi/CeO2-W-TiO2의 촉매 분말을 합성하고 다공성 금속 구조(porous metal structure, PMS)에 코팅하여 선택적 촉매 환원에 의한 NOx 제거 특성을 평가하였다. CeO2를 조촉매로 사용한 H2-SCR은 CeO2를 사용하지 않은 경우에 비해 더 높은 NOx 제거 효율을 나타내었으며, CeO2 담지율 10 wt%에서는 반응온도 90℃에서 가장 높은 제거효율을 보였다. 한편, 촉매구조체인 PMS의 촉매 코팅량이 증가함에 따라 NOx 제거효율은 90℃ 이하에서는 향상되었으나, 120℃ 이상에서는 감소하는 경향을 보였고 공간속도를 4,000 h-1에서 20,000 h-1로 변경한 경우, 120℃이상의 온도에서 NOx 제거 효율이 향상되는 것을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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