Hydrogen gas and carbon nanotubes along with nanocarbon were produced from commercial natural gas using fixed bed catalyst reactor system. The maximum amount of carbon (491 g/g of catalyst) formation was achieved on 25% Ni, 3% Cu supported catalyst without formation of CO/CO2. Pure carbon nanotubes with length of 308 nm having balloon and horn type shapes were also formed at 673 K. Three sets of catalysts were prepared by varying the concentration of Ni in the first set, Cu concentration in the second set and doping with K in the third set to investigate the effect on stabilization of the catalyst and production of carbon nanotubes and hydrogen by copper and potassium doping. Particle size analysis revealed that most of the catalyst particles are in the range of 20-35 nm. All the catalysts were characterized using powder XRD, SEM/EDX, TPR, CHN, BET and CO-chemisorption. These studies indicate that surface geometry is modified electronically with the formation of different Ni, Cu and K phases, consequently, increasing the surface reactivity of the catalyst and in turn the Carbon nanotubes/H2 production. The addition of Cu and K enhances the catalyst dispersion with the increase in Ni loadings and maximum dispersion is achieved on 25% Ni: 3% Cu/Al catalyst. Clearly, the effect of particle size coupled with specific surface geometry on the production of hydrogen gas and carbon nanotubes prevails. Addition of K increases the catalyst stability with decrease in carbon formation, due to its interaction with Cu and Ni, masking Ni and Ni:Cu active sites.
The materials composed of the 3d series transition metals are introduced into the hydrocarbon steam-reforming reaction in order to enhance the $H_2$ production and abruptly depress the catalytic deactivation resulting from the strong sintering between the Ni component and the ${\gamma}-Al_2O_3$ support. The conventional impregnation method is used to synthesize the Ni/3d series metal/${\gamma}-Al_2O_3$ materials through the sequentially loading Ni source and the 3d series metal (Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Cu, and Zn) sources onto the ${\gamma}-Al_2O_3$ support. The Mnloaded material exhibits a significantly higher reforming reactivity than the conventional Ni/${\gamma}-Al_2O_3$ and the other Ni/3d series metal/${\gamma}-Al_2O_3$ materials. Particularly the addition of Mn selectively improves the $H_2$ product selectivity by eliminating the formation of $CH_4$ and CO. The $H_2$ production is maximized at a value of 95% over Ni(0.3)/Mn(0.3)/${\gamma}-Al_2O_4$(1.0) with a butane conversion of 100% above $750^{\circ}C$ for up to 55 h.
지구온난화를 방지하기 위하여 대기중에 방출되는 이산화탄소를 고정화시키는 기술의 하나로 이산화탄소를 접촉수소화시키는 연구를 수행하였다. 수소화 촉매로는 $Cu/ZnO/Cr_2O/Cr_2O_3/Al_2O_3$를 기본으로 하여 여기에 팔라듐을 추가한 촉매들을 이용하였으며, 200서 $350^{\circ}C$ 사이의 온도에서 상압 및 고압의 조건에서 수소화 반응을 행하였다. 그 결과 수소화 반응에 가장 적합한 반응조건은 반응온도 $250^{\circ}C$, 반응압력 30기압 이상에서 메탄올의 선택도와 수율이 제일 좋았다. 그러나 예상한 바와는 달리 팔라듐의 첨가에 의한 반응성의 향상은 없었다.
과산화수소를 단일추진제로 사용하는 마이크로 추력기를 위한 실험적 연구를 수행하였다. 연구에서 은 촉매 활성화 방법과 메조스케일 반응기의 성능평가에 관한 실험을 하였다. 시도한 여러 가지 활성 방법 중, $500^{\circ}C$의 수소 환원법의 경우 가장 좋은 반응성을 가짐을 확인 하였다. 추진제의 완전한 분해 조건을 찾기 위해 메조스케일 반응기가 제작되었다. 촉매 베드를 위해 지지체로 20 mm 길이의 유리 웨이퍼를 준비하여 은 촉매를 스퍼터링 하였다. 과산화수소 공급 유량에 따라 반응기내 공간시간이 변하므로 유량을 변화시키며 반웅기 실험을 수행하였고 전환율을 측정 하였다. 20 mm 베드 길이에서 추진제의 완전한 분해를 위해 480초 이상의 공간시간이 요구된다.
이원금속 촉매의 작용원리와 응용에 대한 최근의 연구를 고찰하였다. 이원금속 촉매는 납사접촉개질반응, CO 수소환원반응 및 자동차 3원촉매 전환반응 등에 공업적으로 크게 영향을 미쳤다. 이들 반응에 대찬 이원금속 촉매의 작용은 "ensemble", 전자적인 영향 및 표면 구조적인 면으로 설명될 수 있다. 첨가 금속의 작용을 잘 평가하기 위하여 다양한 금속쌍 조합이 고려되었다. 또한 촉매의 선택성을 조절하기 위해서는 표면에 한 금속이 더 편중되는 것이 밝혀졌다. 일반적으로 담지촉매 제조과정상의 여러 요인들의 영향에 대해서도 특별히 TPR법같은 방법에 의해 명확해졌다. 이원금속 촉매의 구조에 관한 정보는 화학흡착이나 반응속도 측정같은 화학적 방법이나 EXAFS, STEM 및 Xe-NMR 같은 물리적 방법에 의해서 얻어지고 있다.
본 연구에서는 $BF_3$를 함유한 키랄성 코발트 살렌 촉매를 합성하고 비대칭촉매특성을 평가하였다. 촉매의 구조를 결정하기 위하여 NMR, UV 및 ESCA분석을 수행하였다. 합성한 촉매는 여러 종류의 에폭사이드 유도체의 가수분해 속도차에 의한 비대칭 고리열림반응에 적용하여 그 활성과 선택성을 조사하였다. 살렌과 $BF_3$의 비를 다르게 하여 합성한 촉매는 전혀 다른 촉매 활성을 나타내었으며, 그 비를 2 : 1로 하여 합성한 2분자구조의 살렌착체 촉매는 물을 친핵체로 하는 라세믹 에폭사이드의 고리 열림을 통하여 99 %ee 이상의 매우 높은 광학선택성을 보였다. 특히 2분자형의 살렌 촉매는 단분자형의 촉매에 비하여 촉매량을 적게 첨가하여도 현저히 향상된 촉매활성을 나타내었고 얻어진 생성물의 분리과정에서 라세믹화를 유발시키지 않았다. 본 연구에서 적용한 촉매시스템은 키랄 에폭사이드 및 1,2-디올 중간체의 제조에 매우 효과적이었다.
고정원에서 발생되는 질소산화물을 $V/TiO_2$ 촉매하에서 암모니아를 이용하여 질소로 제거하는 선택적 촉매 환원법에 대하여 연구하였다. 이러한 SCR 공정은 촉매의 성능이 전체 공정의 성능을 좌우한다. 본 연구에서는 $V/TiO_2$ 촉매들의 저온 및 고온에서의 SCR 반응 특성을 조사하고 촉매상에서의 암모니아 거동을 통한 반응물의 흡 탈착 특성을 파악하였다. 실험은 고정층 반응기에서 수행하였으며, 촉매는 7종의 $TiO_2$에 동일한 양의 바나듐을 담지하였다. 실험결과 각각의 $TiO_2$와 바나듐간의 상호작용에 의해 비화학양론적인 바나듐 산화물들이 다르게 생성되기 때문에 $TiO_2$에 따라 다양한 반응활성을 나타내는 것을 확인하였다. 또한 각 촉매에 대하여 각각 최적의 소성온도가 존재하였으며 촉매의 활성도 각각 다르게 나타났다. 또한 촉매의 $NH_3-TPD$ 실험 결과 SCR 활성과 흡착된 $NH_3$의 양과는 직접적으로 일치하지 않았다.
키랄성 말단기의 에폭사이드는 키랄중간체나 여러 출발물질로서 다양하게 이용되기 때문에 그 선택적인 합성법은 매우 유용하다. 본 연구에서는 염화코발트(II), 염화철(III) 및 질산아연(II)을 각각 함유한 키랄 코발트 살렌 촉매를 새로이 합성하고 그 특성을 평가하였다. 질량분석과 EXAF분석을 통하여 형성된 촉매 착체의 구조를 평가하였다. 합성한 촉매는 방향족 에폭사이드인 스타이렌 옥사이드와 페닐글리시딜 에테르의 속도차에 의한 비대칭 가수분해적 고리열림반응과 글리시틸부틸레이트의 합성반응에 적용하여 그 활성과 선택성을 조사하였다. 합성이 용이한 전이금속염함유 살렌착체 촉매는 물을 친핵체로 하는 라세믹 에폭사이드의 고리 열림을 통하여 99%ee 이상을 나타낼 정도의 매우 높은 광학선택성을 보였으며, 적은 양의 첨가로도 높은 활성을 보였다. 본 연구에서 적용한 촉매씨스템은 키랄 에폭사이드 및 1,2-디올 중간체의 제조에 매우 효과적이었다.
Human genomic DNA is continuously attacked by oxygen radicals originated from cellular metabolic processes and numerous environmental carcinogens. 2-deoxyribonolactone (dL) is a major type of oxidized abasic (AP) lesion implicated in DNA strand scission, mutagenesis, and formation of covalent DNA-protein crosslink (DPC) with DNA polymerase (Pol) ${\beta}$. We show here that human DNA polymerase (Pol)${\iota}$ and mitochondrial $Pol{\gamma}$ give rise to stable DNA-protein crosslink (DPC) formation that is specifically mediated by dL lesion. $Pol{\gamma}$ mediates DPC formation at the incised dL residue by its 5'-deoxyribose-5-phosphate (dRP) lyase activity, while $Pol{\gamma}$ cross links with dL thorough its intrinsic dRP lyase and AP lyase activities. Reactivity in forming dL-mediated DPC was significantly higher with $Pol{\gamma}$ than with $Pol{\iota}$. DPC formation by $Pol{\gamma}$, however, can be reduced by an accessory factor of $Pol{\gamma}$ holoenzyme that may attenuate deleterious effects of crosslink adducts on mitochondrial DNA. Comparative kinetic analysis of DPC formation showed that the rate of DPC formation with either $Pol{\iota}$ or $Pol{\gamma}$ was lower than that with $Pol{\beta}$. These results revealed that the activity of catalytic lyase in DNA polymerases determine the efficiency of DPC formation with dL damages. Irreversible crosslink formation of such DNA polymerases by dL lesions may result in a prolonged strand scission and a suicide of DNA repair proteins, both of which could pose a threat to the genetic and structural integrity of DNA.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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