Bifurcation behavior of ignition and extinction of catalytic reaction is theoretically investigated in a stagnation-point flow. Considering that reaction takes place only on the catalytic surface, where conductive heat losses are allowed to occur, activation energy asymptotics with a overall one-step Arrhenius-type catalytic reaction is employed. For the cases with and without the limiting reactant consumption, the analysis provides explicit expressions, which indicate the possibility of multiple steady-state solution branches. The difference between the solutions with and without reactant consumption is in the existence of an upper solution branch, and the neglect of reactant consumption is inappropriate for determining extinction conditions. For larger values of reactant consumption, the solution response is all monotone, suggesting that multiple solutions are not possible. It is shown that bifurcation Damkohler numbers increase (decrease) with increasing of conductive heat loss (gain) on the catalytic surface, which means that smaller (larger) values of the strain rate allow the surface reaction to tolerate larger heat losses (gains). Lewis number of the limiting reactant can also significantly affect bifurcation behavior in a similar way to the effect of heat loss.
KSII Transactions on Internet and Information Systems (TIIS)
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제12권5호
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pp.2162-2176
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2018
Chemical reactions have an intricate relationship with the search for better-quality neighborhood solutions to optimization problems. A catalytic reaction for chemical reactions provides a clue and a framework to solve complicated optimization problems. The application of a catalytic reaction reveals new information hidden in the optimization problem and provides a non-intuitive perspective. This paper proposes a new simulated catalytic reaction method for search in optimization problems. In the experiments using this method, significantly improved results are obtained in almost all graphs tested by applying to a graph bisection problem, which is a representative problem of combinatorial optimization problems.
Catalytic combustion is one of the suitable methods which is applicable to micro heat source due to high energy density and no flame quenching. And hydrogen can be oxidized at room temperature with platinum catalyst. So hydrogen-fueled micro catalytic combustor with platinum catalyst can be good and easy-handling heat source for another micro devices. In this work we focused on general catalytic combustion characteristics of hydrogen-air premixed gas in 10mm scale catalytic combustor for the further application to micro scale. Platinum was coated on dense ceramic monolith which can be installed in simple-structured catalytic combustor. We investigated the effect of flow rate, heat loss and platinum percentage in catalyst-coated monolith on catalytic combustion performance by temperature distribution in the combustor. By those results we confirmed catalytic reactivity and estimated reaction area. And we simulated micro scale catalytic reaction by sliced monolith. The results of this work will be important design factors for micro scale catalytic combustor.
Methanol was synthesized by homogeneous and catalytic reactions of partial oxidation of methane. The effect of pressure, temperature and oxygen concentration on methanol synthesis was investigated. The catalyst used was Bi-Cs-Mg-Cu-Mo mixed oxide. The partial oxidation reaction was carried out in a fixed bed reactor at 20${\sim}$46 bar and $450{\sim}480^{\circ}C$ and oxygen concentration of 5.3${\sim}$7.7mol%. The results were compared with results of homogeneous reaction performed at the same conditions. Methane conversions of the homogeneous and catalytic reactions increased with temperature. Methanol selectivity of the homogeneous reaction decreased with increasing temperature. However, the methanol selectivity of catalytic reaction increased with temperature. For both homogeneous and catalytic reactions, the methane conversions were around 5%. This may be due to the low oxygen concentration. Methanol selectivity of the catalytic reaction was higher than that of homogeneous one.
Experiments have been conducted to investigate the characteristics of formaldehyde and nitrous oxide formation from the catalytic reaction of methane. Catalysts used in the experiment were Pd. Pd/Pt/Rh loaded on ${\gamma}-Al_2O_3$ and ${\gamma}-Al_2O_3-La_2O_3$ monolith. In the catalytic reaction of methane. as the concentration of NO, $O_2$ and $CH_4$ increased, the formaldehyde emission was increased. The concentration of $N_2O$ increased as NO and CO increased. It was also found that the formaldehyde emission was produced by the gas reaction of methane in high temperature above 950K.
Graphene and graphene oxide (GO) have been modified with palladium nanoparticles (Pd NPs) to develop high performance catalysts for the Sonogashira cross coupling reaction. To understand catalytic performance of Pd NPs on graphene (Pd/G) and Pd NPs on GO (Pd/GO), we monitored their morphological and electronic structural changes before/after Sonogashira reaction using FT-IR, XRD, XPS, and XAFS. Here, we demonstrate that both Pd/G and Pd/GO show high catalytic efficiency toward the Sonogashira reaction, but only Pd/GO revealed excellent recyclability. The remarkable catalytic efficiency of both catalysts is attributed to the high degree of the Pd NP dispersions on supports and thus smaller Pd NPs can provide highly reactive low coordinated Pd atoms. However, we attributed the excellent recyclability of Pd/GO to the presence of oxygen functionalities on GO, which can provide nucleation sites for the detached Pd atoms during the Sonogashira reaction and prevent agglomeration of the Pd NPs since the oxygen functional groups are very reactive to mobile Pd adatoms.
Second-order rate constants have been measured spectrophotometrically for the hydrolysis of p-nitrophenyl ac-etate (PNPA) and p-nitrophenyl diphenylphosphinate (PNPDPP) with MO42- (M = Cr, Mo and W) in phos-phate buffer (pH = 8.00) at 35.0 $^{\circ}C.$ Thes e MO42- species exhibit large catalytic effect in the hydrolysis of PNPA and PNPDPP except WO42- in the reaction with PNPA. The catalytic effect of these MO42- species has been observed to be much more significantin the hydrolysis of PNPDPP than in the hydrolysis of PNPA. Since the smallest CrO42-would be most highly solvated by H2O molecules, CrO42- is expected to exhibit the least catalytic effect, if solvation effect is the most important factor. However, in fact, CrO42- shows the highest cat-alytic effect toward PNPA, indicating that solvation effect is not solely responsible for the catalytic effect. The most basic CrO42- shows the highest catalytic effect, while the least basic WO42- is least reactive toward PNPA, indicating that the basicity of MO4 2- might bean important factor. However, in the hydrolysis of PNPDPP, no correlation is observed between the basicity and catalytic effect, suggesting thatbasicity alone can not be re-sponsible for the catalytic effect shown by the MO42- species. Formation of a chelate is suggested to be respon-sible for the high catalytic effect of MO42- in the hydrolysis reaction of PNPA and PNPDPP. The formation of chelate is considered to be more suitable for the reaction with PNPDPP than with PNPA based on the larger catalytic effect observed in the reaction with PNPDPP than with PNPA.
In the present study, catalytic combustion of hydrogen-air premixture in a millimeter scale monolith coated with Pt catalyst was investigated. As the combustor size decreases, the heat loss increases in proportion with the inverse of the scale of combustion chamber and combustion efficiency decreases in a conventional type of combustor. Combustion reaction assisted by catalyst can reduce the heat loss by decreasing the reaction temperature at which catalytic conversion takes place. Another advantage of catalytic combustion is that ignition is not required. Platinum was coated by incipient wetness method on a millimeter scale monolith with cell size of $1{\times}1mm$. Using this monolith as the core of the reaction chamber, temperatures were recorded at various locations along the flow direction. Burnt gas was passed to a gas chromatography system to measure the hydrogen content after the reaction. The measurements were made at various volume flow rate of the fuel-air premixture. The gas chromatography results showed the reaction was complete at all the test conditions and the reacting species penetrated the laminar boundary layer at the honeycomb and made contact with the catalyst coated surface. At all the measuring locations, the record showed monotonous increase of temperature during the measurement duration. And the temperature profile showed that the peak temperature is reached at the point nearest to the gas inlet and decreasing temperature along the flow direction.
The Henry (nitroaldol) reaction proceeds under mild conditions with catalytic amount of tetramethylethylenediamine (TMEDA) to afford $\beta$-nitro alkanol in considerably excellent yield. Structurally diverse aldehydes react with nitromethane in presence of 0.3 equiv of TMEDA under solvent-free condition at rt. The low catalytic loading and mild reaction condition are the key features of the catalytic method.
Design criterion for the size of micro Pt-catalytic combustor is investigated in terms of heat release rate. One-dimensional plug flow model is applied to determine the surface reaction constants using the experimental data at stoichiometric butane-air mixture. With these reaction constants, the mass fraction of butane and heat release rate predicted by the plug flow model are in good agreement with the experimental data at the combustor exit. The relationship between the size of micro catalytic combustor and mixture flowrate is introduced in the form of product of two terms-the effect of fuel conversion efficiency, and the effect of chemical reaction rate and mass transfer rate.
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