기체 수송층 흡수탑과 기포 유동층 재생탑으로 구성된 $CO_2$ 회수 공정에 대한 해석의 첫 단계로 이 공정에서 고체 순환특성을 해석하였다. 흡수제 고체 입자에 대한 입도별 물질수지를 해석하여 공정의 흐름에서 고체 흐름량과 입도 분포를 결정하였다. 실험실 규모 공정(흡수탑: 직경 25 mm, 높이 6 m; 재생탑: 직경 0.1 m, 높이 1.2 m)에서 고체순환특성을 모사하였다. 흡수탑의 입도분포는 재생탑의 입도분포와 거의 같았다. 흡수탑에서 유속과 정체층 높이가 증가함에 따라서 고체순환량과 새 흡수제 주입량은 증가하였다. 반면에 흡수탑 내 입자의 평균입경은 감소하였다. 흡수탑사이클론의 절단입도가 증가함에 따라서 고체순환속도는 감소하였으며, 새 흡수제 주입속도와 흡수탑 내 입자의 평균 입경은 증가하였다. 흡수제 입자의 마모계수가 증가함에 따라서 고체순환속도는 증가하고, 새 흡수제 주입속도는 증가하며, 흡수탑 내 입자의 평균입경은 감소하였다.
순환유동층 보일러에서 유동 입자들의 순환 경로는 연소로에서 비산된 입자들이 사이클론에서 포집되어 비기계적 밸브인 실포트(Sealpot)를 거쳐 연소로로 재순환하는 일반적인 경로를 갖는다. 그러나, 유동 입자들로부터 열을 추가적으로 흡수하기 위해 유동층 외부열교환기(FBHE; Fluidized Bed Heat Exchanger)가 설치된 경우, 실포트의 일부 입자들은 FBHE를 거쳐 연소로로 재순환하는 경로를 갖게 된다. 이때 기포유동층 영역으로 운전되는 FBHE는 실포트로부터 유입되는 고온(800~950 ℃)의 입자들의 유동 특성에 따라 열교환 튜브의 국부적 가열로 인한 손상 및 hot spot에 의한 입자들의 고온 뭉침(agglomeration)이 발생할 수 있어 순환유동층의 안정적 조업에 영향을 미칠 수 있다. 본 연구에서는 국내 D 순환유동층 보일러의 FBHE에 대한 운전자료 분석 및 바라쿠다를 통한 CPFD(Computational Particle Fluid Dynamics) 해석을 통해 구조적 문제로부터 발생하는 열흐름의 불균일성을 밝혀내었다. 실제 D 순환유동층의 FBHE 열교환 튜브 온도는 실포트의 고체온도 변화와 가장 밀접한 상관관계를 나타내었으며, FBHE 내의 열흐름의 불균일성은 FBHE의 조업 유속의 증가(0.3→0.7 m/s)로는 그 불균일성을 해소하기 어려운 것으로 나타났다. 그러나, FBHE로 유입되는 고온 입자들에 대한 사전 혼합 영역(Premixing Zone)이 설치된 경우와, 연소로로 재순환되는 입자 배출 라인의 대칭화를 통한 구조변경 시, 입자 혼합의 증대와 더불어 열흐름의 불균일성은 상당 부분 감소하는 것으로 고찰되었다. 이에, FBHE의 구조 최적화가 열교환 성능 및 운전 안정성을 확보하는 대안임을 제시하였다.
본 연구에서는, Lab-scale 기포 유동층 가스화기(직경 : 0.11 m, 높이 : 0.42 m)에서 미이용 산림 바이오매스 4종과 폐목재 1종의 가스화 특성을 살펴보았다. 실험은 온도와 연료 주입량을 각각 $800^{\circ}C$, 1 kg/h로 고정하고, ER 0.15-0.3, 가스 유속 $2.5-5U_0/U_{mf}$으로 변화시키면서 진행했다. 층 물질로는 silica sand와 olivine을 사용하였다. 생성 가스의 조성은 NDIR 분석기와 GC를 통해 분석하였으며, 분석 결과 평균적으로 $H_2$ 3~4 vol%, CO 15~16 vol%, $CH_4$ 4 vol%, $CO_2$ 18~19 vol.%으로 미이용 산림바이오매스와 폐목재 모두 비슷한 조성을 보였으며, 생성 가스의 평균 저위발열량은 $1193{\sim}1301kcal/Nm^3$을, 고위발열량은 $1262{\sim}1377kcal/Nm^3$을 나타내었다. 또한, 타르 저감 효과를 알아보고자 층 물질로 olivine을 사용 시 silica sand에 비해 생성 가스 내 C2 이상 성분이 대부분 감소하였고, $H_2$ 함량이 증가하여 타르의 cracking 반응이 생겼음을 확인하였다. 비응축성 타르는 72% ($1.24{\rightarrow}0.35g/Nm^3$), 응축성 타르는 27% ($4.4{\rightarrow}3.2g/Nm^3$) 가량 감소하는 효과를 확인하였다.
LNG combustion characteristics of oxygen carrier particles were investigated in a batch type bubbling fluidized bed reactor. Three particles, NiO/bentonite, $NiO/NiAl_2O_4$, $CO_xO_y/CoAl_2O_4$, were used as oxygen carrier particles and LNG and air were used as reactants for reduction and oxidation, respectively. In the reducer, high gas conversion and high $CO_2$ selectivity were achieved for all three particles. In the oxidizer, NOx was not detected. The results of exhaust gas analysis showed that inherent $CO_2$ separation and NOx-free combustion are possible in the LNG fueled chemical-looping combustion system with NiO/bentonite, $NiO/NiAl_2O_4$ and $Ca_xO_y/CoAl_2O_4$ particles.
To check feasibility of SEWGS(Sorption Enhanced Water Gas Shift) system, conceptual design and sensitivity analysis of operating variables have been investigated based on a design program of two-interconnected fluidized bed. Based on the conceptual design results, the optimum configuration for SEWGS was considered. Among three configurations, bubbling beds system was selected as the best configuration. Process design results indicate that the SEWGS system is compact and feasible. Based on the selected operating conditions, the effects of variables such as pressure, $CO_2$ capture capacity, solid inventory, CO conversion and $CO_2$ capture efficiency have been investigated as well.
바이오매스 가스화 공정을 위하여 내경이 0.1 m이고 높이가 1.2 m인 유동층 반응기에서 수증기 및 촉매의 첨가가 프로듀서가스(Producer gas)에 미치는 영향을 파악하였다. 가스화 장치는 유동층 반응기, 연료공급 장치, 사이클론, 2개의 냉각기, 수증기 발생장치 및 가스분석기로 구성하였다. 층물질 및 촉매물질로 평균입자크기 $380{\mu}m$의 비구형 silica sand 와 평균입자 $356{\mu}m$ 크기의 소성된 백운석을 사용하였다. 사용된 바이오매스는 국산 우드펠릿(Korea woody pellet) 및 동남아 팜 부산물인 EFB(empty fruit bunch)를 펠릿 형태로 가공하여 사용하였다. 실험 고정 변수로는 연료공급량 50 g/min(EFB), 38 g/min(KWP) 반응 온도 $800^{\circ}C$, ER(equivalence ratio) 0.25로 설정하였다. 조업 변수로 촉매인 소성된 백운석을 층물질 0~100 wt%의 혼합비로 사용하였다. 가스화매체로 공기 또는 Air-Steam을 사용하였다. 이때 수증기 첨가량은 SBR(steam to biomass ratio) 기준 0.3으로 하였다. 생성된 가스의 조성, 타르(Tar) 및 저위발열량을 측정하였다. 실험의 결과로 소성된 백운석은 모든 실험조건에서 프로듀서가스 타르의 함량을 감소시키며 최대 67.3 wt%의 감소율을 보였다. 저위발열량은 공기가스화에서 소성된 백운석 첨가량이 증가할수록 감소하였다. 하지만 Air-steam 가스화에서 저위발열량은 변화가 적거나 오히려 소폭 증가한 경향을 보였다.
다단 환원형 유동층 반응기(상승관: $0.01{\times}0.025{\times}2.8m^3$, J-valve: $0.009{\times}0.015m^2$)에서의 수력학적 특성을 연구하였다. 층물질로는 glass beads($d_p=101{\mu}m$, ${\rho}_b=1,590kg/m^3$, $U_{mf}=1.25{\times}10^{-2}m/s$, Galdart B)를 사용하였다. Batch 상태에서 고체흐름량을 측정하기 위하여 전자저울을 사용하여 누적된 무게로 계산하였다. 연속공정에서는 고체순환량를 측정하기 위하여 고체가 순환상태에서 사이클론 하단의 3-way 밸브를 이용하여 일정시간에 누적된 무게로 계산하였다. 또한 정상상태에서 가열된 입자가 열전대를 통과하는 시간을 측정하여 고체순환량을 계산하였다. 고체의 흐름량은 주입 기체의 유속($1.2{\sim}2.6U_{mf}$)과 층높이(z, 0.24~0.68 m)가 증가함에 따라 2.2 에서 23.4 kg/s로 증가하였다. 이때 고체체류시간은 440에서 1,438 s까지 변화하였다. 상승관내의 고체 체류량을 확인하기 위하여 각 구간에서의 압력강하를 측정하여 고체 체류량을 계산하였다. 본 연구에서 얻어진 고체체류량 분포는 end effect를 갖는 exponential decay model 의 형태로 나타났다. 상단 유동층에서 중단 유동층으로의 기체 우회을 확인하기 위하여 상단 유동층으로 주입되는 공기에 일정 조성의 $CO_2$ 추적기체를 주입한 후, 기체분석기를 이용하여 중단 유동층의 배출기체중 $CO_2$가 우회되는 양을 측정하였다. 측정된 기체우회(gas bypassing)양은 2.6% 미만으로 그 영향이 크지 않는 것으로 판단하였다.
본 연구에서는 두 개의 기포유동층반응기로 구성된 연속공정에서 고체 흡수제의 입자분석을 이용하여 재생반응기 유동화 기체로 사용된 수분 주입량에 따른 H2O 전처리 효과에 대해 규명하였다. 또한 재생반응기의 고체 배출 구조를 underflow 형태에서 overflow 형태로 수정하여 $CO_2$ 회수효율을 비교 분석하였다. 재생반응기의 유동화 기체로 사용된 수분의 주입량에 따른 고체흡수제의 전처리 효과를 알아보기 위하여 각각의 조업변수에서 포집된 고체입자를 XRD(X-ray Diffraction), SEM (Scanning Electron Microscope), TGA 분석을 수행하였다. XRD 분석을 이용한 결과 재생반응기의 유동화 기체로 주입된 수분에 의해 $K_2CO_3{\cdot}1.5H_2O$의 입자구조가 형성됨을 확인하였으며 TGA 분석에서는 재생반응기로 주입된 수분량에 따라$K_2CO_3{\cdot}1.5H_2O$의 입자구조가 증가하는 경향성을 나타냈다. 재생반응기 내부에서 형성된 $K_2CO_3{\cdot}1.5H_2O$의 입자구조는 흡수반응 시 $CO_2$와의 반응성을 증가시켜 $CO_2$ 회수효율이 향상되는 전처리 효과를 나타내었다. 또한 재생반응기 고체 배출 구조를 underflow 형태에서 overflow 형태로 수정하여 $CO_2$ 회수효율을 비교 분석한 결과 약 3~8% 증가함을 확인하였다.
본 연구에서는 고온고압 건식탈황장치를 이용하여 고체순환량과 탈황반응기 내의 공극률에 대한 수력학적특성을 파악하고, 아연계 탈황제의 고온고압 조건에서 탈황반응온도에 대한 반응특성 및 연속운전을 통한 탈황 효율을 분석하였다. 실험에 사용된 고온고압건식탈황장치는 고속유동층 형태의 탈황반응기(내경: 0.015 m, 높이: 6.2 m), 기포유동층 형태의 재생반응기(내경: 0.053 m, 높이: 1.6 m), 가스의 역흐름을 방지하는 loop-seal, 두 반응기 후단에 압력컨트롤밸브로 구성되어있다. 수력학 특성으로는 고체순환밸브 개구비, 탈황반응기 가스 유속, 탈황반응기 온도 변화에 따른 고체순환량과 각 조건에서의 고속유동층 형태의 탈황반응기 높이에 따른 공극률 분포를 알아보았다. 고체순환량은 동일한 유속조건, 동일한 고체순환밸브 개구비에서 탈황반응기 온도가 상온일 때보다 $300^{\circ}C$와 $550^{\circ}C$일 때 감소하였으며 $300^{\circ}C$와 $550^{\circ}C$ 조건에서는 큰 차이가 없었다. 탈황반응기내의 공극률은 고체순환밸브 개구비가 10~20%로 고체순환량이 적은 경우 고속유동층 형태의 공극률 분포를 보이고, 30~40%로 고체순환량이 많아지는 경우 탈황반응기 하부에서 turbulent 형태의 공극률의 분포를 나타냈다. 아연계 탈황제의 탈황반응온도에 따른 반응특성은 시스템 압력 20 atm, 연속 반응 조건에서 탈황 온도를 변화시키면서 살펴보았다. 일정한 고체순환 조건에서 탈황온도 $450^{\circ}C$ 이하에서 탈황 효율 저하가 시작되는 것을 확인하였으며, 높은 탈황 효율을 유지시키기 위하여 10시간 연속운전에서는 탈황 반응 온도를 $500^{\circ}C$로 설정하여 실험하였다. 실험 결과, 10시간 연속운전을 통해, 유입 $H_2S$ 농도 5,000 ppmv 조건에서 탈황 반응기 후단 $H_2S$ 농도는 UV분석기(Radas2)와 검지관(GASTEC)의 검출한계인 1 ppmv 이하를 유지하여 $H_2S$ 제거 효율 99.99% 이상을 달성하였다.
석회석의 $CO_2$ 흡수반응에 미치는 흡수/재생 반응의 반복횟수와 $SO_2$ 농도의 영향을 살펴보기 위해 내경 0.1m,높이 1.17m의 기포유동층에서 $CO_2$흡수능력의 변화를 측정 및 고찰하였다 $CO_2$흡수제로는 단 양산 석회석이 사용되었으며 실험변수로는 반복횟수$(\~10회)$와 $SO_2$ 농도 (0, 2000, 4000ppm)를 고려하였다. $CO_2$흡수능력은 반복횟수가 증가함에 따라 감소하였으며 10회 반복 후에는 초기성능의 $50\%$까지 감소하였다. 또한 $CO_2$흡수능력은 $SO_2$ 농도가 증가함에 따라 감소하는 경향을 나타내었다. 세 가지의 $CO_2$ 농도조건에 대해 총 CaO 이용률은 일정하게 유지되었으며 $SO_2$ 농도가 증가함에 따라 $SO_2$흡수능력은 증가하고 $CO_2$흡수능력은 감소하여, $CO_2/SO_2$동시흡수 반응에서 $SO_2$흡수반응이 $CO_2$흡수반응보다 우세하게 일어남을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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