Laser beam weldability of Zircaloy-4 was investigated using a pulsed Nd:YAG laser of 550W average power. Mechanical properties and microstructure of laser butt welded Zircaloy-4 test specimens were examined. The influence of laser generated during laser welding was analyzed and optimum laser welding parameters were investigated.
본 연구에서는 핵연료 지지격자체의 재료인 Zircaloy-4 와 Zirlo 판재의 이론적 성형한계 예측모델을 제시했다. 먼저 인장시험 및 이방성시험으로 응력-변형률곡선과 이방성계수를 획득했으며, NUMISHEET 96을 따르는 돔장출시험으로 두 재료의 실험적 성형한계도들을 얻었다. 이론적 성형한계도는 성형한계모델과 항복조건의 영향을 받는다. Swift 확산네킹이론, Marciniak-Kuczynski 의 재료결함 모델, Storen-Rice 의 정점이론을 이용해 부변형률이 양인 구간에서의 성형한계 곡선을 구했으며, 부변형률이 음인 구간에는 Hill 의 국부네킹 이론을 적용했다. 또한 재료이방성을 고려하기 위해 Hill 48, Hosford 79 항복조건을 사용 했다. Swift 확산네킹모델 (Hill 48 항복조건 적용)과 Hill 모델은 각각 변형률비가 양과 음인 영역에 대해 Zircaloy-4의 성형한계도를 비교적 정확히 예측하며, Zirlo의 성형한계도는 Hosford 79 항복조건 (a = 8)을 적용한 Storen-Rice 모델로 나타낼 수 있다.
본 연구에서는 zircaloy-4 판재에 대해 바우싱거 효과를 고려한 경화거동 예측모델을 구축했다. 금속소재 가공에서 인장 후 압축 시 항복응력이 감소한다. 이에 스프링백 해석 시 바우싱거 효과를 반드시 고려해야 한다. Simple shear 시험에서 적정 시편크기 및 적정 조임토크에 대한 결정법을 제시했다. 5 가지 재료에 대한 simple shear 시험을 통해 응력-변형률 곡선을 구했다. 또한 유한요소해석을 활용해 simple shear 하중-변위 곡선으로부터 유효응력-변형률 곡선으로 변환과정을 소개했다. 등방/운동성 경화 조합모델을 활용해 simple shear 순/역방향 시험을 모사했다. 이때 각 경화계수에 따른 하중-변위 곡선 변화를 관찰하고, zircaloy-4에 대한 경화계수를 결정했다.
핵연료 피복재 (Zircaloy-4)에 생기는 얇은 산화층의 두께에 따른 고온에서의 산화 거동을 관찰하기 위하여 실험과 수치 계산을 수행하였다. 산화 실험은 수중기와 물의 혼합 분위기에서 지르칼로이-4판재 시편을 $650^{\circ}C$에서 600초, 1,800초 동안 산화시켜서 산화층을 형성시킨 후 $700^{\circ}C$ 와 85$0^{\circ}C$ 사이의 온도에서 산화 거동을 관찰하였다. 기산화층의 두께가 두꺼울수록 고온에서의 산화율은 as-received cladding의 경우보다 낮았다. 기산화층이 형성된 시편에서는 산화율 천이 영역이 나타났으며 이 영역은 산화 온도가 올라감에 따라 점차로 소멸되었다. 기산화층의 영향은 낮은 온도($700^{\circ}C$)에서 가장 뚜렷하게 나타났다. 수치 계산 결과에 의하면, 산화층 증가율과 무게 증가는 실험 결과와 비슷하게 기산화층의 두께에 영향을 받았다.
Zircaloy-4 합금판재에 230-250ppm의 수소를 장입시키고 $400^{\circ}C$에서 72시간동안 균질하게 수소화물을 형성시킨후 $350^{\circ}C$의 static autoclave를 이용하여 여러 가지 농도의 LiOH 부식용액조건에서 부식시험을 수행하였다. 부식평가는 시간에 따른 무게증가의 변화로서 측정하였고, 시편의 미세구조는 광학현미경과 주사전자현미경을 사용하여 관찰하였다. 부식시험 후 형성된 산화막에서의 H와 Li의 분포를 확인하기 위해 secondary ion mass spectrometry(SIMS)를 이용해 각 원소의 분포를 두께방향에서 측정하였다. 여러 가지 농도의 LiOH 수용액조건에서 Li+ 이온의 용액농도가 30ppm 이상으로 증가하면 합금의 부식은 급격히 가속화되었다. 이것은 $Li^{+}$가 산화막 내의 $Zr^{4+}$ 자리를 치환함에 따라 산소공공이 증가로 산화반응이 증가되고, 이로 인해 형성되는 수소화물의 양이 증가하기 때문이다. LiOH용액조건에서 부식시험 전에 시편 내에 수소를 장입시켜 수소화물을 형성시키면 수소를 장입하지 않은 시편보다 부식이 더 빨리 가속되지만, 시험기간이 길어지면 오히려 수소를 미리 장입시키지 않은 시편의 부식속도가 더 빨라진다. 이것은 부식시험 전에 수소를 시편에 미리 장입을 시키면 이때 형성된 수소화물에 의해 초기에 부식이 빨리 가속되지만 이미 고용도 이상의 수소가 금속 내부에 존재하므로 부식과정 중에 생기는 수소가 금속의 내부로 확산되어 들어오는 것이 억제되어 부식속도가 둔화되는 것으로 생각된다.
핵연료 피복관용 신합금을 개발하기 위한 기초연구로서 Zr-xNb계 합금과, Zr-0.8Sn-xNb계 합금을 각각 4종씩 선정하였다. 이들 합금을 판재시편으로 가공한 뒤 Autoclave를 이용하여 36$0^{\circ}C$에서 부식 시험을 실시하였다. 부식과정에서 생성되는 산화막의 미세구조를 관찰하기 위해 천이 전 영역에서 동일두께를 갖도록 부식시편을 준비하여 산화막/금속계면에 대해 SEM관찰을 실시하였다. 또한 석출물의 크기와 부식과의 관계를 조사하기 위하여 부식전의 시편에 대해 TEM관찰을 실시하였다. Zr-xNb 2원계 합금에서는 Nb함량이 적을수록 부식저항성이 증가하는 경향을 보이는데, 0.2Nb가 첨가된 합금이 가장 우수한 부식저항성을 보였다. Zr-0.8Sn-xNb 3원계에서도 천이 전 영역에서는 2원계 합금과 마찬가지로 Nb함량이 적을수록 부식저항성이 증가하나, 천이 후 영역에서는 이런 경향이 바뀌는 것이 관찰되었다. 이는 Sn이 첨가됨으로서 Nb가 부식에 미치는 영향이 달라지기 때문이라 생각된다. 산화막 관찰결과, 순수 Zr은 결정립계를 따라서 산화막이 급격히 성장하는 반면에, Zircaloy-4합금은 매우 균일한 산화막 계면을 유지한다. Zr-xNb계 합금과 Zr-0.8Sn-xNb계 합금에서도 내식성이 우수한 합금은 균일한 산화막/금속 계면을 유지하는 것이 관찰되었다.
핵연료 피복관용 Zr신합금을 개발하기 위해서 16종의 신합금을 설계하였다. 설계된 합금은 진공아크용해, $\beta$-열처리, 열간압연, 냉간압연 및 진공열처리의 공정에 의해 판재로 제조되었으며 이들 시편에 대해 35$0^{\circ}C$와 40$0^{\circ}C$에서 부식시험, 상온과 고온에서 인장시험 및 40$0^{\circ}C$에서 크립시험을 실시하여 신합금의 특성을 평가하였다. Zr-Nb-Sn계에 Fe, V, Te, Sb, Ru, Pd의 다른 원소를 미량 첨가하는 다원계 합금에서 Fe와 Cr은 부식특성을 향상시키는데 매우 효과적인 것으로 나타났다. Sb는 기계적강도를 향상시키고 Fe, Cr원소는 연신율을 증가시키는 원소로 밝혀졌으며 Sb와 V은 크립저항성을 매우 향상시킨다. 16종의 합금중 2-3종의 합금은 기존의 Zircaloy-4보다 우수한 내식성을 보였으며 Zr-Nb-Sn-FeCr합금은 ZIRLO와 유사한 부식저항성을 나타냈다. 부식과 크립저항성을 동시에 향상시키기 위해서는 Fe, Cr, Sb원소를 적절히 함유시킨 합금에 대해서 집중적인 연구가 수행되어야 할 것으로 사료된다.
($\alpha$+$\beta$) 영역에서 급냉된 지르칼로이-4 판재 시편에서 집합조직의 변화와 그 조직이 0.2% 항복강도에 미치는 영향에 대하여 조사하였다. ($\alpha$+$\beta$) 입자의 크기가 $\alpha$영역에서 소둔된 시편의 입자 크기보다 약간 클 경우 관찰되는 집합조직은 $\alpha$-소둔된 시편의 것 ((0001) 기저폴은 수직 방향에서 방향으로 30$^{\circ}$기울어져 분포)과 비슷하였다. ($\alpha$+$\beta$) 입자 크기가 $\alpha$ -소둔된 시편의 입자 크기보다 2배 정도로 커지면서 기저폴의 최대치는 수직 방향에서 방향 및 압연 방향으로 약 15$^{\circ}$기울어져 분포하여 집합조직은 등방성을 가졌다. 열처리 시간이 길어질수록 Kearns의 집합조직 변수 f는 압연 방향에서 증가하였고 횡 방향에서는 약간 커졌으며 수직방향에서는 계속 감소하였다. 압연 방향의 f가 조금 증가함에 따라 0.2% 항복강도는 크게 증가하였다. 변형 기구에 따른 Schmid인자와 분해전단응력을 구하여 집합조직이 항복강도에 미치는 영향을 조사하였다. 급격한 항복강도의 증가는 주로 미세조직의 변화에 기인하였으며 집합조직이 미치는 영향은 상대적으로 작았다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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