본 논문에서는 세그먼트 관형 고체산화물 연료전지(SOFC)의 설계 및 제작과 특성 분석을 다루고 있다. 관형 세라믹 지지체는 압출 공정을 통하여 제작하였으며, NiO-YSZ 연료극과 YSZ 전해질은 담금 코팅법을 통해 세라믹 지지체에 코팅하였다. 코팅된 세라믹 지지체를 $1,350^{\circ}C$에서 5시간 동안 열처리하였으며, $10{\mu}m$ 미만의 치밀하고, 균열이 없는 YSZ 전해질 층을 얻을 수 있었다. 또한 열처리된 세라믹 지지체에 LSM-YSZ/LSM/LSCF로 구성된 다층 구조 공기극을 담금법으로 코팅하여 $1,150^{\circ}C$에서 열처리하였다. 세라믹 관형 지지체에 코팅된 세그먼트 SOFC 셀은 Ag-glass 연결재를 사용하여 전기적으로 직렬 연결하였으며, 수소연료 유량과 운전 온도에 따른 세그먼트 SOFC의 성능 변화를 측정하였다.
In-situ micro-channeled multi tubular solid oxide fuel cell(SOFC) was fabricated using multi-pass extrusion process with out side diameter of 2.7 mm and active length of 5 mm that contained 61 individual cells. Cell materials used in this work were NiO-YSZ (50 : 50 vol.%), 8 mol% yttria-stabilized zirconia(8YSZ), $La_{0.8}Sr_{0.2}MnO_3(LSM)$ as anode, electrolyte, and cathode, respectively. The arrangement of each electrode and electrolyte layer in green bodies showed uniformity and integrity after extrusion and sintering. The XRD analysis confirmed that no reaction phases appeared and the microstructure of the electrolyte was fairly dense (relative density > 96%) after sintering.
Plasma spray processes for functional coatings of tubular SOFC ( Soild oxide Fuel Cell).consisting of air electrode, oxide electrolyte, an fuel electrode, are optimized by fully saturated fractional factorial testing. Material and electric characteristics of each coating are analtsed by the implementation of SEM and optical microscope for evaluating microstructure and porosity, X-ray diffraction method for investigating compositional change between raw powder and sprayed coating, and Van der Pauw method for measuring electrical conductivity. LSM ($La_{0.65}Sr_{0.35}MnO_3$air electrode and Ni-YSL fuel electrode coatings have porosities of around 23~30% sufficient for effective fuel and oxidant gas supply to electrochemical reaction interfaces and electrical conductivities of around 90 S/cm and 1000 S/cm, respectively, enough for acting as current collecting electrodes. YSZ($ZrO_2-8mol%Y_2O_3$) electrolyte film has a high ionic conductivities of 0.05~0.07 S/cm at $1000^{\circ}C$ in air atmosphere, but appears to be somewhat too porous to reduce the thickness. for enhancing the cell efficiency. A unit tubular SOFC has beem fabricated by the optimized plasma spray processes for each functional coating and the cell. Its electrochemical chracteristics are investigated by measuring voltage-current and power density with variation of operationg temperature, radio of fuel to air gas flowrates, and total gas flowrate of reactants.
In this study, tubular SOFC unit cell with advanced anode current collector was fabricated to improve the cell performance. First, we prepared two types of single cells having the same manufacture processes such as the same electrolyte, electrode coating condition and sintering processes. And then to compare the developed single cell performance with conventional cells, we changed the anode current collecting methods. From the impedance analysis and I-V curve analysis, the cell performance of advanced cell is much higher than that of conventional cell.
KIER has been developing the anode supported flat tubular SOFC stack for the intermediate temperature $(700{\sim}800^{\circ}C)$ operation. for this purpose, we have first fabricated anode supported flat tubular cells by the optimization between the current collecting method and the induction brazing process. After that we designed the compact fuel & air manifold by adopting the simulation technique to uniformly supply fuel & air gas and the unique seal & insulation method to make the more compact stack. For making stack, the prepared anode-supported flat tubular cells with effective electrode area of $90cm^2$ of connected in series with 12 modules, in which one module consists of two cells connected in parallel. The performance of stack in 3 % humidified $H_2$ and air at $800^{\circ}C$ shows maximum power of 507 W. Through these experiments, we obtained basic & advanced technology of the anode-supported flat tubular cell and established the proprietary concept of the anode-supported flat tubular SOFC stack in KIER.
본 논문에서는 고체산화물 연료전지의 스택 제조 및 시스템 연구개발의 최근 연구동향을 살펴보았다. 고체산화물 연료전지는 연료의 화학적 에너지를 전기적 에너지로 변환시킬 수 있는 친환경, 고효율의 전기화학장치이다. 고체산화물 연료전지 발전시스템은 응용분야에 따라 중대형 분산발전, 가정용 열병합 발전, 보조전원 및 휴대용 발전 시스템으로 구분할 수 있으며, 10 kW급 이상의 SOFC 발전시스템의 경우 원통형 셀로 구성된 발전시스템이 연구개발의 주를 이루고 있다. 더불어, SOFC 발전시스템 연구개발의 경우 매년 증가하는 세계 전력소비량에 대응하기 위해 발전시장에 진입 가능한 고성능, 장수명의 SOFC 소재 및 발전시스템에 R&D 노력이 집중되고 있다.
A low temperature anode-supported tubular solid oxide fuel cell was developed. The anode-supported tube was fabricated using extrusion process. Then the electrolyte layer and the cathode layer were coated onto the anode tube by slurry dipping process, subsequently. The anode tube and electrolyte were co-fired at $140^{\circ}C$, and the cathode was sintered at $1200^{\circ}C$. The thickness and gas permeability of the electrolyte depended on the number of coating and the slurry concentration. Anode-supported tube was satisfied with SOFC requirements, related to electrical conductivity, pore structure, and gas diffusion limitations. At operating temperature of $800^{\circ}C$, open circuit voltage of the cell with gastight and dense electrolyte layer was 1.1 V and the cell showed a good performance of 450 mW/$\textrm{cm}^2$.
In this study, we fabricated tubular ceramic support for segmented-in-series solid oxide fuel cell (SOFC) by using MAO(MgAl-stabilized ) as main material and activated carbon as pore former. Thermal expansion properties of ceramic support with different amounts of activated carbon were analyzed by using dilatometer to decide a suitable sintering temperature. The tubular ceramic supports with different amounts of activated carbon (15, 20, 30wt.%) were fabricated by the extrusion technique. After sintering at $1400^{\circ}C$ for 2h, cross section and surface morphology of tubular ceramic support were analyzed by using SEM image. Also, the porosity, mechanical property, gas permeability of tubular ceramic supports was measured. Based on these results, we established the suitable fabrication technique of tubular ceramic support for segmented-in-series SOFC.
Yttria-stabilized zirconia (YSZ)-based micro tubular SOFC single cells were fabricated by electrophoretic deposition (EPD) process. Stable slurries for the EPD process were prepared by adding phosphate ester (PE) as a dispersant in order to control the pH, conductivity, and zeta-potential. NiO-YSZ anode support, NiO-YSZ anode functional layer (AFL), and YSZ electrolyte were consecutively deposited on a graphite rod using the EPD process; materials were then co-sintered at $1400^{\circ}C$ for 4 h. The thickness of the deposited layer increased with increasing of the applied voltage and the deposition time. A YSZ-based micro tubular single cell fabricated by the EPD process exhibited a maximum power density of $0.3W/cm^2$ at $750^{\circ}C$.
연료전지는 전기화학반응을 이용한 발전 장치로서 기존 장치에 비하여 발전 효율이 높아 화석연료를 사용하면서 현재 당면 과제인 $CO_2$ 배출량 절감이 가능하고, 환경 보전성이 우수하여 미래의 전원으로 많은 연구개발이 진행되고 있다. 특히 제3세대 연료전지라 불리는 고체산화물 연료전지(Solid Oxide Fuel Cell이하 SOFC)는 고가의 외부 개질 장치 없이도 연료가 갖는 화학에너지를 연소과정 없이, 공기와 $H_2$, CO, $CH_4$와 같은 환원성 가스를 공급받아 $600{\sim}1000^{\circ}C$에서 전기화학적 반응을 통하여 직접 전기를 얻는 방식이며, 낮은 소음과 진동으로 인하여 온 사이트(On-site) 발전이 가능한 장점이 있는 연료전지이다. Decalcomanie는 전사용지에 Screen printing하여 건조 후 coating하는 방법으로 기존의 여러 coating 방법보다 다전지셀 제작이나 Buffer layer의 적용이 용이하고, 소재의 크기나 두께조절이 간편하며, 구성층의 표면조도나 굴곡에 대응이 용이한 방법이다. 새로운 Decalcomanie를 사용하여 평관형 다전지식 SOFC Cell 제작 및 각 Buffer layer에 적용, Screen printing법과 동일한 Cell 제조 후 MPD와 Impedance 분석을 통하여 Support 위에 전사지를 이용, 적층한 Cell의 전기화학적 특성에 관하여 분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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