혼합균에서 분리 배양한 황환원균에 의해 발생되는 황화수소가 염소계유기오염물질인 트리클로로에틸렌의 환원에 어떠한 영향을 미치는지, 또한 염소계유기오염물질에 대한 환원력이 있다고 알려진 2가철은 황화수소가 존재할 경우 트리클로로에틸렌의 환원과 어떠한 관계에 있는지를 알아보기 위하여 본 실험을 수행하였다. 황환원균에 독성을 나타내지 않는 수준의 트리클로로에틸렌의 농도에서 황화수소 발생 및 트리클로로에틸렌의 분해 실험을 수행한 결과 황산염의 환원으로 발생한 황화수소의 농도는 4.38 mM, 트리클로로에틸렌의 농도는 큰 변화가 없는 것으로 관찰되었으며 이를 통하여 황환원균에 의해 발생되는 황화수소의 농도가 트리클로로에틸렌을 환원시키기에는 부족하다는 것을 알 수 있었다. 그러나 황화수소의 농도가 위 실험에서 발생된 농도보다 100배 정도 높을 경우(438 mM)에는 트리클로로에틸렌에 대한 환원력이 있음을 확인하였다. 대표적인 산화철인 $Fe_2O_3$(3가철)를 첨가하였을 경우, 황환원균의 생장에 따라 황화수소, 2가철 및 트리클로로에틸렌의 농도변화를 관찰하였으며 이를 통하여 황환원균에 의해서 발생된 황화수소가 산화되면서 3가의 산화철을 2가철로 환원시키고 황화수소에 의하여 환원된 2가철이 트리클로로에틸렌을 분해하여 농도를 감소시키는 것을 확인하였다. 위의 실험결과를 바탕으로 낮은 농도의 황화수소는 트리클로로에틸렌의 환원에 영향을 미치지 못하며 다만, 황화수소에 의해 환원된 2가철이 트리클로로에틸렌을 분해시키는 주요한 요인임을 알 수 있었다. 또한 실제 해수중에서 황환원균과 $Fe_2O_3$가 공존할 경우의 트리클로로에틸렌의 제거 효과를 살펴보기 위한 실험을 한 결과 황환원균이 황화수소를 생성하여 트리클로로에틸렌의 제거에 영향을 줄 수 있는 반응들은 황환원균 생장에 필수적인 탄소원의 농도가 확보될 때 가능하다는 결론을 얻을 수 있었다.
영가철은 trichloroethylene(TCE)과 같은 염소계 유기오염물질 제거에 탁월한 효과를 가지고 있어서, 반응벽체를 이용한 오염된 토양 및 지하수의 현장처리에 반응매질로 자주 사용되고 있다. 하지만 영가철의 빠른 반응성으로 인하여 반응벽체의 수명이 다하고, 탈염소화 과정 중 생성된 산화철이 영가철 표면에 침적 되어 반응표면적을 줄임으로써 반응성이 떨어지게 된다. 이러한 영가철 반응벽체의 단점을 보완하기 위한 방법이 연구되어 왔고, 그 중 철환원균을 이용한 연구가 본 연구에서 시도되었다. 실험에 사용한 Shewanella algae BrY는 철환원균의 일종으로서 Dissimilatory Iron Reducing Bacteria(DIRB)로 분류된다. 본 연구에서는 이전의 배치실험 연구결과를 바탕으로 칼럼실험을 통해 TCE의 농도를 30mg/L과 67.5mg/L의 두 가지로 비교하고, 유량을 8mL/hr, 16mL/hr의 두 가지로 비교하여 세 개의 칼럼 실험을 실시하여 영가철 반응벽체의 TCE의 제거 및 산화된 철의 철환원균을 이용한 환원과정을 칼럼실험을 통해 측정했다. 그 결과 철환원균에 의한 산화철의 환원은 오염물질의 농도가 높을 경우 처리량의 증가로 인하여 반응벽체의 수명을 단축시키는 원인이 되었고, 유량의 증가 역시 유입되는 오염물질의 증가로 인하여 수명의 단축을 가져왔다. 그러나 유량증가의 경우 유속의 증가를 가져와서 Shewanella algae BrY가 매질표면에 작용하여 산화철을 환원시킬 수 있는 시간을 감소시키고 착상되는 것을 방해하기 때문에 오염물질의 농도보다 큰 영향을 미치는 결과를 보여준다. 칼럼실험결과 Shewanella algae BrY에 의한 산화철의 환원은 TCE의 탈염소화 후 생성된 산화철의 침적에 의하여 발생되는 반응벽체의 수명감소를 줄일 수 있다는 결과를 얻었다.
폐수처리방법으로는 분해가 어려운 유해화합물을 효과적으로 정화처리 할 수 있는 방법 개발을 위해, 최근 주목받고 있는 새로운 AOP(advanced oxidation process, 고급산화법) 공정인 초음파분해와 전기분해를 함께 이용하여 연구하였다. 대상 물질은 TCE(trichloroethylene)와 2,4-DCP(2,4-dichlorophenol)이며, 각 공정의 분해효율과 특성을 구하기 위해 각 시료물질들에 대해 초기농도, 초기 pH, 초음파 power 그리고 전류밀도 등을 변화시키며 최적 분해 조건을 조사하였다. 또한 시료물질에 대한 라디칼 포착제로 알려진 NaHCO3의 영향을 조사하여 각 시료물질의 분해반응 경로를 간접적으로 확인한 결과는 다음과 같다. TCE는 열분해반응이 지배적이며, 2,4-DCP 경우는 열분해반응 못지않게 라디칼 분해반응도 경쟁적으로 일어난다는 것을 알 수 있었다. 초음파와 전기분해를 동시에 적용시켰을 때, 두 시료 모두에서 120분 이내, 65% 이상 제거율을 보였으며, 제거율은 초기농도가 높을 때 그리고 초음파 power와 전류밀도가 증가할수록 향상되었다. 그리고 초기수용액의 pH 영향 실험에서는 TCE는 산성수용액에서 제거율이 높지만 2,4-DCP의 경우에는 알칼리성 수용액에서 제거율이 높은 것으로 나타났다.
이 연구는 공기주입법(in-situ air sparging; IAS)이 결합된 증기추출법(vapor extraction; VE)을 이용한 실내 실험 연구로 비수용성액체 유기물(non-aqueous phase liquids; NAPLs)의 총유류계탄화수소(total petroleum hydrocarbons; TPHs), 트리클로에틸렌(trichloroethylene; TCE), 퍼클로로에틸렌(perchloroethylene; PCE), 벤젠(benzene), 톨루엔(toluene), 에틸벤젠(ethylbenzene) 및 크실렌(xylenes)을 제거하기 위한 목적으로 국내 만돌, 하전, 상암, 부산만내 해양 퇴적물들을 대상으로 실험 하였다. 만돌 퇴적물은 사질(sand; S) 특성(평균입도 1.789 ${\Phi}$), 하전은 모래실트(sandy Silt; sZ) 특성(평균입도 5.503 ${\Phi}$) 및 상암은 실트(Silt; Z) 특성(평균입도 5.835 ${\Phi}$)을 나타내었다. 그리고 부산지역 퇴적물은 점토(Clay; C) 특성(평균입도 8.528 ${\Phi}$)을 나타내었다. 48시간 동안 공기를 주입하지 않은 B1 (0 L/min) 컬럼에서 남아있는 TPHs는 만돌, 하전, 상암지역 및 부산지역 샘플퇴적물에서 각각 약 2,459, 6,712, 4,348, 14,279 ppm으로 분석 되었다. 그리고 만돌, 하전, 상암지역 및 부산지역 샘플퇴적물의 B2 (3 L/min)-B5 (5 L/min) 컬럼에서 TCE는 99.5-100.0% 제거되었으며, PCE는 93.2-100.0%까지 제거된 결과를 보였다. 입자크기에 따른 각 성분의 제거량과의 상관관계는 TCE, PCE, toluene, etylbenzene, xylene, BTEX에서 모두 0.90-0.99의 밀접한 상관계수를 보였다. 그러나 TPHs에서는 0.76, Benzene에서는 0.71의 낮은 상관계수를 보였다.
본 연구는 페놀산화미생물을 주입한 입상활성탄 biofilter를 이용하여, 기체 상태의 트리클로로에틸렌(TCE)과 테트라클로로에틸렌(PCE)을 생분해시키는 것과 임계미셀농도(CMC)값 이하에서의 계면활성제가 TCE와 PCE의 처리효율에 미치는 영향을 조사하기 위해 수행하였다. 기체 상태의 TCE와 PCE를 처리하기 위하여, 두 개의 개별적 biofilter를 체류시간이 1.5~7분이 되게 운전하였다. 기체 TCE는 체류시간 7분과 평균 유입농도 85ppm에서 100% 처리되는 것으로 조사되었다. 그리고, 기체 PCE는 체류시간 4~7분과 평균 유입농도 47~84ppm에서 100% 처리되었다. 활성탄에 의한 흡착은 TCE와 PCE 처리에 영향을 적게 준 것으로 나타났다. 기체 상태의 TCE와 PCE의 transformation yield값은 체류시간에 따라 각각 8~48g of TCE/g of phenol과 6~25g of PCE/g of phenol으로 조사되었으며, 액체 상태의 TCE 값과 비교하면 1~2차수 작게 나타났다. Biofilter에 계면활성제의 농도를 5~50mg/L 이하로 주입한 결과, 기체 상태의 TCE와 PCE의 처리효율은 계면활성제를 주입하지 않을 때 보다 약간 증가하였으나, 큰 차이를 발견할 수는 없었다.
Worker exposures to total chromium, hexavalent chromium (VI), sulfuric acid and alkaline dust at electroplating operations and worker exposures to trichloroethylene (TCE) and methyl chloroform (MCM) at degreasing operations in eleven small industrial plants were evaluated. Appropriate local exhaust ventilation systems for both operations were designed and recommended. Results of the study are summarized as follows ; 1. Out of 134 measurements for airborne hexavalent chromium concentrations, seven were exceeding the Korean occupational health standard of $50{\mu}g/m^3$ and 45 were exceeding the NIOSH standard of $1{\mu}g/m^3$. With an exception of one measurement, concentrations of total chromium were below the Korean standard of $500{\mu}g/m^3$. 2. Worker exposures to chromium were closely related to the existing control methods at the electroplating operations. Local exhaust systems, partial coverage of the tank surface, and antifoaming agents on liquid surface were adopted as control methods. 3. With an exception of one sample, airborne concentrations of sulfuric acid and alkaline dusts were below the applicable occupational heatlth standards. 4. Three plants indicated that airborne concentrations of TCE and MCM were exceeding the Korean standards. Other plants showed lower concentrations than the standards. It should be noted that generally, the activities and workloads on the day of surveys were less than normal. 5. Since the most existing ventilation systems did not satisfy the ACGIH criteria, the ventilation systems should be improved. Some examples for designing appropriate ventilation systems are presented.
본 연구에서는 세탁소에서 배출되는 휘발성유기화합물을 흡착처리하는 공정의 개발 가능성을 검토하였다. 휘발성 유기화합물을 흡착하는 재료로는 핏치계 활성탄소섬유를 선택하였고, 흡착제의 재생방법으로는 전기변동법을 사용하였다. 용제는 트리클로로에틸렌과 톨루엔을 대상으로 하였으며 활성탄소섬유와 용제의 종류에 따른 파과곡선과 흡착량을 비교 검토하였다. 흡착량을 증대시키기 위하여 다양한 방법으로 활성탄소섬유를 전처리하였다. 또한 흡착이 완료된 활성탄소섬유의 재생에 필요한 온도와 허용전압을 측정하였다. 그 결과 트리클로로에틸렌의 흡착에는 미세 기공이 잘 발달된 활성탄소섬유가 우수한 성능을 나타낸 반면 톨루엔의 경우에는 비표면적이 큰 흡착제가 우수한 성능을 보였다. 활성탄소섬유는 흡착제 무게의 41~54%에 해당하는 트리클로로에틸렌을 흡착하였으며 유입되는 휘발성유기화합물의 농도가 높아지면 완전흡착시간은 급격히 짧아지고 흡착량은 서서히 감소하여 낮은 농도의 휘발성유기화합물을 처리하는 것이 보다 유리한 것으로 나타났다. 활성탄소섬유 표면의 산소작용기를 조절한 결과, 진공열처리를 한 활성탄소섬유의 톨루엔 흡착성능이 가장 우수한 것으로 나타나, 톨루엔의 흡착은 빈자리 탄소(vacant carbon site)가 흡착점이라고 판단된다. 흡착된 용제는 $150^{\circ}C$에서 대부분 탈착되었다.
In order to determine the removal rate of non-biodegradable substances and the change of their structural properties, this study was carried out by an ozone-treatment experiment on leachate collected from the landfill area of D City in Chung chung nam-do and examined the change of the chemical properties of non-biodegradable substances. The main elements of non-biodegradable substances in landfill leachate were benzene, toluene, trichloroethane, trichloroethylene, xylene, etc. and the concentration of toluene was 15.7 mg/L on the average, benzene 7.2 mg/L, trichloroethane 1.1 mg/L, trichloroethylene 0.75 mg/L and xylene 0.5 mg/L. When leachate was treated with ozone for 10 min, 30 min and 60 min, UV absorbance was reduced with the increase of reaction time, and the reduction rate was 38.6% at 60 min. TOC was removed by 13.2% at 60 min. The low reduction rate of TOC may be because TOC reacts indirectly with OH radical produced from reaction with ozone while UV absorbance usually relies on direct reaction between organic matters and ozone molecules. Color was removed by up to 97%, which suggests that ozonation is highly effective in removing coloring elements in leachate. Sixteen kinds of non-biodegradable compounds were found in the leachate and most of them had the characteristic of aromatic hydrocarbon. Among them dibutyl phthalate was identical with a substance included in the list of US EPA, which is classified as a mutagen that may cause the mutation of genes and disorders in chromosomes. In addition, 2,5-Cyclohexadiene-1,4-dione, 1,2-Benzenedicarboxylic acid and butyl octyl ester were found to be similar to substances listed by USEPA. According to the result of analyzing structural changes before and after ozonation using GC-MS, cyclic compounds and aromatic compounds were observed in the original water and aliphatic compounds were newly observed after ozonation. In addition, through ozonation, humic substances of high molecular weight were oxidized and decomposed and produced low-molecular compounds such as aldehyde, ketone and carboxyl acid and highly biodegradable aliphatic carbon, which suggests the bio-degradability of non-biodegradable substances.
Catalytic wet oxidation of trichloroethylene (TCE) in water has been conducted using $TiO_2-supported$ cobalt oxides at $36^{\circ}C$ with a weight hourly space velocity of $7,500\;h^{-1}.\;5\%\;CoO_x/TiO_2$, prepared by using an incipient wetness technique, might be the most promising catalyst for the wet oxidation although it exhibited a transient behavior in time on-stream activity. Not only could the bare support be inactive for the wet decomposition reaction, but no TCE removal also occurred by the process of adsorption on $TiO_2$ surface. The catalytic activity was independent of all particle sizes used, thereby representing no mass transfer limitation in intraparticle diffusion. XPS spectra of both fresh and used Co surfaces gave different surface spectral features for each $CoO_x,\;Co\;2P_{3/2}$ binding energy for Co species in the fresh catalyst appeared at 781.3 eV, which is very similar to the chemical states of $CoTiO_x$ such as $CO_2TiO_4\;and\;CoTiO_3$. The used catalyst exhibited a 780.3-eV main peak with a satellite structure at 795.8 eV. Based on XPS spectra of reference Co compound, the TCE-exposed Co surfaces could be assigned to be in the form of mainly $Co_3O_4$. XRD patterns for $5\%\;CoO_x/TiO_2$ catalyst indicated that the phase structure of Co species in the catalyst even before reaction is quite comparable to the diffraction lines of external $Co_3O_4$ standard. A model structure of $CoO_x$ present predominantly on titania surfaces would be $Co_3O_4$, encapsulated in thin-film $CoTiO_x$ species consisting of $Co_2TiO_4$ and $CoTiO_3$, which may be active for the decomposition of TCE in a flow of water.
본 연구는 대수층과 저투수층이 존재하는 단일시스템에서 trichloroethylene (TCE)과 tetrachloroethylene (PCE)의 거동에 대해 1차원 확산 해석해를 사용하여 저투수층의 농도 분포, 대수층과 저투수층의 경계면에서 확산 선속, 그리고 역확산에 의한 대수층의 오염 지속성을 모델링하였다. 모델링에 사용된 해석해는 이전 연구에서 많이 사용되었던 저투수층의 두께가 무한한 조건의 해석해와 본 연구에서 제시한 저투수층의 두께가 유한한 조건을 고려한 해석해를 모두 사용하였다. 제시된 해석해의 타당성을 평가하기 위해 저투수층의 두께가 무한한 조건의 해석해와 Yang et al.(2015)이 개발한 1차원 확산 해석해의 결과를 Nash-Sutcliffe 유효계수(NSE)로 비교하였다. 저투수층의 농도 분포, 확산 선속, 그리고 대수층의 오염 지속성 등 모든 결과에서 무한한 조건의 해석해를 이용하였을 때 과소평가되는 결과를 나타내었다. 그리고 본 연구에서 제시한 해석해의 결과와 Yang et al. (2015)이 개발한 해석해의 결과는 높은 일치성(NSE = 0.99)을 보였다. 본 연구에서 제시한 해석해를 실제 오염된 부지에 효율적으로 적용하기 위해 유효확산계수, 저투수층의 두께, 그리고 확산된 시간을 이용하여 확산 거리(Zd)라는 용어를 소개하였다. 확산 거리가 0.7 보다 작은 경우 저투수층의 두께가 무한한 조건의 해석해를 사용할 수 있으며, 확산 거리가 0.7 보다 큰 경우 저투수층의 두께가 유한한 확산 해석해를 사용하여야 모델링의 신뢰성을 높일 수 있을 것으로 사료된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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