Naik, Brundabana;Moon, Song Yi;Kim, Sun Mi;Jung, Chan Ho;Park, Jeong Young
한국진공학회:학술대회논문집
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한국진공학회 2013년도 제45회 하계 정기학술대회 초록집
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pp.317.2-317.2
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2013
Ultrathin oxide encapsulated metal-oxide hybrid nanocatalysts have been fabricated by a soft chemical and facile route. First, SiO2 nanoparticles of 25~30 nm size have been synthesized by modified Stobber's method followed by amine functionalization. Metal nanoparticles (Ru, Rh, Pt) capped with polymer/citrate have been deposited on functionalized SiO2 and finally an ultrathin layer of TiO2 coated on surface which prevents sintering and provides high thermal stability while maximizing the metal-oxide interface for higher catalytic activity. TEM studies confirmed that 2.5 nm sized metal nanoparticles are well dispersed and distributed throughout the surface of 25 nm SiO2 nanoparticles with a 3-4 nm TiO2 ultrathin layer. The metal nanoparticles are still well exposed to outer surface, being enabled for surface characterization and catalytic activity. Even after calcination at $600^{\circ}C$, the structure and morphology of hybrid nanocatalysts remain intact confirm the high thermal stability. XPS spectra of hybrid nanocatalyst suggest the metallic states as well as their corresponding oxide states. The catalytic activity has been evaluated for high temperature CO oxidation reaction as well as photocatalytic H2 generation under solar simulation. The design of hybrid structure, high thermal stability, and better exposure of metal active sites are the key parameters for the high catalytic activity. The maximization of metal-TiO2 interface interaction has the great role in photocatalytic H2 production.
The optimum condition for fabricating cordierite disc type filter element was deduced. Cordierite monolith was used as starting material for filter element because it has many advantages such as high thermal shock resistance and good catalytic activity compared with $TiO_2$and SiC. The contents of organic additives and foaming agent were optimized to control the porosity and mechanical strength of cordierite filter. Among the required properties to be adopted as filter elements, the pressure drop and NOx removal efficiency were investigated depending on processing variables. It was found that pressure drop depends on particle size distribution of cordierite monolith and organic additives added as forming agent. The pressure drop at 5cm/sec of face velocity was in the range of 15~655mm$H_2O$ at room temperature. The NOx removal efficiency of catalytic filter with $V_2O_5$ as catalyst was over 85% at $450^{\circ}C$.
In this study, flexible poly(ethylene-ter-1-hexene-ter-divinylbenzene) was prepared using four types of metallocene catalysts (rac-Et(Ind)2ZrCl2, rac-SiMe2(Ind)2ZrCl2, rac-SiMe2(2-Me-Ind)2ZrCl2, (C5Me5)TiCl2[O-2,6-iPr2(C6H3)]) and two types of borate catalysts (trityl tetrakisborate and dimethylanilinium tetrakisborate). The yield, catalytic activity, molecular weight, structure, composition, and thermal properties of the terpolymers prepared using the various catalysts and cocatalyst systems were evaluated. Epoxidation of the terpolymers was successfully performed and this transformation was studied by 1H NMR and FTIR.
Syntheses of oxide supported metal catalysts by wet-chemical routes have been well known for their use in heterogeneous catalysis. However, uniform deposition of metal nanoparticles with controlled size and shape on the support with high reproducibility is still a challenge for catalyst preparation. Among various synthesis methods, arc plasma deposition (APD) of metal nanoparticles or thin films on oxide supports has received great interest recently, due to its high reproducibility and large-scale production, and used for their application in catalysis. In this work, Au and Pt nanoparticles with size of 1-2 nm have been deposited on titania powder by APD. The size of metal nanoparticles was controlled by number of shots of metal deposition and APD conditions. These catalytic materials were characterized by x-ray diffraction (XRD), inductively coupled plasma (ICP-AES), CO-chemisorption and transmission electron microscopy (TEM). Catalytic activity of the materials was measured by CO oxidation using oxygen, as a model reaction, in a micro-flow reactor at atmospheric pressure. We found that Au/$TiO_2$ is reactive, showing 100% conversion at $110^{\circ}C$, while Pt/$TiO_2$ shows 100% conversion at $200^{\circ}C$. High activity of metal nanoparticles suggests that APD can be used for large scale synthesis of active nanocatalysts. We will discuss the effect of the structure and metal-oxide interactions of the catalysts on catalytic activity.
Bhatti, Umair H.;Sultan, Haider;Cho, Jin Soo;Nam, Sungchan;Park, Sung Youl;Baek, Il Hyun
에너지공학
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제28권4호
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pp.8-12
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2019
Thermal amine scrubbing is the most advanced CO2 capture technique but its largescale application is hindered due to the large heat requirement during solvent regeneration step. The addition of a solid metal oxide catalysts can optimize the CO2 desorption rate and thus minimize the energy consumption. Herein, we evaluate the solvent regeneration performance of Monoethanolamine (MEA) and Diethanolamine (DEA) solvents without and with two metal oxide catalysts (TiO2 and V2O5) within a temperature range of 40-86℃. The solvent regeneration performance was evaluated in terms of CO2 desorption rate and overall amount of CO2 desorbed during the experiments. Both catalysts improved the solvent regeneration performance by desorbing greater amounts of CO2 with higher CO2 desorption rates at low temperature. Improvements of 86% and 50% in the CO2 desorption rate were made by the catalysts for MEA and DEA solvents, respectively. The total amount of the desorbed CO2 also improved by 17% and 13% from MEA and DEA solvents, respectively. The metal oxide catalyst-aided regeneration of amine solutions can be a new approach to minimize the heat requirement during solvent regeneration and thus can remove a primary shortfall of this technology.
NH3-SCR에서 상용촉매로 사용되고 있는 VWTi (VOx/WO3-TiO2)는 300~400 ℃에서 우수한 탈질성능을 나타내지만 300℃ 이하 저온에서는 효율이 저하되는 문제가 있다. 저온 탈질효율을 높이기 위하여 promoter를 첨가한 촉매 연구는 꾸준히 진행되고 있으나 촉매의 저온 탈질효율 증진원인과 촉매특성에 관한 연구는 미비한 실정이다. 본 연구에서는 VWTi에 Sb(antimony)를 첨가함으로써 300 ℃ 이하의 NH3-SCR 반응에서 탈질 성능이 10% 이상 증진되는 것을 확인하였고, 이 때 외부확산/내부확산에 의한 영향을 배제하고자 공간속도와 촉매입자 크기를 제어하였다. 또한 Sb의 첨가 유·무에 따른 촉매특성을 BET, TEM/EDS, O2-TPD, H2-TPR, DRIFTs 분석을 수행하여 고찰하였다. Sb의 첨가는 촉매의 표면 흡착 산소 종을 증가시켰으며, 이에 따라 저온에서 촉매의 산화·환원(redox) 특성이 증진되어 우수한 탈질성능을 나타내는 것으로 판단되었다.
선택적 촉매 환원법(SCR)은 질소산화물(NOx)을 저감하는 매우 효율적인 방법으로 알려져 있으며 발생된 질소산화물(NOx)을 질소(N2)와 수증기(H2O)로 환원시키는데 촉매 작용을 한다. 질소산화물(NOx) 저감 성능을 결정하는 요소 중 하나인 촉매는 셀 밀도가 증가하면 촉매효율이 증가하는 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 실습선 세계로호에 설치되어 있는 발전 기관의 배기가스 조건을 모사한 실험장치를 통하여 100CPSI(60Cell)촉매의 부하에 따른 질소산화물(NOx) 저감 성능을 확인하고 세계로호에 설치되어 있는 25.8CPSI(30Cell) 촉매의 기존 연구 자료와의 비교를 통해, 셀 밀도가 질소산화물(NOx)의 저감에 미치는 영향에 대하여 고찰하였다. 실험용 촉매는 셀 밀도만 변화를 주었고 형태는 벌집형(honeycomb), 조성물질은 V2O5-WO3-TiO2를 동일하게 사용하여 제작하였다. 실험결과 100CPSI(60Cell) 촉매의 질소산화물(NOx) 농도 저감율은 평균적으로 88.5%이며 IMO specific NOx 배출량은 0.99g/kwh로 IMO Tier III NOx 배출기준을 만족하였다. 25.8CPSI(30Cell) 촉매의 경우, 질소산화물(NOx) 농도 저감율은 78%, IMO specific NOx 배출량은 2.00g/kwh 이었다 두 촉매의 NOx 농도 저감율과 IMO specific NOx 배출량을 비교하였을 때, 100CPSI(60Cell)촉매가 25.8CPSI(30Cell) 촉매보다, NOx 농도 저감율은 10.5% 높고 IMO specific NOx 배출량은 약 2배 적은 것을 확인하였다. 따라서 촉매의 셀 밀도를 높임으로써 효율적인 탈질효과를 기대할 수 있으며 향후 실선 테스트를 통하여 검증한다면 촉매의 부피 저감을 통한 제작 비용을 줄이고 협소한 선박 기관실을 효율적으로 사용하기 위한 실용적인 자료로서 기대된다.
Catalytic oxidation of toluene in low concentrations was investigated over various supports. As the manganese oxides loading was increased, the conversion of toluene increased at a lower temperature. The 18.2 $wt\%$$Mn/\gamma-Al_2O_3$ appeared to be the most active catalyst. Among the supports, $\gamma-Al_2O_3$ was more active than $TiO_2$ and $SiO_2$. Manganese oxide catalysts prepared from manganese nitrate precursor were better for complete oxidation of toluene than those prepared from manganese sulfate and chloride precursor because sulfate from manganese sulfate and chloride from chloride manganese remained even after the calcination by XRD (X-Ray Diffraction) analyses.
${\gamma}-Al_2O_3$, ${\alpha}-Al_2O_3$, $SiO_2$, $TiO_2$등에 고정화된 폴리에틸렌글리콜을 $Fe(CO)_5$에 의한 니트로벤젠의 상온 환원반응에 상이동 촉매로 사용하였다. 고정화된 PEG의 몰수는 담체의 비표면적에 따라 증가하였고 PEG/${\gamma}-Al_2O_3$가 가장 좋은 활성을 나타내었다. PEG의 사슬길이가 길고 NaOH 농도가 높을수록 반응속도가 증가하였다. 적외선분광기를 이용하여 반응기구에 대한 고찰도 함께 실시하였으며 폴리에틸렌글리콜 상이동 촉매는 본 반응의 활성물질로 알려진 $HFe(CO)_4{^{-}}$이온의 생성과 이의 유기상으로의 이동을 촉진시키는 것으로 판단되었다.
Photocatalytic oxidation in the presence of Fe-doped, Zn-doped or Fe-Zn co-doped $TiO_2$ was used to effectively decompose humic acids (HAs) in water. The highest HAs removal efficiency (65.7%) was achieved in the presence of $500^{\circ}C$ calcined 0.0010% Fe-Zn co-doped $TiO_2$ with the Fe:Zn ratio of 3:2. The initial solution pH value, inorganic cations and anions also affected the catalyst photocatalytic ability. The HAs removal for the initial pH of 2 was the highest, and for the pH of 6 was the lowest. The photocatalytic oxidation of HAs was enhanced with the increase of the $Ca^{2+}$ or $Mg^{2+}$ concentration, and reduced when concentrations of some anions increased. The inhibition order of the anions on $TiO_2$ photocatalytic activities was $CO{_3}^{2-}$ > $HCO_3{^-}$ > $Cl^-$, but a slightly promotion was achieved when $SO{_4}^{2-}$ was added. Total organic carbon (TOC) removal was used to evaluate the actual HAs mineralization degree caused by the $500^{\circ}C$ calcined 0.0010% Fe-Zn (3:2) co-doped $TiO_2$. For tap water added with HAs, the $UV_{254}$ and TOC removal rates were 57.2% and 49.9%, respectively. The $UV_{254}$ removal efficiency was higher than that of TOC because of the generation of intermediates that could significantly reduce the $UV_{254}$, but not the TOC.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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