에너지원 및 다양한 화학제품의 원료로 유류의 소비량이 증가함에 따라 유류의 유출사고가 빈번하게 발생하고 있다. 유류오염 지하수 처리를 위해 용존공기부상법이 사용되어지고 있으나 용해성 기름을 효과적으로 제거하지 못하고 있는 실정이다. 따라서 지하수내 주오염원인 자유상 유류와 친수성(oil-in water) 또는 친유성 에멜젼(water-in oil) 상태의 기름과 용해성 기름을 효과적으로 저감하는 것이 필요하다. 본 연구에서는 용존공기부상법에 펜톤 산화 공법을 사용하여 효과적인 유류 오염 지하수 처리를 연구하였다. 펜톤 실험 결과 TPH(Total Petroleum Hydrocarbon) 제거를 위한 최적 조건은 pH 3, $H_2O_2$ 주입농도 25mM과 $Fe^{2+}$ 주입농도 25mM으로 나타났다. DAF와 펜톤 산화 실험을 수행한 결과 7분내에 TPH(Total Petroleum Hydrocarbon)와 COD(Chemical Oxygen Demand) 농도가 각각 1.5mg/L와 40.0mg/L 이하로 감소하는 것으로 나타났다. 하지만 펜톤 산화 반응으로 인하여 슬러지 농도가 약 5배 가량 증가하여 후단에 침전조를 설치하는 것이 바람직하다.
We studied the effects of aged total petroleum hydrocarbons (aged TPH) on the survival of allochthonous diesel-degrading Rhodococcus sp. strain YS-7 in both laboratory and field investigations. The aged TPH extracted from a crude-oil-contaminated site were fractionized by thin-layer chromatography/flame ionization detection (TLC/FID). The three fractions identified were saturated aliphatic (SA), aromatic hydrocarbon (AH), and asphaltene-resin (AR). The ratio and composition of the separated fractions in the aged TPH were quite different from the crude-oil fractions. In the aged TPH, the SA and AH fractions were reduced and the AR fraction was dramatically increased compared with crude oil. The SA and AH fractions (2 mg/l each) of the aged TPH inhibited the growth of strain YS-7. Unexpectedly, the AR fraction had no effect on the survival of strain YS-7. However, crude oil (1,000 mg/l) did not inhibit the growth of strain YS-7. When strain YS-7 was inoculated into an aged crude-oil-contaminated field and its presence was monitored by fluorescent in situ hybridization (FISH), we discovered that it had disappeared on 36 days after the inoculation. For the first time, this study has demonstrated that the SA and AH fractions in aged TPH are more toxic to an allochthonous diesel-degrading strain than the AR fraction.
Over 30% of domestic soil contamination has occurred via petroleum products and complex oil. Moreover, contamination by complex oil is more intense than it is by a single petroleum product species. In this study, we analyzed sectional TPH (total petroleum hydrocarbon) pattern and sectional ratio of current domestically distributed petroleum products, such as kerosene, diesel, bunker C, and lubricant and complex oils, to determine pollution characteristics of the soil. In the TPH pattern, kerosene, which is a light distillate, had an early retention time, and lubricant oil, which is a heavy distillate, had a late retention time in the gas chromatogram. In addition, we obtained a complexly contaminated soil via diesel and lubricant oil from the Navy and inspected it for its ratio of complex oil species. The inspection results showed that this soil was contaminated with 85% diesel and 15% lubricant oil. The method developed in this study could be used to determine complex petroleum sources and ratios at sites with accidentally contaminated soil.
본 연구의 목표는 압축공기분사시스템을 이용하여 원유로 유출이 된 해안을 정화함에 있어서 그 정화효율성과 정화 전후의 총석유탄화수소(total petroleum hydrocarbon; TPH) 농도 및 미생물군집변화를 관찰함으로써 그 최적 정화과정을 이해하기 위한 기초자료를 얻고자 하는 것이다. 압축공기제트시스템을 2-5회 연속적용 시 오염지의 TPH가 약 66%까지 저감이 된 반면에 대조구인 해수를 펌핑한 경우에는 40% 정도의 저감효과가 관찰이 되었다. 압축공기의 분사 후 PCR-DGGE에 의한 미생물군집분석 결과에서는 유류분해미생물의 군집은 확인이 되지 않았다. 이는 정화에 의한 낮은 TPH 농도(약 100 mg/kg 수준, 탄소원), 처리환경에 내재적인 제한적인 질소 및 인의 농도에 기이한 것으로 판단된다. 따라서 잔여분의 유류는 에어제트시스템을 적용시 제한적 영양염류(질소 및 인 등)를 적절한 방식과 농도로 투여할 경우 거의 완전하게 제거가 가능할 것으로 사료된다. 향후 본 기술은 고농도의 유류 및 유기물로 오염된 다양한 수질환경 및 토양환경의 효율적이고 환경친화적인 정화에 활용이 될 것으로 기대된다.
Batch experiments were performed to determine optimum conditions for biopile. The batch experiments results showed that 12.5 to 17.9% of moisture content was effective to biodegradation of petroleum hydrocarbon regardless of soil texture. Total heterotrophic bacteria populations in the inoculum-treated soil were greater than of the control and nutrient-amended soil in the early stage, but the populations in the inoculum and nutrient-amended soil were not different significantly from those in the latter stage regardless of soil texture. The same trend was observed for petroleum hydrocarbon degrading bacteria populations. The results of the biodegradation capacity experiments showed that there was a decline in the TPH concentrations during the experiments and no significant difference on the biodegradation was observed by treatment in silt soil. Changes of n-C17/pristane and n-C18/phytane ratios in all treated soil were significantly more than those of control. This is a strong indication of biodegradation. The TPH removal rate was calculated at 60% in all treated soil.
Clean soil environment is of crucial importance to sustain lives of ecosystem and humans. With rapid industrialization, there has been a great increase of soil contamination by accidental releases of petroleum products. In general, soil remediation is an expensive and time-consuming process as compared to cleanup of water and air. Moreover, determining the source and responsible parties of soil pollution often turns into legal conflicts and that further delay the cleanup process of contaminated sites. In practice, total petroleum hydrocarbon (TPH) analysis has been employed to determine the petroleum species and to track down the responsible polluters. However, this approach often suffers from differentiating similar TPH species. In this study, we analyzed TPH chromatogram patterns of 24 domestic petroleum products in specific carbon ranges (${\sim}C_{10}$, $C_{10}-C_{12}$, $C_{12}-C_{36}$, and $C_{36}{\sim}$) and the fractional changes of THP ratio in the mixture products of gasoline, kerosene and diesel. The proposed TPH analysis method in this study could serve as a useful tool to better analyze the petroleum species in soils contaminated with complex oil mixtures, and ultimately be used to identify the polluters of soil.
본 연구에서는 석유계총탄화수소와 톨루엔을 토양세정에 의해 제거하기 위하여 일련의 실험을 수행하였다. 회분식 실험 결과 Triton X-100과 SWA 1503의 경우 각각 79.0%와 69.0%의 TPH 제거효율을 나타내었다. 계면활성제의 농도 1-11mmol/L에서 계면활성제 농도 증가에 따라 TPH 제거효율은 증가하였으나 주입량 대비 제거효율 고려 시 최적 농도는 1mmol/L로 나타났다. 칼럼 실험 결과 최적의 유속은 0.3mL/min으로 나타났다. PAM(Physical Aquifer Model) 실험 결과 3 PV(Pore Volume) 동안 토양세정을 통해 주입한 톨루엔 중 약 5.5%가 제거된 것으로 나타났다. 따라서 토양세정의 효율을 증가시키기 위해서는 계면활성제의 재순화 또는 재이용을 통한 최적 운전조건의 도출이 필요하다.
중금속과 총 석유 탄화수소(TPH)로 동시 오염된 복합오염 토양을 정화하기 위해 펜톤 산화와 토양 세정법에 활용되고 있는 $H_2O_2$와 sodium dodecyl surfate (SDS)를 활용하여 강화된 동전기를 연구하였다. 또한, 토양 고유의 특성 차이 및 전극액 농도에 따른 정화 효율의 영향을 확인하기 위해 토양과 농도를 달리하여 실험하였다. 인공적으로 오염시킨 토양에서 10% $H_2O_2$와 20mM SDS를 활용한 실험에서 중금속 정화 효율이 가장 높게 나타났으며, 반면에 같은 농도의 용산 토양 실험에서 토양 고유의 높은 산 완충능력으로 중금속 정화 효율이 떨어졌다. 20% $H_2O_2$와 20mM SDS으로 전극액 농도를 높인 실험을 통해 높은 전류는 토양의 pH에 영향을 주었으며, 이로 인해 중금속 정화에 영향을 미쳤다. TPH의 정화 효율의 경우 용산토양의 높은 산 완충능력과 유기물 함량으로 인해 인공적으로 오염시킨 토양에 비해 산화 효율이 저하되었다. 게다가 40mM의 sodium dodecyl surfate (SDS)의 농도가 주입될 경우, SDS의 scavenger 영향 때문에 TPH 정화에 악영향을 주었다. 토양 고유의 구성성분 및 전극액 농도가 동전기-펜톤 공정의 전기화학적 현상 및 전기삼투유량, 오염물질 정화에 매우 큰 영향을 주는 인자로 판명되었다.
만리포는 2007년 12월 허베이 스피리트호 유류유출 사고로 유류오염 피해를 입은 대표적인 해변이다. 본 연구는 만리포 전체 영역과 5개로 분할된 영역을 대상으로 유분(TPH: Total Petroleum Hydrocarbon)의 시 공간적 변화 패턴에 대해 두 계절(동계와 하계)의 차이를 비교하고자 한다. 만리포 전체 영역에서 4년간 시간에 따른 유분농도의 감소율은 동계가 하계보다 약 두 배 크게 나타났다. 유분농도의 가중공간중심(weighted mean center)과 가중표준거리(weighted standard distance)를 이용한 유분분포의 공간적 변화 패턴 분석 결과, 동계에는 유분이 만리포의 남서 해변으로 군집된 패턴을 보인 반면, 하계에는 전 영역으로 분산된 패턴을 보였다. 만리포 내 분할 영역에서 유분의 시간적 변동은 동계에 모든 영역에서 농도가 지속적으로 감소한 반면, 하계에는 2009년 이후 남서 해변을 제외한 모든 영역에서 농도 변화를 보이지 않았다. 따라서 유류오염의 진행 상황을 평가하고 예측하기 위해서는 동계와 하계와 같이 시기를 구분하여 공간분석 기법을 이용한 유분의 시 공간 변동 패턴 분석이 필요하다. 또한, 지역적으로 불균등한 유분분포의 시간적 변동 패턴을 해석하기 위해서는 전체 해변에서 보다는 공간분할을 통한 지역 규모에서의 시계열적 분석이 유용하다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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