슈퍼커패시터는 일반 커패시터(축전지, 콘덴서)에 비해 정전용량이 매우 큰 커패시터로 전기화학 커패시터 혹은 울트라 커패시터(ultracapacitor) 라고도 부르는데, 화학반응을 이용하는 배터리와 달리 전극과 전해질 계면의 단순한 이온 이동이나 표면화학반응에 의한 충전현상을 이용한다. 짧은 충전시간(~ 30초), 우수한 출력특성, 반영구적 수명(~ 100,000 cycle), 낮은 유지비용, 빠른 응답특성, 높은 안정성 등을 특징으로 하여, 백업용 전원, 무정전전원장치, 수송 기계 및 스마트 그리드의 고출력 보조 전원 등 급속 충방전이 필요한 전자기기 및 고출력이 요구되는 산업분야에서 활용되고 있다. 태양광과 풍력 같은 불규칙적인 전력원을 활용하는 발전에서 2차 배터리와 함께 에너지저장장치로 구성되어 상대적으로 느린 배터리의 충·방전 특성을 보상하고 배터리 수명연장에 기여하며 시스템의 전체 전력 품질을 향상시킬 수 있다. 본 고에서는 이처럼 에너지저장장치로 다양한 분야에서 활용되고 있는 슈퍼커패시터에 대해, 전극 재료에 따른 에너지 저장 원리 및 메커니즘, 분류를 간략하게 살펴보고, 국내외 제품 연구, 특허, 시장 및 제품 현황을 제시하여 활용성을 검토하고 향후 전망을 살펴보았다. 에너지 저장 소자로 슈퍼커패시터가 관련 산업 수요에 대응하기 위해서는, 고전압 모듈 기술, 고효율 충전, 안전성, 추가적인 성능개선 및 비용경쟁력 등 아직까지 해결해야 할 과제들이 많다.
입상 활성탄(GAC)에 의한 disperse yellow 3(DY 3) 염료의 흡착을 초기농도, 접촉 시간, 온도 및 pH를 흡착변수로 하는 실험을 통해 등온흡착과 동력학적, 열역학적 파라미터에 대해 조사하였다. pH 변화실험에서 활성탄에 대한 DY 3의 흡착은 산성영역인 pH 3에서 흡착률이 가장 높았다. 이는 양(+)으로 하전된 활성탄 표면과 DY 3의 음이온(OH-) 사이의 정전기적 인력에 기인한 것으로 판단되었다. DY 3의 흡착평형자료로부터 Langmuir 등온흡착식에 가장 잘 맞았으며, 계산된 분리계수(RL) 값으로부터 활성탄이 DY 3을 효과적으로 제거할 수 있다는 것을 알았다. 또한, Temkin 식의 흡착열 관련 상수의 값이 20 J mol-1을 넘지 않아 물리 흡착 공정임을 알 수 있었다. 동력학 실험은 농도별 실험과 온도별 실험 모두 유사 이차 속도식이 오차율 10.72% 이내였다. Weber와 Morris의 입자내 확산 모델의 플로트는 두 단계의 직선으로 나타났다. Stage 2(입자내 확산)의 기울기가 stage 1(경계층 확산)의 기울기보다 작게 나타나 입자 내 확산이 속도지배단계인 것을 확인하였다. 활성탄에 의한 DY 3 흡착의 자유에너지 변화는 298 ~ 318 K에서 모두 음의 값을 나타냈으며, 온도가 증가할수록 자발성이 더 높아졌다. 활성탄에 대한 DY 3의 흡착반응의 엔탈피 변화는 0.65 kJ mol-1 로 흡열반응이었으며, 엔트로피 변화는 2.14 J mol-1 K-1로 양의 값(positive value)을 나타냈다.
현대 사회는 일상생활 중 80% 이상을 실내에서 생활하고, 생활수준의 향상으로 실내오염물질 노출에 대한 유의가 필요하다. 본 연구에서는 실내오염물질 중 하나인 포름알데히드(HCHO)를 별도의 빛 또는 열 없이 상온에서 제거할 수 있는 액상환원법 기반 Pt/TiO2 촉매의 성능 및 반응 특성을 조사하였다. 활성실험을 통해, 동일한 방법으로 제조된 촉매라도 TiO2 종류에 따라 약 40~80%의 서로 다른 활성을 나타냄을 확인하였다. XRD, BET, XPS 분석을 통해 지지체의 입사 사이즈, 결정구조, 비표면적 및 O/Ti molar ratio를 조사하였고, 지지체 자체의 물성과 성능 간 상관성은 미미함을 확인하였다. HCHO 산화 반응 경로를 조사하기 위해 일산화탄소를 활용한 In situ DRIFT 분석과 H2-TPR을 수행하였다. 그 결과, 촉매의 성능이 활성금속의 산화상태 및 흡착종의 흡탈착 특성에 지배받음을 확인할 수 있었다.
순수한 CaO, Mn-doped CaO, Mn/CaO, K/CaO 촉매를 제조하고 이들의 메탄 활성화반응에 대한 촉매활성을 600∼800$^{\circ}C$ 온도영역에서 실험하여 산화칼슘의 촉매활성에 대한 망간과 칼륨의 첨가효과를 조사하였다. 촉매의 특성을 조사하기 위하여 X-선 분말회절분석(XRD), X-선 광전자분석(XPS), 주사전자현미경분석(SEM), 시차열분석(DSC) 및 열무게분석(TG)을 실시하였다. 촉매반응은 직결 기체크로마토그래피를 이용한 단방향 흐름 반응기로서 이루어졌다. 표준반응조건은 $p(CH_4)/p(O_2)=250$ Torr/50 Torr이며 반응기체의 주입속도는 30mL/min, 그리고 He 희석기체와 함께 전체압력은 1 atm이였다. 실험한 촉매들 중에서 6.3 mol% Mn-doped CaO 촉매가 가장 우수한 $C_2$ 선택성을 보였으며 775$^{\circ}C$에서 $C_2$ 선택성과 $C_2$ 수율이 각각 43.2%와 8.0% 이었다. 적은 양의 망간을 도프한 산화칼슘 촉매들은 망간의 양이 증가함에 따라 $C_2$ 선택성이 향상되는 경향을 보였으나 많은 양의 망간([Mn]>6.3 mol%)을 도프한 촉매에서는 $C_2$ 선택성이 감소하는 경향을 보였다. 금속이온이 도프되지 않은 6 wt.% Mn/CaO와 6 wt.% K/CaO 촉매는 700$^{\circ}C$에서 각각 13.2%와 30.9%의 $C_2$ 선택성을 보여 담지효과는 Mn보다도 K가 훨씬 우수함을 보였다. CaO와 Mn-doped CaO 촉매의 전기전도도를 $10^{-3}∼10^{-1}\;atm$의 산소분압 영역에서 측정한 결과 모두 p형의 전기적 특성을 보였으며 도프한 망간의 농도가 증가함에 다라 전기전도도는 감소하는 경향을 보였다. 촉매표면에 생성된 틈새형 산소이온이 메탄을 활성화할 수 있음을 제안하였고 틈새형 사소이온의 생성을 고체화학적 관점에서 논의하였다.
탄소나노소재의 화학적 기능화는 대부분 복합체 제조 시 고분자 모재(matrix)와의 계면 특성 향상을 위한 방법으로 적용되어 왔다. 계면결합력의 증가에 따른 효과는 기계적 물성의 증가를 통해 간접적으로 확인할 수 있으며, 이는 계면에서 효과적인 응력전달을 통해 설명된다. 보다 직접적으로 기능화를 통한 계면결합력 증가의 효과를 설명하기 위하여 피에조 저항효과를 관찰할 수 있으며, 이를 통하여 변형에 대한 복합체 내부의 전도성 충진재의 거동을 짐작해 볼 수 있다. 이를 위해 다중벽 탄소나노튜브(MWCNT)와 환원 그래핀(rGO)을 황산/질산 용액을 이용하여 산화반응을 통해 기능기를 도입하였으며, 기능화 전 후의 복합체의 전기적 저항 및 피에조 저항효과를 측정하였다. 결과로부터 기능기 도입으로 인해 증가한 탄소나노소재의 구조적 결함이 전기적 저항의 증가를 야기하지만 동일한 변형에 대하여 저항 변화가 더 크게 나타나 변형에 따른 복합체 내부 전도성 입자의 유동성이 증가함을 확인하였고, 이를 통해 계면결합력이 증가함을 피에조 저항효과 관찰을 통해 확인할 수 있었다.
호기성 벤질 알코올 산화반응을 위하여 팔라듐이 담지된 이산화티타늄 촉매를 제조하였다. 반응점으로 사용되는 팔라듐 입자의 특성을 조절하기 위하여 8종류의 상온 이온성액체를 촉매 합성 시 사용하였다. 최적의 촉매특성을 규명하기 위하여 300, $400^{\circ}C$ 및 $500^{\circ}C$로 소성하여 반응을 수행하였다. 소성온도가 증가할수록 비표면적과 기공부피가 감소 하였지만, 기공크기는 커다란 변화가 없었다. 그러나 사용한 이온성액체의 종류에 따라 촉매의 물리적 특성은 다르게 나타났다. 동일한 반응조건에서 사용한 이온성액체와 소성온도에 따라 촉매의 반응활성에 차이를 보였다. 대부분의 경우 $400^{\circ}C$에서 소성한 촉매가 우수한 반응활성을 보였다. 하지만 1-Octyl-3-methylimidazolium hexafluorophosphate 와 1-Octyl-3-methylimidazolium trifluoromethanesulfonate를 이용하여 제조한 촉매의 경우 $300^{\circ}C$에서 소성한 경우 반응활성이 우수하였다. 본 실험에서 사용한 촉매들 중에서 1-Octyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate를 사용하고 $400^{\circ}C$에서 소성한 촉매가 가장 우수한 반응활성을 보였다.
하이드로탈시이트류 음이온성 점토광물로 잘 알려진 증상이중수산화물($Mg-Al-CO_3$ 체계)을 마그네슘과 알루미늄의 비를 달리하면서 공침전법으로 합성하였다. 얻어진 생성물들의 특성을 원소조성분석, 분말 X-선회절분석, 열분석(시차주사열량분석과 열무게분석), FT-IR분광분석 및 $^{27}$/Al-MAS NMR분석등으로 규명하였다. 분말 X-선회절분석으로 생성물들이 층상구조를 이루고 있음을 확인하였다. 시차주사열량분석결과에서는 20-280$^{\circ}C$ 영역에서 표면수 및 층간수의 이탈로 인한 흡열피크가 관찰되며, 280-500$^{\circ}C$ 영역에서격자수 및 이산화탄소의 이탈로 일어나는 화학변화에 의한 강한 흡혈피크가 관찰되었다. 열무게분석결과에서는 두 영역의 질량감소량을 측정할 수 있었다(LDH4의 경우 각각 16.2%와 28.6%). FT-IR 분광분석결과층간의 탄산이온은 층과 평행하게 $D_{3h}$ 대칭구조로 존재하며, $^{27}$/Al-MAS NMR분석결과 층안의 알루미늄은 마그네슘과 마찬가지로 수산화이온에 의해 6배위환경으로 존재하였다. 공기분위기하의 560$^{\circ}C$에서 3시간 소성되어진 시료는 본래의 층상구조가 파괴된 균일한 혼합금속산화물로 변화하며, 이 물질은 크롬산이온 수용액에서 빠르게 재수화반응을 일으켜 본래의 층상구조를 회복하였다.
3-Mecaptopropionic acid (MPA) 리간드와 하이브리드 타입 리간드($MPA+CdCl_2$)로 각각 부동화(passivation) 된 2.8 nm 크기의 황화납 콜로이드 양자점 박막을 제작하고, 각각을 대기 중, 질소 분위기에서 열처리, 오존 처리 하였을 때 나타나는 두 양자점 박막의 전자 구조와 조성 원소의 변화를 광전자 분광법을 이용하여 연구하였다. 대기에서 열처리는 리간드 종류와 관계없이 황화납 양자점의 가전자대 시작점이 공통적으로 약한 p-도핑 효과가 있음을 직접적으로 확인할 수 있었다. 또한, 오존처리 후 두 황화납 양자점 표면에 공통적으로 $Pb(OH)_2$, $PbSO_x$, PbO를 형성하는 것을 확인하였다. 하지만, 오존에 의해 형성된 산화물 중 PbO 성분은 특별히 하이브리드 타입 리간드로 부동화 된 양자점에서 형성된 양이 MPA 리간드만으로 부동화 된 양자점과 비교했을 때 감소한 것을 확인할 수 있었다. 이것은 PbS(111) 격자면에 있는 과량의 Pb 표면이 $Cl_2$으로 부동화되면서, Pb 양이온과 오존의 반응을 차단함으로써 PbO의 형성을 어렵게 했기 때문으로 추정된다.
암모니아수를 이용한 가수분해법에 의해 운모의 이산화티타늄 피복을 시행하여 합성조건의 영향을 조사했다. 운모표면에 균일한 $TiO_2$ 피막을 얻기 위해서는 운모의 입자경이 작고 비표면적이 넓은 쪽이 유리하다. 또한 반응용액상에서 생선된 입자는 운모표면에 유리상태로 부착하여 피막을 불균일화시키므로, 용액상에서의 수화 $TiO_2$ 콜로이드 입자 생성속도를 느리게 제어할 필요가 있다. 본 실험에서 운모의 크기는 $14.7{\mu}m$, 운모 슬러리 용액의 pH는 2.5, $TiOSO_4$ 용액의 F.A.는 291, 반응온도는 $80{\sim}100^{\circ}C$ 정도가 적당하였다. 이상의 결과로부터 균일한 피복을 실현하기 위해서는, 반응온도를 변화시켜 입자의 석출율을 제어하는 일이 필요하다. 이 경우 석출율이 큰 쪽이 균일하고 치밀한 피막을 얻을 수 있었다. 이렇게 하여 얻어진 $TiO_2$ 피복 운모는 $900^{\circ}C$의 소성전후에서 형태에 큰 변화는 없었다.
Atomic layer deposition(ALD)을 이용하여 $Al_2O_3$ 박막을 형성하고 이에 대한 패시베이션 특성에 대한 연구를 수행하였다. ALD로 증착된 $Al_2O_3$ 박막은 $400^{\circ}C$ 5분간 후속 열처리 공정 후에도 $Al_2O_3$ - 실리콘 계면 반응 없이 비정질 상태를 유지할 만큼 구조적으로 안정한 특성을 나타내었다. 후속 열처리 후 $Al_2O_3$ 박막의 패시베이션 특성이 향상되었으며, 이는 field effective 패시베이션과 화학적 패시베이션 효과가 동시에 상승에 기인하는 것으로 판단된다. $Al_2O_3$ 박막의 음고정 전하를 정량적으로 평가하기 위해서 후속 열처리 공정을 거친 $Al_2O_3$ 박막을 이용하여 metal-oxide-semiconductor(MOS) 소자를 제작하고 capacitance-voltage(C-V) 분석을 수행하였다. C-V 결과로부터 추출된 flatband voltage($V_{FB}$)와 equivalent oxide thickness(EOT)의 관계식을 통하여 $Al_2O_3$ 박막의 고정음전하는 $2.5{\times}10^{12}cm^{-2}$로 계산되었으며, 이는 본 연구에서 제시된 $Al_2O_3$ 박막 공정이 N-type 실리콘 태양전지의 패시베이션 공정에 응용 가능하다는 것을 의미한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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