WGS reaction over Mo2C and ceria based catalysts was investigated to develop an alternative commercial Cu-Zn/Al2O3 catalyst for fuel processor and hydrogen station. The Mo2C catalysts were prepared by a temperature programmed method and the various metal supported cerium oxide catalysts were prepared by an Impregnation method. The catalysts were characterized by the N2 physisorption, Co chemisorption, XRD, TEM and TPR. It was found that Mo2C and 0.2wt% Pt-40wt%, Ni/CeO2 catalysts had higher activity and stability than the Cu-Zn/Al203 above $260^{\circ}C$. Moreover, CO conversion of more than 85% was observed at $280{\sim}300^{\circ}C$. But all catalysts were deactivated during the thermal cycling runs. The results suggest that these catalysts are an attractive candidate for the alternative Cu-Zn/Al2O3 catalyst for fuel processor and hydrogen station applications.
Pt-Ru and Pt-Ni bimetallic catalysts were prepared and tested for heavy hydrocarbon reforming. Metals were supported on CGO($Ce_{0.8}Gd_{0.2}O_{2.0-x}$) by incipient wetness method. The prepared catalysts were characterized by Temperature programmed reduction(TPR). Oxidative steam reforming of n-dodecane was conducted to compare the activity of the catalysts. The reforming temperature was varied from $500^{\circ}C$ to $800^{\circ}C$ at fixed $O_2$/C of 0.3, $H_2O$/C of 3.0 and GHSV of 5,000/h.Reduction peaks of metal oxide, surface CGO and bulk CGO were detected. Reduction temperature of metal oxide decreased over the bi-metallic catalysts. It is considered that interaction between metals leads to decrease interaction between metal and oxygen. On the other hands, reduction temperatures of surface CGO were dectected in the order of Pt-Ru > Pt-Ni > Pt. low reduction temperatures of surface CGO indicates the low activation energy for oxygen ion conduction to metal. Oxygen ion conduction is known as de-coking mechanism of ionic conducting supports such as CGO. In activity test, fuel conversion was in the same order of Pt-Ru > Pt-Ni > Pt. Especially, 100% of fuel conversion was obtained over Pt-Ru catalysts at $500^{\circ}C$.
Journal of the Korea Academia-Industrial cooperation Society
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v.13
no.7
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pp.3261-3266
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2012
Sodium borohydride($NaBH_4$) known as the material of hydrogen generation and storage can produce the hydrogen via catalytic hydrolysis. This protide chemical could be used in the hydrogen supply system for residential and mobile fuel cells, and thus many researches and developments regarding to these chemicals and decomposition reactions have been implemented. We experimented the hydrolysis of $NaBH_4$ alkaline solution by metal oxide-supported PGM(platinum group metal) catalysts and measured the generation rate of hydrogen which is product of decomposition reaction. We compared oxides as catalyst supports, and the precious metals, Pt and Ru for the catalysts and studied the effects of amounts of catalyst added and $NaBH_4$ concentrations on the hydrogen generation rates and patterns.
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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2012.02a
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pp.245-245
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2012
Syntheses of oxide supported metal catalysts by wet-chemical routes have been well known for their use in heterogeneous catalysis. However, uniform deposition of metal nanoparticles with controlled size and shape on the support with high reproducibility is still a challenge for catalyst preparation. Among various synthesis methods, arc plasma deposition (APD) of metal nanoparticles or thin films on oxide supports has received great interest recently, due to its high reproducibility and large-scale production, and used for their application in catalysis. In this work, Au and Pt nanoparticles with size of 1-2 nm have been deposited on titania powder by APD. The size of metal nanoparticles was controlled by number of shots of metal deposition and APD conditions. These catalytic materials were characterized by x-ray diffraction (XRD), inductively coupled plasma (ICP-AES), CO-chemisorption and transmission electron microscopy (TEM). Catalytic activity of the materials was measured by CO oxidation using oxygen, as a model reaction, in a micro-flow reactor at atmospheric pressure. We found that Au/$TiO_2$ is reactive, showing 100% conversion at $110^{\circ}C$, while Pt/$TiO_2$ shows 100% conversion at $200^{\circ}C$. High activity of metal nanoparticles suggests that APD can be used for large scale synthesis of active nanocatalysts. We will discuss the effect of the structure and metal-oxide interactions of the catalysts on catalytic activity.
Alumina-supported catalysts containing different transition metals such as Cu, Cr, Mn, Zn, Co, W were investigated for their activity in the selective oxidation of toluene. Catalytic oxidation of toluene was investigated at atmospheric pressure in a fixed bed flow reactor system over transition metals with $Al_2O_3$ catalyst. The result showed the order of catalytic activities for the complete oxidation of toluene was Mn > Cu> Cr> Co> W> Zn for 5wt.% transition $metals/Al_2O_3$. $Mn/Al_2O_3$ catalysts containing different amount of Mn were characterized by X-ray diffraction spectroscopy for decision of loading amount of metal to alumina. 5 wt.%$Mn/Al_2O_3$ catalyst exhibits the highest catalytic activity, over which the toluene conversion was up to 90% at a temperature of $289^{\circ}C$.
Heterogeneously-catalyzed oxidation of aqueous phase trichloroethylene (TCE) over supported metal oxides has been conducted to establish an approach to eliminate ppm levels of organic compounds in water. A continuous flow reactor system was designed to effect predominant reaction parameters in determining catalytic activity of the catalysts for wet TCE decomposition as a model reaction. 5 wt.% $CoO_x/TiO_2$ catalyst exhibited a transient period in activity vs. on-stream time behavior, suggesting that the surface structure of the $CoO_x$ might be altered with on-stream hours; regardless, it is probable to be the most promising catalyst. Not only could the bare support be inactive for the wet decomposition reaction at $36^{\circ}C$, but no TCE removal also occurred by the process of adsorption on $TiO_2$ surface. The catalytic activity was independent of all particle sizes used, thereby representing no mass transfer limitation in intraparticle diffusion. Very low TCE conversion appeared for $TiO_2$-supported $NiO_x$ and $CrO_x$ catalysts. Wet oxidation performance of supported Cu and Fe catalysts, obtained through an incipient wetness and ion exchange technique, was dependent primarily on the kinds of the metal oxides, in addition to the acidic solid supports and the preparation routes. 5 wt.% $FeO_x/TiO_2$ catalyst gave no activity in the oxidation reaction at $36^{\circ}C$, while 1.2 wt.% Fe-MFI was active for the wet decomposition depending on time on-stream. The noticeable difference in activity of the both catalysts suggests that the Fe oxidation states involved to catalytic redox cycle during the course of reaction play a significant role in catalyzing the wet decomposition as well as in maintaining the time on-stream activity. Based on the results of different $CoO_x$ loadings and reaction temperatures for the decomposition reaction at $36^{\circ}C$ with $CoO_x/TiO_2$, the catalyst possessed an optimal $CoO_x$ amount at which higher reaction temperatures facilitated the catalytic TCE conversion. Small amounts of the active ingredient could be dissolved by acidic leaching but such a process gave no appreciable activity loss of the $CoO_x$ catalyst.
In recent years, methanol has attracted much attention since it can be cleanly manufactured by the combined use of atmospheric $CO_2$ recycling and water splitting via renewable energy. For the concept of "methanol economy", an active methanol synthesis catalyst should be prepared in a sophisticated manner rather than by empirical optimization approach. Even though Cu/ZnO-based catalysts prepared by coprecipitation are well known and have been extensively investigated even for a century, fundamental understanding on the precipitation chemistry and catalyst nanostructure has recently been achieved due to complexity of the necessary preparation steps such as precipitation, ageing, filtering, washing, drying, calcination and reduction. Herein we review the recent reports regarding the effects of various synthesis variables in each step on the physicochemical properties of materials in precursor, calcined and reduced states. The relationship between these characteristics and the catalytic performance will also be discussed because many variables in each step strongly influence the final catalytic activity, called "chemical memory". All discussion focuses on how to prepare a highly active Cu/ZnO-based catalyst for methanol synthesis. Furthermore, the preparation strategy we deliver here would be utilized for designing other coprecipitation-derived supported metal or metal oxide catalysts.
Journal of Korean Society of Environmental Engineers
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v.28
no.4
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pp.368-375
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2006
Single and complex metal oxide catalysts supported onto a commercial DT51D $TiO_2$ have been investigated for gas-phase TCE oxidation in a continuous flow type fixed-bed reaction system to develop a better design approach to catalysts for this reaction. Among the $TiO_2$-supported single metal oxides used, i.e., $CrO_x,\;FeO_x,\;MnO_x,\;LaO_x,\;CoO_x,\;NiO_x,\;CeO_x\;and\;CuO_x$, with the respective metal contents of 5 wt.%, the $CrO_x/TiO_2$ catalyst was shown to be most active for the oxidative TCE decomposition, depending significantly on amounts of $CrO_x\;on\;TiO_2$. The use of high $CrO_x$ loadings greater than 10 wt.% caused lower activity in the catalytic TCE oxidation, which is probably due to production of $Cr_2O_3$ crystallites on the surface of $TiO_2$. $CrO_x/TiO_2$-supported $CrO_x$-based bimetallic oxide catalysts were of particular interest in removal efficiency for this TCE oxidation reaction at reaction temperatures above $200^{\circ}C$, compared to that obtained with $CrO_x$-free complex metal oxides and a 10 wt.% $CrO_x/TiO_2$ catalyst. Catalytic activity of 5 wt.% $CrO_x-5$ wt.% $LaO_x$ in the removal reaction was similar to or slightly higher than that acquired for the $CrO_x$-only catalyst. Similar observation was revealed for 5 wt.% $CrO_x$-based bimetallic oxides consisting of either 5 wt.% $MnO_x,\;CoO_x,\;NiO_x\;or\;FeO_x$. These results represent that such $CrO_x$-based bimetallic systems for the catalytic TCE oxidation on significantly minimize the usage of $CrO_x$ that is well known to be one of very toxic heavy metals, and offer a very useful technique to design new type catalysts for reducing chlorinated volatile organic substances.
Oh, Hyeonwoo;Kim, Ji Man;Huh, Kwang-Sun;Woo, Hee Chul
Korean Chemical Engineering Research
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v.55
no.4
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pp.567-573
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2017
In this work, tungsten oxide ($WO_x$) supported on SBA-15 (mesoporous silica) were prepared and applied for oxidative desulfurization of sulfur compounds in marine diesel containing about 230 ppmw of sulfur concentration. Prepared catalysts were examined by two steps; at first step, oxidation reaction carried out with hydrogen peroxide as oxidant and then the oxidized sulfur compounds were extracted by acetonitrile as solvent. Catalysts were characterized by using X-ray diffraction, X-ray fluorescence, X-ray photoelectron spectroscopy and $N_2$ adsorption-desorption isotherms. Tungsten oxide exists as monoclinic crystal system on SBA-15 and over about 10 wt% of the $WO_x$ loading took the form of multi-layers on SBA-15. The 13 wt% $WO_x$/SBA-15 catalyst exhibite highest activity, achieving about 76.3% sulfur removal in the reaction conditions, such as catalyst amount of 0.1 g, reaction temperature at $90^{\circ}C$, reaction time for 3 h and O/S molar ratio of 10. One time oxidation reaction is enough oxidize the sulfur compounds in marine diesel completely. The repetition experiment of extraction process indicated that sulfur removal could reach 94.4% after 5 times.
In this study, the direct amination of ethanol was performed over impregnated Ni on SiO2-Al2O3 mixed oxide catalysts prepared by varying Si/(Si + Al) molar ratio to 30 mol%. To characterize the physico-chemical properties of the catalysts used, X-ray diffraction (XRD), N2-physisorption, temperature-programmed desorption of iso-propyl alcohol (IPA-TPD), temperature-programmed desorption of ethanol (EtOH-TPD), temperature-programmed reduction with H2 (H2-TPR), H2-chemisorption and transmission electron microscopy (TEM) were used. The acidic property was continuously increased until Si/(Si + Al) = 30 mol% in SiO2-Al2O3 mixed oxides used. The dispersion of Ni metal and surface area, acid characteristics of the supported Ni catalyst have a complex effect on the catalytic reaction activity. The low reduction temperature of nickel oxide and acidic properties were beneficial to the formation of acetonitrile. In terms of conversion of ethanol, Ni/SiO2-Al2O3 catalyst with a molar ratio of 10 mol% Si/(Si+Al) showed the highest activity and a volcanic curve based on it. The tendency of results were consistent in the metal dispersion and catalytic activity.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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