Ni catalysts on mesoporous silica and commercial silica were prepared for the methanation. XRD and TPR analyses indicated that Ni/mesoporous silica had smaller metal particle size and higher metal dispersion than that of Ni/commercial silica. In addition, Ni/mesoporous silica had stronger metal-support interaction. In methanation, Ni/mesoporous silica showed higher CO conversion and methane yield (65%) than Ni/commercial silica (58%). In the characterization results of catalysts after reaction, Ni/commercial silica was deactivated by the collapse of structure and metal sintering, but Ni/mesoporous silica showed stable catalytic performance.
Carbon nanotubes (CNT) were used as a catalyst support where catalytically active Pd and Pt metal particles decorated the outside of the external CNT walls. In this study, Pd and Pt nanoparticles supported on $HNO_3$-treated CNT were prepared by microwave-assisted heating of the polyol process using $PdCl_2$ and $H_2PtCl_6{\codt}6H_2O$ precursors, respectively, and were then characterized by SEM, TEM, and Raman. Raman spectroscopy showed that the acid treated CNT had a higher intensity ratio of $I_D/I_G$ compared to that of non-treated CNT, indicating the formation of defects or functional groups on CNT after chemical oxidation. Microwave irradiation for total two minutes resulted in the formation of Pd and Pt nanoparticles on the acid treated CNT. The sizes of Pd and Pt nanoparticles were found to be less than 10 nm and 3 nm, respectively. Furthermore, the $SnO_2$ films doped with CNT decorated by Pd and Pt nanoparticles were prepared, and then the $NO_2$ gas response of these sensor films was evaluated under $1{\sim}5\;ppm$$NO_2$ concentration at $200^{\circ}C$. It was found that the sensing property of the $SnO_2$ film sensor on $NO_2$ gas was greatly improved by the addition of CNT-supported Pd and Pt nanoparticles.
Metal catalysts such as Fe, Co, Mn, and Pd supported on the activated carbon (AC) were prepared to improve functional groups for the chemical adsorption and catalytic ozonation. Following ascending orders of the phenol decomposition rate, dissolved ozone decomposition ratio and TOC (total organic carbon) removal from experimental results of advanced oxidation process (AOP) were observed: Fe-AC < AC < Co-AC < Mn-AC < Pd-AC. BET analysis results showed that the physical properties of the metal impregnated activated carbon had no effect on the catalytic ozonation, and the catalytic effect was dependent on the kind of impregnated metal. The ratio of the formed concentration of OH radical to that of ozone (RCT) was measured by using the decomposition outcome of p-chlorobenzoic acid, a probe compound that reacts rapidly with OH radical but slowly with ozone. The measured values of RCT were $5.48{\times}10^{-9}$ and $1.47{\times}10^{-8}$ for the ozone alone and activated carbon processes, respectively, and $2.13{\times}10^{-9}$, $1.51{\times}10^{-8}$, $4.77{\times}10^{-8}$, and $5.58{\times}10^{-8}$ for Fe-AC, Co-AC, Mn-AC, and Pd-AC processes, respectively.
Steam reforming of methane (SRM) is the primary method to produce hydrogen. Commercial Ni-based catalysts have been optimized for SRM with excess steam ($H_2O/CH_4$ > 2.5) at high temperatures (> $700^{\circ}C$). However, commercial catalysts are not suitable under severe conditions such as stoichiometric steam over methane ratio ($H_2O/CH_4$ = 1.0) and low temperature ($600^{\circ}C$). In this study, 15wt.% Ni catalysts supported on $Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ were prepared at various calcination temperatures for SRM at a very high gas hourly space velocity (GHSV) of $621,704h^{-1}$. The calcination temperature was systematically varied to optimize 15wt.% $Ni-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalyst at a $H_2O/CH_4$ ratio of 1.0 and at $600^{\circ}C$. 15wt.% $Ni-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalyst calcined at $500^{\circ}C$ exhibited the highest $CH_4$ conversion as well as stability with time on stream. Also, 15wt.% $Ni-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalyst calcined at $500^{\circ}C$ showed the highest $H_2$ yield (58%) and CO yield (21%) among the catalysts. This is due to complex NiO species, which have relatively strong metal to support interaction (SMSI).
In this study, the direct amination of ethanol was performed over impregnated Ni on SiO2-Al2O3 mixed oxide catalysts prepared by varying Si/(Si + Al) molar ratio to 30 mol%. To characterize the physico-chemical properties of the catalysts used, X-ray diffraction (XRD), N2-physisorption, temperature-programmed desorption of iso-propyl alcohol (IPA-TPD), temperature-programmed desorption of ethanol (EtOH-TPD), temperature-programmed reduction with H2 (H2-TPR), H2-chemisorption and transmission electron microscopy (TEM) were used. The acidic property was continuously increased until Si/(Si + Al) = 30 mol% in SiO2-Al2O3 mixed oxides used. The dispersion of Ni metal and surface area, acid characteristics of the supported Ni catalyst have a complex effect on the catalytic reaction activity. The low reduction temperature of nickel oxide and acidic properties were beneficial to the formation of acetonitrile. In terms of conversion of ethanol, Ni/SiO2-Al2O3 catalyst with a molar ratio of 10 mol% Si/(Si+Al) showed the highest activity and a volcanic curve based on it. The tendency of results were consistent in the metal dispersion and catalytic activity.
Jo, Hyeonmin;You, Dalsan;Kim, Munjeong;Woo, Jaegyu;Jung, Kyeong Youl;Jo, Young Min;Jeon, Jong-Ki
Clean Technology
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v.24
no.4
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pp.371-379
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2018
The objective of this study is to develop a platinum/hexaaluminate pellet catalyst for the decomposition of eco-friendly liquid propellant. Pellet catalysts using hexaaluminate prepared by ultrasonic spray pyrolysis as a support and platinum as an active metal were prepared by two methods. In the case of the pellet catalyst formed by loading the platinum precursor onto the hexaaluminate powder and then adding the binder (M1 method catalyst), the mesopores were well developed in the catalyst after calcination at $550^{\circ}C$. However, when this catalyst was calcined at $1,200^{\circ}C$, the mesopores almost collapsed and only a few macropores existed. On the other hand, in the case of a catalyst in which platinum was supported on pellets after the pellet was produced by extrusion of hexaaluminate (M2 method catalyst), the surface area and the mesopores were well maintained even after calcination at $1,200^{\circ}C$. Also, the catalyst prepared by the M2 method showed better heat resistance in terms of platinum dispersion. The effects of preparation method and calcination temperature of Pt/hexaaluminate pellet catalysts on the decomposition of liquid propellant composed mainly of ammonium dinitramide (ADN) or hydroxyl ammonium nitrate (HAN) were investigated. It was confirmed that the decomposition onset temperature during the decomposition of ADN- or HAN- based liquid propellant could be reduced significantly by using Pt/hexaaluminate pellet catalysts. Especially, in the case of the catalyst prepared by the M2 method, the decomposition onset temperature did not show a large change even when the calcination temperature was raised at $1,200^{\circ}C$. Therefore, it was confirmed that Pt/ hexaaluminate pellet catalyst prepared by M2 method has heat resistance and potential as a catalyst for the decomposition of the eco-friendly liquid propellants.
$Co_3O_4$, $Al_2O_3$ and $Co_3O_4$/$Al_2O_3$ mesoporous powders were prepared by a sol-gel method with starting matierals of aluminum isopropoxide and cobalt (II) nitrate. A P123 template is employed as an active organic additive for improving the specific surface area of the mixed oxide by forming surfactant micelles. A transition metal cobalt oxide supported on alumina with and without P123 was tested to find the most active and selective conditions as a heterogeneous catalyst in the reaction of styrene epoxidation. A bBlock copolymer-P123 template was added to the staring materials to control physical and chemical properties. The properties of $Co_3O_4$/$Al_2O_3$ powder with and without P123 were characterized using an X-ray diffractometer (XRD), a Field-Emission Scanning Electron Microscope (FE-SEM), a Bruner-Emmertt-Teller (BET) surface analyzer, and $^{27}Al$ MAS NMR spectroscopy. Powders with and without P123 were compared in catalytic tests. The catalytic activity and selectivity were monitored by GC/MS, $^1H$, and $^{13}C$-NMR spectroscopy. The performance for the reaction of epoxidation of styrene was observed to be in the following order: [$Co_3O_4$/$Al_2O_3$ with P123-1173 K > $Co_3O_4$/$Al_2O_3$ with P123-973 K > $Co_3O_4$-973 K>$Co_3O_4$/$Al_2O_3$-973 K > $Co_3O_4$/$Al_2O_3$ with P123-1473 K > $Al_2O_3$-973 K]. The existence of ${\gamma}$-alumina and the nature of the surface morphology are related to catalytic activity.
Recent studies dealing with the fundamental understanding and applications of bimetallic catalysts are discussed. Bimetallic catalysts have had a major industrial impact, specifically for the reforming of petroleum naphtha, for the hydrogen reduction of carbon monoxide, and for the three way catalytic converter system. The action of the bimetallic catalysts in these reactions may be interpreted in terms of ensembles, electronic influences and surface structure. Various combinations of metal pairs have been considered in order to evaluate the role played by the added metals. For catalyst selectivity control, the possibility of surface enrichment of one element has been recognised. More generally, the influence of preparative variables on the formation of supported catalysts has been clarified, In particular by temperature programmed reduction (TPR). Information on the structure of bimetallic catalysts has been obtained with chemical probes, such as chemisorption and reaction rate measurement and physical probes, such as extended X-ray absorption fine structure (EXAFS), scanning transmission electron microscopy (STEM) and Xe-NMR.
The catalytic oxidation of 1,2-dichloribenzene (1,2-DCB) and simultaneous catalytic reduction of nitrogen oxides over the single catalyst has been investigated over various metals (Ru, Mn, Co and Fe) supported on $Al_2O_3$ and $CeO_{2}$. The activity of the different catalysts for catalytic oxidation of 1,2-dichloribenzene depended on the used metal, Ru/Co/$Al_2O_3$, Mn-Fe/CeO2 and Cr/$Al_2O_3$ (commercial catalysts) being the most actives ones. In the catalytic oxidation of chlorobenzene (CB), Ru/Co/$Al_2O_3$ is better than Pt-Pd/$Al_2O_3$, which is the well-known catalyst good for VOC oxidation. Furthermore, it has a good durability on the deactivation by $Cl_2$ and sulfur. For nitrogen oxides (NOx) removal, NOx conversion was 70% at $260^{\circ}C$.
Kim, Ho-Yeon;Lee, Seung-Ho;Cho, Won-Ihl;Baek, Young-Soon
Proceedings of the KSME Conference
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2001.06d
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pp.677-682
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2001
Catalytic combustion is the environmental-friendly technology, which has been applied to a variety of areas for industrial and domestic use in recent years. Accordingly, this study performed the development of the catalytic manufacturing technology for the high temperature and of the catalytic combustor in priority, which were aimed to be applied to a commercialized boiler. Paliadium(Pd) of a noble metal was used as a catalyst for the high temperature and supported on alumina($Al_[2}O_{3}$) and zirconia($ZrO_{2}$) in constant weight ratio. Activity of Pd catalysts is compared and analyzed in the catalytic combustion of natural gas. The ratio of $Pd/Al_{2}O_{3}=4$ was found to be better than any other weight ratios in activity and durability. The performance examination of catalysts and of combustion through the plate-type combustor made it possible to be developed the cylindrical-type combustor which has increased combustion area. Catalytic combustion boiler of 25,000 kcal/hr class was also developed, which had the optimum combustion condition at the nozzle of 5.95mm and the orifice of 21mm. This condition was determined through the performance experiments of catalytic combustion boiler to which the cylindrical-type catalytic combustor was applied.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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