본 연구에서는 $Ni/Al_2O_3$ 촉매의 수증기 개질반응 및 표면 특성을 조사하였다. 조촉매로써 선정된 Mo를 담지하여 제조한 Ni-Mo계 촉매를 Ni계 촉매와 반응활성 비교결과 효율증진 인자를 확인할 수 있다. $H_2$-TPR 및 XPS 분석을 통하여 효율이 저하되는 특성을 확인하였다. 수증기 개질반응 long run 실험 후 촉매표면에 침적된 carbon의 침적특성 및 결합구조, 기화특성을 확인하기 위하여 $O_2$-TPO 분석을 수행하였다. 본 연구를 통하여 수증기 개질반응에서 Ni과 강한 상호작용으로 결합하여 촉매의 반응활성 저하를 일으키는 graphitic carbon 종 형성을 억제함으로 Ni-Mo계 촉매에서 내구성이 증진됨을 확인할 수 있다.
마이크로채널 메탄 수증기 개질 반응기의 열 및 물질 전달 특성을 이해하기 위한 수치해석 연구를 수행하였다. Rh-촉매의 메탄 수증기 개질 반응과 Pt-촉매의 메탄 연소 반응을 함께 모델링하였다. 화학 반응의 반응 속도를 해석 모델에 적용하였다. 접촉시간, 평행류 대향류 등 유동 패턴, 채널 크기 등이 개질 성능과 온도 분포에 미치는 영향을 관찰하였다. 평행류와 대향류는 서로 반대되는 온도 분포를 갖게 되고, 그로 인해 서로 다른 반응 속도와 화학종 몰분율을 나타낸다. 접촉시간이 짧아지고 채널 크기가 증가할수록 촉매층과 혼합물 유동 사이의 물질 전달이 제한되어 개질 성능은 감소하게 된다.
상업용 니켈 촉매를 사용하여 메탄과 천연가스의 수증기 개질 반응을 각각 수행하였다. 수증기 개질 반응의 변수는 반응 온도와 반응물의 분압이었다. Kinetic data로부터 Power law rate model과 Langmuir-Hinshelwood model의 매개변수를 구하였다. 순수한 메탄을 수증기 개질 반응 실험의 원료로 사용한 경우에는 Langmuir-Hinshelwood model 식은 물론이고 Power law rate model을 사용하여 반응 속도를 적절하게 표현할 수 있었다. 그러나 천연가스 중의 메탄의 수증기개질 반응 속도를 표현하는데 있어서는 Power law rate model보다 Langmuir-Hinshelwood model이 훨씬 더 적합한 것을 확인하였다. 이러한 거동은 천연가스 중에 포함되어있는 메탄, 에탄, 프로판 및 부탄이 동일한 촉매 활성점에 경쟁적으로 흡착하기 때문으로 해석할 수 있었다.
Biogas, composed mainly of methane (CH4) and carbon dioxide (CO2), is a renewable gas that can serve as an alternative energy source. In this study, we developed a new microwave reformer and analyzed its reforming characteristics. We observed that higher temperatures of the microwave receptor led to increased reforming efficiency. By supplying appropriate amounts of methane and steam, we could prevent carbon generated from the thermal decomposition reaction of carbon dioxide from depositing on the catalytic active layer, thus avoiding the inhibition of catalytic activity. Hydrogen generation was enhanced when maintaining the biogas ratio and steam supply at adequate levels. Increasing the SiC ratio in the receptor improved the uniformity of temperature distribution and growth rate, resulting in higher conversion rates of the reforming process.
The use of biogas as an energy source reduces the chance of possible emission of two greenhouse gases, $CH_4$ and $CO_2$, into the atmosphere at the same time. Its nature of being a reproducible energy source makes its use even more attractive. This research if for the hydrogen production through the steam reforming of the biogas. The biogas utilized 3D-IR matrix burner in which the surface combustion is applied. The nickel catalyst was used inside a reformer. Parametric screening studies were achieved as Steam/Carbon ratio, biogas component ratio, Space velocity and Reformer temperature. When the condition of Steam/Carbon ratio, $CH_4/CO_2$ ratio, Space velocity and Refomer temperature were 3.25, 60%:40%, 19.32L/$g{\cdot}hr$ and $700^{\circ}C$ respectively, the hydrogen concentration and methane conversion rate were showed maximum values. Under the condition mentioned above, $H_2$ concentration was 73.9% and methane conversion rate was 98.9%.
The performances of a coupled reactor in which a steam reformer and a catalytic combustor were mounted simultaneously had been investigated and compared. The combustible offgas exhausted from the anode of SOFC and MCFC were utilized as heat sources for the endothermic steam methane reforming. The catalytic combustion was used in order to burn the combustible offgas. Thermal energy released by the catalytic combustion is directly transferred to the reformer surrounding the combustor. The various operational conditions such as fuel utilization rate, steam to carbon ratio, amount of catalysts, fuel cell loads were changed. And operating variables were comprehensively identified by sensitivity analysis. The fundamental results from this experimental study show the potential abilities of the coupled reactor. Therefore the results will be of help to design and manufacture the more better coupled reactor in the future.
Solid oxide fuel cells (SOFCs), as high-temperature fuel cells, have various advantages. In some merits of SOFCs, high temperature operation can lead to the capability for internal reforming, providing fuel flexibility. SOFCs can directly use CH4 and CO as fuels with sufficient steam feeds. However, hydrocarbons heavier than CH4, such as ethylene, ethane, and propane, induce carbon deposition on the Ni-based anodes of SOFCs. In the case of the ethylene steam reforming reaction on a Ni-based catalyst, the rate of carbon deposition is faster than among other hydrocarbons, even aromatics. In the reformates of heavy hydrocarbons (diesel, gasoline, kerosene and JP-8), the concentration of ethylene is usually higher than other low hydrocarbons such as methane, propane and butane. It is importatnt that ethylene in the reformate is removed for stlable operation of SOFCs. A new methodology, termed post-reforming was introduced for removing low hydrocarbons from the reformate gas stream. In this work, activity tests of some post-reforming catalysts, such as CGO-Ru, CGO-Ni, and CGO-Pt, are investigated. CGO-Pt catalyst is not good for removing ethylene due to low conversion of ethylene and low selectivity of ethylene dehydrogenation. The other hand, CGO-Ru and CGO-Ni catalysts show good ethylene conversion, and CGO-Ni catalyst shows the best reaction selectivity of ethylene dehydrogenation.
Catalytic steam reforming of tar produced from biomass gasification was conducted using several Ni-based catalysts. K and Mn were used as a promoter over $Ni/Ru/Al_2O_3$ catalyst. The pellet and monolith type catalysts were prepared and applied to lab and bench-scale biomass gasification system. The $Ni/Ru-K/Al_2O_3$ catalyst shown higher performance than $Ni/Ru-Mn/Al_2O_3$ catalyst at low temperature range.
Solar simulator를 이용한 메탄의 수증기 개질은 집광된 태양에너지를 이용하기 위한 목적으로 수행되었다. 본 연구에서는 이와 같은 태양열에너지의 화학적 축열을 실시하기 위해 Solar Simulator를 이용한 메탄의 수증기 개질을 연구하였다. 태양열 모사 램프로 1.2kW급 Xenon-arc lamp를 사용하였다. 반응기는 앞면의 Quartz Window와 촉매지지층으로 구성되어 있다. 램프의 빛은 Quartz Window를 통하여 촉매층에 직접적으로 방사되고, 방사된 빛으로 촉매지지층에서 흡열반응이 일어난다.메탄의 수증기개질 반응은 고온에서 일어나기 때문에 촉매지지체를 열에 강한 SiC로 만들어진 Ceramic foam을 사용하였다. 이 촉매지지체에 촉매를 Wash-coat하여 사용하였으며, 담지된 촉매는 Ni을 활성성분으로 하는 ICI 46-6을 사용하였다. 반응기는 318 SUS 재질로 제작되었으며, 반응기 외부는 Insulation을 하여 열손실을 감소시켰다. 실험은 온도와 공간속도에 따른 Solar Steam reforming의 반응특성을 분석하였다.
Nickel fiber mat was investigated as a potential structured catalyst for steam reforming of biogas in the temperature range of $600-700^{\circ}C$. The activity of as-received catalyst was very low owing to the smooth surface of fibers. Pretreatment of the catalyst by oxidation followed by reduction under methane partial oxidation condition significantly improved the catalytic activity, although degradation of the activity was found during the reaction due to oxidation and sintering. This deactivation was retarded by supplying additional hydrogen in the inlet gases or by coating $CeO_2$ over the catalyst surfaces.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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