The four-bed PSA process using a layered bed of activated carbon and zeolite 5A was studied to produce a high purity hydrogen product from SMR off-gas. At a desired product purity (99.999%+), the recovery increased with decreasing the linear velocity. However, the difference of the increasing of the recovery became smaller with the decreasing of the linear velocity and then was similar from below the linear velocity 3.9 cm/s. When the adsorbents, the feed gas composition, and the operating conditions are given, the residence time is mainly a function for design of the PSA bed size. The minimum residence time exists to obtain the maximum recovery at desired product purity.
Interest in hydrogen production to respond to climate change is increasing. Until now, hydrogen has been mainly produced through the SMR (Steam Methane Reforming) process using natural gas. A large amount of CO2 is emitted in the hydrogen production process through SMR, and the gas flow including CO2 generated in the SMR process has different characteristics for each emission source, so it is important to apply a suitable CO2 capture process. In the case of PSA tail gas or synthesis gas, the applicability of an amine-based process has been confirmed or demonstrated close to a commercial level. However, in the case of the flue gas generated from the reformer, it is still difficult to apply the conventional amine-based process because the partial pressure of CO2 is relatively low. Energy-saving innovative absorbents such as phase separation absorbents can be a solution to these difficulties.
바이오가스를 이용한 수소 제조는 주요한 에너지 및 환경 관련 이슈들을 동시에 해결할 수 있다는 장점으로 꾸준히 주목받아 왔다. 바이오가스 정제를 통해 얻은 바이오메탄 수증기개질은 천연가스 개질을 대체할 수 있는 좋은 현실적인 대안이다. 하지만, 경제성과 환경 유해성을 모두 고려한다면 바이오가스를 직접 개질반응에 활용하는 바이오가스 수증기 개질 및 건식 개질을 활용한 수소 제조가 보다 효과적이라 평가된다. 본 논문에서는 바이오가스 기반 추출수소 제조 관련 최근의 기술 이슈 및 개발 동향을 소개하며 향후 상업화를 위한 효과적인 적용 방향에 대해서 고찰하고자 한다.
$Ni-La_2O_3-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalysts with various $La_2O_3$ loading were investigated for hydrogen production from steam reforming of methane (SRM). The $La_2O_3$ loading influenced the physicochemical properties of $Ni-La_2O_3-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalysts such as BET surface area, Ni dispersion, Ni size and reducibility. Among the prepared catalysts, $Ni-70La_2O_3-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalyst showed the highest activity and stability at a very high gas hourly space velocity (GHSV) of $932,556h^{-1}$. This is mainly due to high Ni dispersion, small Ni size and high reducibility.
The performances of a coupled reactor in which a steam reformer and a catalytic combustor were mounted simultaneously had been investigated and compared. The combustible offgas exhausted from the anode of SOFC and MCFC were utilized as heat sources for the endothermic steam methane reforming. The catalytic combustion was used in order to burn the combustible offgas. Thermal energy released by the catalytic combustion is directly transferred to the reformer surrounding the combustor. The various operational conditions such as fuel utilization rate, steam to carbon ratio, amount of catalysts, fuel cell loads were changed. And operating variables were comprehensively identified by sensitivity analysis. The fundamental results from this experimental study show the potential abilities of the coupled reactor. Therefore the results will be of help to design and manufacture the more better coupled reactor in the future.
수소에너지는 기존의 석유화학공업의 원료로서 뿐만 아니라 연료전지와 연계하여 소요량이 급속히 증가할 것으로 예측된다. 장기적으로는 재생에너지를 사용한 물 전기분해, 원자력을 이용한 수소 제조가 주목받고 있지만, 안정된 기술이 확보되기까지는 화석연료를 사용한 수소 제조법이 대용량 수소 제조법 중 가장 경제적인 것으로 분석되고 있다. 현재 화석 연료 중 천연가스를 이용한 수증기 개질 수소 제조법이 상업적인 공정으로 채택되고 있으나 $CO_2$ 분리 처리 비용이 경제성 평가에 중요한 항목으로 부각되고 있다. 따라서 천연가스를 이용한 수소 제조에도 다양한 공정이 제안되고 있으므로 천연가스를 원료로 한 수소 제조 기술의 개발 현황을 살펴보았다.
Greenhouse gas emissions have a profound effect on global warming. Various environmental regulations have been introduced to reduce the emissions. The largest amount of greenhouse gases, including carbon dioxide, is produced in the steel industry. To decrease carbon dioxide emission, hydrogen-based iron oxide reduction, which can replace carbon-based reduction has received a great attention. Iron production generates various by-product gases, such as cokes oven gas (COG), blast furnace gas (BFG), and Linz-Donawitz gas (LDG). In particular, COG, due to its high concentrations of hydrogen and methane, can be reformed to become a major source of hydrogen for reducing iron oxide. Nevertheless, continuous COG cannot be supplied under actual operation condition of steel industry. To solve this problem, this study proposed to use two alternative COG-based fuel mixtures; one with natural gas and the other with biogas. Reforming study on two types of mixed gas were carried out to evaluate catalyst performance under a variety of operating conditions. In addition, methane conversion and product composition were investigated both theoretically and experimentally.
Solid oxide fuel cells (SOFCs), as high-temperature fuel cells, have various advantages. In some merits of SOFCs, high temperature operation can lead to the capability for internal reforming, providing fuel flexibility. SOFCs can directly use CH4 and CO as fuels with sufficient steam feeds. However, hydrocarbons heavier than CH4, such as ethylene, ethane, and propane, induce carbon deposition on the Ni-based anodes of SOFCs. In the case of the ethylene steam reforming reaction on a Ni-based catalyst, the rate of carbon deposition is faster than among other hydrocarbons, even aromatics. In the reformates of heavy hydrocarbons (diesel, gasoline, kerosene and JP-8), the concentration of ethylene is usually higher than other low hydrocarbons such as methane, propane and butane. It is importatnt that ethylene in the reformate is removed for stlable operation of SOFCs. A new methodology, termed post-reforming was introduced for removing low hydrocarbons from the reformate gas stream. In this work, activity tests of some post-reforming catalysts, such as CGO-Ru, CGO-Ni, and CGO-Pt, are investigated. CGO-Pt catalyst is not good for removing ethylene due to low conversion of ethylene and low selectivity of ethylene dehydrogenation. The other hand, CGO-Ru and CGO-Ni catalysts show good ethylene conversion, and CGO-Ni catalyst shows the best reaction selectivity of ethylene dehydrogenation.
촉매연소를 열원으로 하여 수증기 개질 반응을 수행하는 동심 2중관 원관형 반응기에서의 반응 및 열전달 특성을 제시하였다. 동심 2중관 반응기는 각각 연소 촉매와 개질 촉매가 장입된 충전층 반응기로 제작하였으며 개질 반응인 흡열 반응과 발열 반응인 연소 반응의 열적 거동을 실험적으로 연구하였다. 연소용 혼합 가스는 MCFC(용융탄산염 연료전지) 연료극에서 슬립(slip)되는 합성가스를 성분별로 용량에 맞게 공급 하였으며, 개질 반응에서는 적당한 수증기/탄소비를 고정하여 실험하였다. 이 연구를 토대로 수소 생산량이 최대가 되는 개질 측 반응 온도분포를 예측하기 위한 반 경험적 고찰을 수행하였고 이는 장차 이 연구에서와 같은 연소반응과 개질반응이 복합된 수소생산용 개질기에 대한 기본설계 지침을 제시할 수 있을 것이다.
본 연구에서는 석탄 등의 중질 탄소원으로부터 $H_2$를 생산하는 시스템의 일부인 메탄스팀개질 공정에 사용되는 개질촉매와 $CO_2$ 흡착제를 하나로 결합시킨 촉매흡착제를 제조하여 $H_2$ 생산성 및 에너지 효율을 향상시키고자 하였다. 흡착제의 다공성과 표면적 증가를 위해서 1, 5, 10 wt% 카본블랙을 흡착제 제조 시 사용하였으며, 압축강도와 마모강 도를 증진시키기 위하여 5~10 wt% $Al_2O_3$를 흡착제에 첨가하였다. SEM, TGA, BET, XRD, 마모측정기와 자체 제작한 흡탈착장치를 사용하여 제조된 흡착제의 열적, 물리적 특성들을 측정하였다. 측정결과, 5 wt% $Al_2O_3$와 10 wt% 카본블랙을 첨가한 흡착제가 $7.61kg_f$의 강도와 47%의 흡착능을 나타내어 가장 좋은 물성을 나타내었다. 제조된 흡착제에 메탄스팀개질반응에서 통상적으로 사용되는 Ni, Co, Fe를 10 wt%로 담지하여 촉매흡착제를 제조하였고 각 촉매흡착제에 대하여 메탄스팀개질반응을 수행한 결과, Ni/CaO 촉매흡착제의 반응효율이 가장 우수하였다. 결과적으로 본 연구에서 개발한 촉매흡착제에 의한 메탄스팀개질 반응시스템이 $700{\sim}750^{\circ}C$의 온도에서 기존의 촉매와 흡착제가 분리된 시스템에 비해 5~10% 높은 $H_2$ 생산성을 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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