연구는 $Na_2CO_3-H_2O_2$ 탄산염 용액의 숙성시간에 따른 안정성을 U의 산화 용해액, Cs/Re의 선택적 침전 여과액 및 U의 산성화 침전 여과액으로 구분하여 검토하였다. 숙성시간에 따른 산화 용해액 내 조성 변화는 거의 없었으며, Cs/Re의 선택적 침전에도 아무 영향이 없이 산화 용해액으로부터 순차적으로 Re과 Cs의 침전제거가 가능하였다. 그러나 U의 산성화 침전에서는 산화 용해액이나 Cs/Re의 선택적 침전 여과액을 장시간 동안 숙성시킬 경우 U이 uranyl peroxocarbonato complex에서 uranyltricarbonate로 일부 전환되어 U의 침전회수를 감소시켰다. 그러므로 99% 이상의 U을 회수하기 위해서는 산화 용해액 및 Cs/Re의 선택적 침전 여과액의 숙성시간을 각각 7일 이내에서 처리하는 것이 효과적이다. 그리고 SF 의 산화/용해${\rightarrow}$Cs과 Re(/Tc)의 선택적 침전${\rightarrow}$ U의 산성화 침전 등을 순차적으로 수행하여, 산화/용해에서는 대부분의 U과 FP 중 일부가 함께 용해 되었으며, 함께 용해된 FP 중 Re과 Cs은 각각 TPPCl 및 NaTPB로 99% 이상을 침전제거할 수 있었다. 그리고 산성화 (pH 4) 침전에서는 U을 거의 100% 침전회수 하여 $Na_2CO_3-H_2O_2$ 탄산염 용액에서 침전법으로 SF로부터 U 만의 회수 타당성을 확인하였다.
본 연구는 사용 후 핵연료의 금속전환 공정에서 발생되는 폐용융염을 고형화하는 방법으로 실리카 함유 무기물을 이용하여 폐용융염을 열적, 수화학적 안정한 화합물로 전환하는 방법을 제안하였다. 실리카 함유 무기물(SAP)은 일반적인 sol-gel process로 합성되었으며, $SiO_2,\;Al_2O_3$ 및 $P_2O_5$로 구성된다. 제조된 SAP을 $650-850^{\circ}C$에서 폐용융염과 반응시켜 각 금속염화물에 대한 반응특성 및 열안정성을 조사하고, PCT 침출시험법을 이용하여 수화학적 안정성을 평가하였다. LiCl은 $LixAlxSi1-_xO_{2-x}$와 $Li_3PO_4$로, CsCl는 CS-aluminosilicate와 $CS_2AlP_3O_{10}$로, $SrCl_2$는 $Sr5(PO_4)_3Cl$로, $CeCl_3$는 $CePO_4$로 전환되었다. 9시간 동안 반응시킨 후, 금속염화물의 전환율은 $90{\sim}99%$였으며, $1100^{\circ}C$까지 열감량은 1wt%이하로 TGA(Thermo Gravimetric Analysis)로 확인하였다. Cs 및 Sr의 침출속도는 $10^{-2}{\sim}10^{-4}g/m^2\;day$로 매우 높은 내침출특성을 나타내었다. 이상의 결과로부터, SAP으로 명명된 안정화제(stabilizer)는 금속염화물로 구성된 폐용융염에 대해 매우 효과적인 것으로 판단된다. SAP을 이용한 폐용융염의 고화처리방법은 후속적인 안정성의 검증과정을 통하여 폐용융염의 최종처분부피를 최소화할 수 있는 대안적인 고화방법으로 고려될 수 있을 것으로 기대 된다.
$UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치는 차세대관리 공정의 금속전환로 안으로 균질화된 분말을 공급하기 위하여 $UO_2$ 펠릿을 산화하여 $U_3O_8$으로 분말화하는 장치이다. 본 연구에는 $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치 설계모델을 제시하고, 실증용 분말화 장치를 제작하여 검증실험을 수행한다. 분말화 장치 설계모델은 내부구조, 성능, 가열로 위치와 크기 등이 고려된다. 실험 방법은 $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치 설계 모델에 따라 기존의 3단 메시 분말화 장치를 이용하여 분말의 메시 투과시험과 온도변화 특성 실험을 하여 장치 내부구조를 결정한다. $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch의 산화 반응도 실험과 가열로 위치별 온도 분포를 측정하고 장치의 성능과 가열로의 영 역 위치를 결정한다. 장치 크기를 결정하기 위하여 산화전의 20kg의 $UO_2$ 펠릿과 산화후의 $U_3O_8$ 부피를 측정한다. 이상의 결과를 토대로 실증용 분말화 장치를 설계. 제작하고, 검증을 위하여 산화도, 분말특성 및 분석 등을 수행하였다. 산화반응 실험결과 에서 기존장치에 비하여 분말의 메시 투과율이 향상되었으며, 기존의 3단 메시 장치의 $UO_2$ 펠릿산화시간이 13시간 소요된 것에 비하여 8시간으로 단축되었다. $U_3O_8$ 분말 특성 분석결과, 평균 입도가 $40{\mu}m$이었다. 제작된 $UO_2$ 펠릿 20 kg HM/batch용 분말화 장치 성능과 설계모델 예측 값은 대체로 잘 일치되었다.
고준위방사성폐기물의 처분터널 및 처분공 간격을 결정하고 처분시스템의 성능을 평가하기 위해서는 열-수리-역학적인 복합 거동 변화에 대한 이해가 반드시 필요하고 이를 반영하여 해석해야만 한다. 하지만 한국형 기준 처분시스템에서의 처분터널 및 처분공 간격을 결정하기 위해 수행된 기존의 연구들은 이러한 복합거동 특성을 반영하지 않고 열 해석 결과만을 근거로 처분시스템을 설계하였다. 따라서 본 연구에서는 열-수리-역학적인 복합거동 특성을 반영하여 한국형 기준 처분시스템의 성능을 TOUGH2-MP/FLAC3D를 이용하여 평가하였다. 고준위방사성폐기물이 처분된 이후 방사성 붕괴열에 의해 처분시스템의 온도는 급격히 증가하다가 붕괴열의 감소로 온도는 서서히 감소하였으며, 해석 기간 1,000년 동안 벤토나이트 완충재의 최고 온도는 설계 기준인 $100^{\circ}C$ 이하로 유지되는 것으로 나타났다. 처분용기와 벤토나이트 완충재의 계면에서의 최고 온도는 약 3.21년이 지난 시점에 용기의 중간 지점에서 약 $96.2^{\circ}C$로 나타났으며, 암반에서의 최고 온도는 폐쇄 후 약 17년이 지난 시점에서 약 $68.2^{\circ}C$로 계산되었다. 처분용기 부근 벤토나이트 완충재는 처분 초기에 온도 변화에 따른 건조현상이 발생하여 포화도가 감소하지만, 시간이 지남에 따라 주변 암반으로부터의 지하수 유입에 의해 포화도가 증가하는 것으로 계산되었다. 이후, 벤토나이트 완충재 및 뒷채움재 모두 약 266년 이후 완전히 포화되는 것으로 계산되었다. 처분시스템에서의 온도 변화에 따른 열응력 그리고 벤토나이트 완충재 및 뒷채움재의 팽윤압으로 인한 응력 변화가 처분장 주변 암반에 미치는 영향을 평가하고자 수치해석에서 계산된 응력을 스폴링 강도(spalling strength)와 Mohr-coulomb 파괴 기준식과 비교하였다. 계산 결과 일축압축강도와 스폴링 강도에 도달하지 않는 것으로 나타나 처분시스템이 스폴링에 의한 파괴는 나타나지 않을 것으로 판단되며, Mohr-coulomb 파괴 기준 역시 충족하는 것으로 나타났다. 본 연구에서 사용된 수치해석 코드와 방법론은 다양한 조건에서의 한국형 기준 처분시스템에 대한 성능평가뿐만 아니라, 복층 처분시스템에 대한 설계와 성능평가에 활용될 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구에서는 고준위폐기물 처분장 내 완충재 로 제시되고 있는 벤토나이트의 재료적인 측면에서 장 단기 처분 안정성을 분석하였으며, 처분효휼 향상을 위한 완충재 디자인 관련 대안개념에 대해 연구동향을 분석하였다. 일반적으로 $150{\sim}250^{\circ}C$ 사이에서 온도증가 및 증기발생 등으로 인해 완충재의 수리전도도와 팽윤능에 비가역적인 변화가 발생한다고 보고된다. 하지만 완충재의 최고온도가 최소한 $150^{\circ}C$를 초과하지 않는다면 온도가 벤토나이트 완충재의 재료적, 구조적 그리고 광물학적 안전성에 미치는 영향은 크지 않는 것으로 분석되었다. 완충재 최고온도 제한은 심층처분장 단위면적에 처분할 수 있는 폐기물의 양을 제한하여 처분효율을 결정하며, 나아가 처분부지의 확보 가능성에까지 영향을 미치는 중요한 설계 인자이다. 따라서 고온이 완충재의 성능에 미치는 영향을 규명함으로써 완충재의 최고온도 제한을 완화하고, 이를 통해 심층처분장의 처분밀도 향상과 처분장 설계의 최적화를 도모할 필요가 있다. 이와 더불어 처분효율을 극대화하기 위해서는 복합소재(흑연, 실리카 등) 및 다중구조(전도층, 절연층 등)의 고기능성 공학적방벽재 개발과 다층처분장(multilayer repository)으로 처분장 레이아웃을 변경하는 방법 등을 병행하여 검토할 필요가 있다. 이는 처분사업의 신뢰성 및 국민 수용성 확보에 큰 기여를 할 수 있을 것으로 판단된다.
본 연구는 고방사성해수폐액 (HSW)으로부터 Barium (Ba)이 함침된 4A 제올라이트 (BaA)에 의한 고방사성핵종 중에 하나인 Sr의 흡착 제거를 수행하였다. BaA에 의한 Sr의 흡착 (BaA-Sr)은 Ba의 함침농도 20.2wt% 이상에서 Ba의 함침농도가 증가할수록 감소하며 Ba 함침농도는 20.2wt% 정도가 적당하였다. 그리고 BaA-Sr 흡착은 BaA 내 4A에 의한 Sr 흡착 (4A-Sr)에 $BaSO_4$ 침전에 따른 Sr 공침이 첨가되어, Sr의 농도가 0.2 mg/L 이하 (HSW 내 실제 Sr 농도 수준)에서 BaA는 m/V (흡착제량/용액 부피)=5 g/L, 4A는 m/V >20 g/L에서 99% 이상의 Sr 제거가 가능하였다. 이는 흡착제 단위 g 당 Sr의 처리용량 및 2차 고체폐기물 (폐흡착제 등) 발생량 저감화 차원에서 BaA-Sr 흡착이 4A-Sr 흡착보다 우수함을 나타낸다. 또한 BaA-Sr 흡착이 증류수보다 해수폐액에서 Sr의 제거능이 우수하여 HSW로부터 직접 Sr을 제거하는 데 효과적일 것으로 보인다. 반면에 BaA에 의한 Cs의 흡착 (BaA-Cs)은 주로 BaA 내 4A에 의해서 이루어지고 있어 함침 Ba의 영향은 거의 없는 것 같다. 한편 BaA-Sr 흡착속도는 유사 2차 속도식으로 표현할 수 있으며, Sr의 초기농도 및 V/m 비 증가에 따라서 속도상수 ($k_2$)는 감소하지만 평형흡착량 ($q_e$)은 증가하고 있다. 그러나 용액의 온도증가에 따라서는 반대로 $k_2$는 증가하지만 $q_e$는 감소하고 있다. BaA-Sr 흡착 활성화에너지는 약 38 kJ/mol 로 강력한 결합 형태를 이룬 화학흡착은 아니더라도 물리적 흡착보다 화학적 흡착이 지배적일 것으로 보인다.
본 논문에서는 고준위폐기물 처분장에서 처분용기를 취급할 때 발생할 수 있는 운송차량에서 처분용기의 추락낙하 사고시 지면에 충돌할 때 지면으로부터 받는 충격력에 대하여 직경이 102cm인 가압경수로(PWR)용 처분용기에 대한 구조해석을 수행하여 처분용기의 구조적 안정성을 평가하였다. 이를 위하여 처분용기가 추락낙하하여 지면과 충돌 시에 처분용기가 받는 충격력을 구하기 위한 기구동역학해석을 상용 CAE 시스템인 RecurDyn을 이용하여 수행하였으며, 이와 같이 구한 충격력에 대하여 상용 유한요소해석 코드인 NISA를 이용하여 처분용기의 비선형구조해석을 수행하여 처분용기 내에 발생하는 응력 및 변형을 구하였다. 이를 바탕으로 처분용기가 처분장에서 취급 시 부주의로 운송차량에서 추락낙하 하는 경우 처분용기의 구조적 안전성을 평가하였다. 처분용기를 강체로 가정하고 기구동역학해석을 수행한 결과 처분용기는 지면과 두 가지 유형으로 충돌함을 알 수 있었고, 충돌 초기 지면으로부터 받는 충격력이 가장 크고 그 이 후 충돌 시에는 충격력이 점차로 감소함을 알 수 있었다. 안정적인 구조안전성 평가결과를 얻기 위하여 처분장에서 차량 운송 시 추락낙하 사고에서의 운송차량의 높이는 충분히 높은 5m로 가정하였다. 충격력에 대한 비선형구조해석은 추락낙하하여 가장 큰 값인 충돌 초기의 충격력의 크기를 가지고 비선형구조해석을 수행하였다. 해석결과 이송 중인 차량에서 추락낙하하는 경우 처분용기의 내부 주철삽입물에 주철의 항복응력보다 더 큰 응력이 발생하였으며, 이는 처분용기에 항복이 발생하여 경수로 처분용기의 구조적 안전성이 확보되지 못함을 보여주고 있다.
액체카드뮴음극(LCC, Liquid Cadmium Cathode)을 사용하여 우라늄과 TRU (TRans Uranium) 원소를 동시에 회수하는 전해제련공정에서 LCC 표면에서 성장하는 수지상(dendrite) 우라늄의 생성 및 성장을 억제하기 위한 LCC 구조는 개발은 전해제련공정의 핵심이다. 금속 수지상의 생성과 성장 현상을 관찰하기 위해 상온에서 실험이 가능하며 육안관찰이 가능한 Zn-Ga 계의 모의실험장치를 제작하였으며 갈륨 계면에서의 수지상 아연의 성장 현상과 기존의 교반기형과 파운더형 LCC 구조의 성능을 관찰하였다. 이러한 금속 수지상은 전해용액 내에서 그 기계적 강도가 약한 것으로 보여 여러 가지 음극 구조에 의해 쉽게 파쇄 되지만 액체금속으로 쉽게 가라앉지는 않았다. 모의 실험결과를 바탕으로, LCC 구조개발에 활용할 수 있는 실험실 규모의 액체음극 전해제련 실험 장치를 제작하였으며, 수지상 우라늄의 성장 억제를 위한 여러 가지 형태의 LCC 구조의 성능 시험을 수행하였다. 교반기형 LCC 구조의 실험결과 LCC 도가니 내벽에서 성장하는 수지상 우라늄을 효과적으로 파쇄하지 못하였으며, 일자형과 harrow형 LCC 구조의 성능은 유사하였다. 이에 따라 LCC 표면과 도가니 내벽에서 성장하는 수지상 우라늄을 LCC 도가니 바닥으로 침전시키기 위하여 mesh형 LCC 구조를 개발하였다. 이의 성능실험결과 수지상 우라늄의 성장 없이 약 5 wt%까지의 우라늄을 회수할 수 있었다. 실험 종료 후 LCC 바닥 침전물을 화학 분석한 결과 금속간화합물(UCd11)이 형성되었음을 확인할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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