In this study, numerical experiments were carried out to estimate the SCR De-NOx performance in DOC plus SCR systems. The SCR De-NOx phenomena are described by Langmuir-Hinshelwood reaction scheme. After validating the present approach by comparing the present results with the experimental results, such various parameters as space velocity, $H_2O$ concentration, $NO_2$/NOx ratio and relative volume of DOC are explored to increase the SCR De-NOx performance. The results indicate that SCR De-NOx performance largely depends on space velocity and $NO_2$/NOx ratio, especially below $200^{\circ}C$. SCR De-NOx performance is seriously affected by relative volume of DOC with SCR due to increasing in $NO_2$/NOx ratio at below $250^{\circ}C$.
The key issues for the reduction technologies of the exhaust gas from diesel engine being developed are to reduce particulate matters and NOx. The SCR system is known to be one of the most efficient and stable technologies to remove NOx through the mixing of NOx and urea solution. In the present research, the effects of mixer configurations of SCR system have been investigated to enhance the SCR performance. First, a Schlieren technique is employed to visualize the mixing characteristics of urea solution and exhaust gas. The results show that a mixer is essential to obtain proper fluid mixing. In addition, numerical studies have been made to understand the mixing characteristics through the comparison of the mal-distribution index of concentration at the several locations of the diffuser. In particular, the effects of number of blade and mixer angles on mixing characteristics were studied. The results show that the blade angle has a larger effect on the mixing characteristics than the number of blades.
다양한 상용 $TiO_2$ 담체를 이용한 10 wt%의 Mn계 촉매를 습윤함침법으로 제조하여 $NH_3$에 의한 NO의 저온 선택적 촉매환원법(SCR) 반응 특성을 연구하였다. 촉매의 특성은 BET, XRD, XPS 그리고 TPR과 같은 물리화학적 분석을 통해 수행되었다. MnOx/$TiO_2$ 촉매의 MnOx 표면밀도는 비표면적에 영향을 받는다. 고분산된 망간산화물에 의한 낮은 MnOx surface density로 저온 SCR 활성이 증가하고 망간산화물의 $MnO_2$에서 $Mn_2O_3$로 환원되는 온도가 감소되었다. 우수한 SCR활성을 위해서는 망간산화물을 높은 비표면적을 가진 $TiO_2$에 담지되어야 하고 고분산된 비정질종이 존재해야 한다.
하수슬러지 촤에 MnOx를 담지한 촉매를 사용하여 $NH_3$를 환원제로 하는 선택적 촉매 환원반응의 반응 메커니즘 분석을 수행하였다. XRD 분석 결과 활성 Mn phase는 $Mn_3O_4$인 것으로 여겨졌다. 또한 $150^{\circ}C$ 이하에서는 흡착반응이 주요한 질소산화물 저감 메커니즘으로 작동하였으나, $100{\sim}150^{\circ}C$에서는 환원반응도 질소산화물 저감에 관여하는 것으로 보여졌다. 실험결과에 기초하여 활성 촤와 여기에 MnOx를 담지한 촤에서의 반응속도상수를 비교하였다. MnOx 담지촤는 높은 충돌계수와 낮은 활성화 에너지에 기인하여 높은 반응속도 상수와 높은 NOx 제거 효율을 나타내었다. 두 가지 촤 모두 본 실험 조건하에서 활성화 에너지는 상대적으로 낮았다(10~12 kJ/mol).
순산소 연소기술은 화력발전에 적용 가능한 유망한 온실가스 감축 기술로 평가되고 있다. 본 연구는 환경적 관점에서 순환유동층을 활용한 순산소 연소조건에 로 내 탈황 및 탈질법을 적용하여 NO 및 $SO_2$의 거동을 살펴보는 한편, $SO_3$, $NH_3$, 그리고 $N_2O$의 발생 경향도 관측하였다. 이를 위해, 연소로 내 석회석 및 요소수를 투입하였다. 로 내 탈황법은 연소가스 내 $SO_2$ 농도를 ~403에서 ~41 ppm까지 저감하였다. 또한 $SO_3$ 형성의 주원료인 $SO_2$가 저감되면서 연소가스 내 $SO_3$ 농도도 ~3.9에서 ~1.4 ppm까지 감소되었다. 그러나 석회석 내 $CaCO_3$가 NO의 발생을 촉진하는 현상도 관측되었다. 연소가스 내 NO 농도는로 내 탈질법을 적용하여 ~26 - 34 ppm까지 저감되었다. 요소수 투입량 증가에 따라 연소가스 내 $NH_3$ 농도가 증가하여 최대 ~1.8 ppm으로 나타났으며, $N_2O$의 농도도 ~61에서 ~156 ppm까지 증가하였다. $N_2O$ 발생량 증가 현상은 요소수의 열분해 과정에서 생성된 HNCO가 $N_2O$로 전환되어 나타난다. 본 연구의 결과를 통해 로 내 연소가스 세정법을 적용할 경우 $NO_x$ 및 $SO_x$의 저감뿐만 아니라, 다른 오염물질의 발생에 대한 주의가 필요할 것으로 보인다.
Si/(Si + Al) 몰비를 30 몰%까지 변화시켜 제조한 SiO2-Al2O3 복합 산화물(SA) 상에 니켈을 함침법으로 제조한 촉매 상에서 에탄올의 아민화반응에 미치는 영향을 연구하였다. 제조된 촉매의 물리·화학적 특성을 알아보기 위하여 X-선 회절분석(XRD), N2 흡착분석, 이소프로판올 승온탈착(IPA-TPD), 에탄올 승온탈착(EtOH-TPD), 수소 승온환원(H2-TPR), H2 화학흡착, 투과전자현미경(TEM) 분석을 수행하였다. SA 복합 산화물 상에서 Si/(Si + Al) = 30 몰%가 될 때까지 지속적으로 산점이 증가하였다. 담지된 Ni 금속의 분산도, 비표면적 및 산 특성 등이 촉매 반응활성에 복합적으로 영향을 미쳤다. 산점 증가와 니켈 산화물의 낮은 환원 온도는 아세토니트릴 생성에 유리하게 작용하는 것으로 사료된다. 에탄올의 전환율 측면에서는 10 wt% Ni이 담지된 Si/(Si + Al) = 10 몰% 촉매가 가장 높은 전환율을 보였으며 이를 기준으로 화산형 형태를 나타냈고, Ni 금속 분산도와 경향이 일치했다.
염색 산업에서 발생하는 염색폐수는 적절한 처리가 필요한 유해 폐수로 분류된다. 파이롯트 규모의 선택적 무촉매 환원반응 (SNCR) 실험 장치에서 염색폐수를 연소 배가스에 포함된 질소산화물을 효과적으로 저감할 수 있는 첨가제로 사용하는 연구를 수행하였다. 염색 산업에서 배출되는 염색폐수는 환원제의 첨가제로 사용되기 위해서는 표준화된 제제 형태이어야 하며 이를 위해 여러 단계의 정제과정을 거쳤다. 엄격하게 처리되어야 할 염색폐수는 적어도 유용성 면에서 약 87%의 NO 저감 효율을 보일 정도로 만족할 만한 효율을 보이나, CO 제거에서는 거의 효과가 없는 것으로 나타났다. 첨가제 첨가효과는 $750-1150^{\circ}C$ 구간에서 처음에는 온도가 증가함에 NO 제거 효율이 증가하다가 그 다음에는 감소하는 형태를 보인다. 최적의 온도조건에서 최대의 NO 제거 효율은 87% 이었다. 염색폐수에 포함된 약 1000ppm의 Na 화합물의 영향으로 NO 저감 효율 면에서 약 10%의 효율 향상이 있었으며, 이와 더불어 첨가제를 첨가하지 않은 경우에 비해 $N_2O$ 저감 효율과 SNCR 반응의 반응온도 확장 면에서 뚜렷한 효율 증진을 얻을 수 있었다.
$TiO_2$, $Al_2O_3$, $ZrO_2$, $SiO_2$와 같은 다양한 담체에 습식함침법을 이용하여 Pd 기반 촉매를 제조하여 일산화탄소 존재하에 수소의 선택적 산화반응에 적용하였다. 제조된 촉매는 물리화학적 특성을 알아보기 위하여 XRD, $N_2$ 흡착, CO-, (CO+$H_2O$)-TPD, CO-TPR, XPS등의 특성분석을 수행하였다. CO-TPD와 (CO+$H_2O$)-TPD를 통해 $CO_2$ 탈착에 대한 $H_2O$의 영향을 알아보았으며 이러한 TPD 결과는 $H_2/CO$ 전환율과 상관관계가 있음을 확인하였다. 사용된 촉매 중에서 $Pd/ZrO_2$가 $H_2$ 전환율 측면에서 가장 활성이 좋은 것으로 나타났다. $H_2O$가 첨가된 선택적 $H_2$ 산화반응에서는 $H_2O$, CO, $H_2$가 경쟁흡착을 하였으며, 첨가된 $H_2O$가 CO 및 $H_2$의 반응을 촉진시켰다.
$CeO_2$의 첨가가 $CeO_2-TiO_2$계 SCR촉매 활성에 미치는 영향을 구조적, 형상학적, 물리화학적 분석을 통해 규명하였다. 순수한 $TiO_2$ 분말과 10, 20, 30 wt%의 $CeO_2$를 첨가한 $CeO_2-TiO_2$ 분말을 졸겔법으로 합성한 결과, 분말 모두 $TiO_2$의 아나타제 (anatase)상을 나타내었고 $CeO_2$를 첨가할수록 $TiO_2$ 표면에 결정성이 낮은 $CeO_2$가 분산되어 피크강도가 낮아짐을 확인하였다. 순수한 $TiO_2$의 비표면적이 $60.6306m^2/g$인데 반해 $CeO_2-TiO_2$의 비표면적은 30 wt%의 $CeO_2$를 첨가한 경우 $116.2791m^2/g$으로 비표면적이 증가하였고 따라서 첨가된 $CeO_2$가 $TiO_2$의 응집을 억제한 것으로 예상된다. $NO_x$ 제거효율은 30 wt% $CeO_2-TiO_2$ 촉매가 $300^{\circ}C$에서 98 %로 다른 분말보다 높은 효율을 나타내는데 이는 FT-IR을 이용하여 촉매의 산점 변화를 확인한 결과 30 wt% $CeO_2-TiO_2$ 분말의 경우가 다른 분말들에 비해 산점이 상대적으로 많았기 때문이다. 따라서 졸겔법으로 합성한 SCR용 $CeO_2-TiO_2$계 촉매에서 $CeO_2$의 첨가는 $TiO_2$의 입성장을 억제하여 비표면적을 증가시키고 $Br{\Phi}nsted$ 및 Lewis 산점을 증가시킴으로써 촉매 효율을 향상시켰다고 판단된다.
본 연구에서는 압착·코팅방식 촉매 제조 공정에 첨가제로 사용되는 콜로이드 실리카의 특성이 제조된 촉매의 성능 및 열적 안정성에 미치는 영향을 연구하였다. 이를 위해 4종의 콜로이드 실리카를 대상으로 실리카 형상 및 크기, 비표면적 및 기공특성, 성분 등을 분석하였으며 해당 콜로이드 실리카를 적용하여 제조한 V2O5/TiO2 촉매의 특성 평가 및 NOx 전환율에 대한 연구를 수행하였다. 콜로이드 실리카를 이용하여 제조한 촉매의 특성은 적용한 콜로이드 실리카의 특성에 따라 달라지며, 특히 콜로이드 실리카 내 피독물질 함량은 촉매 성능에 직접적인 영향인자인 것으로 분석되었다. 또한 콜로이드 실리카 내 실리카 함량이 높을수록 촉매의 열안정성과 성능이 향상되는 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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