고체산화물연료전지(SOFC)는 청정에너지기술로써 화학에너지를 전기에너지로 직접 전환한다. SOFC는 열병합발전과 결합하여 80%이상의 효율을 올릴 수 있으며 천연가스와 바이오가스 등 연료에 대한 융통성이 폴리머전해질막연료전지(PEMFC)보다 높다. YSZ전해질과 함께 SOFC에 주로 채용되는 공기극 재료는 아직까지 Sr이 첨가된 $LaMnO_3$(LSM)이다. LSM 이외에, 혼합전도성을 가지는 페로브스카이트로서 Sr첨가 $LaCoO_3$(LSCo), $LaFeO_3$(LSF), $LaFe_{0.8}Co_{0.2}O_3$(LSCF)는 공기극 임피던스가 LSM에 비해 현저히 낮아 연구가 증가하고 있다. 그러나 SOFC전극의 소결온도에서 YSZ과 고체반응을 일으키는 문제점과 열팽창 계수가 YSZ와 격차가 크게 나는 문제점 때문에 전극 제조가 복잡하다. 따라서 전해질과의 화학적 안정성 및 유사한 열팽창계수(TEC)를 가지면서 우수한 전기화학활성을 제공하는 것이 해결해야할 중요한 문제로 남는다.
The stability of a solid oxide fuel cell (SOFC) stack is strongly dependent on the magnitude and profile of the internal chemical potential of the solid electrolyte. If the internal partial pressure is too high, the electrolyte can be delaminated from the electrodes. The formation of high internal pressure is attributed to a negative cell voltage, and this phenomenon can occur in a bad cell (with higher resistance) in a stack. This fact implies that the internal chemical potential plays an important role in determining the lifetime of a stack. In the present work, we fabricate planar type anode-supported cells ($25cm^2$) with a bi-layer electrolyte (with locally increased electronic conduction at the anode side) to prevent high internal pressure, and we test the fabricated cells under a negative voltage condition. The results indicate that the addition of electronic conduction in the electrolyte can effectively depress internal pressure and improve the cell stability.
The properties of manufactured SOFC unit cell using decalcomania method were investigated. The decalcomania method that used in ceramics, dish, vessel and etc. was the very simple process. The SOFC unit cell manufacturer using decalcomania method is very simple process. Especially, the decalcomania method was the most suitable manufacturing method for the segmented type SOFC. The cathode, prevent diffusion layer (PDL), anode functional layer (AFL) and electrolyte were manufactured using decalcomania method on porous anode support. The sintered electrolyte at 1450$^{\circ}C$ for 2 h using decalcomania method was very dense, and the thickness was about 10 ${\mu}m$. The cathode, the PDL and the AFL were manufactured using decalcomania method and was sintered at 1250$^{\circ}C$ for 2 h, and the sintered electrodes were the porous. As a result, with humidified hydrogen used as fuel, the cell with an 15 ${\mu}m$-thick AFL exhibited maximum power densities of 0.246, 0.364, 0.504W/$cm^2$ at 700, 750, 800$^{\circ}C$, respectively.
고체 산화물 연료전지(SOFC)는 크게 음극(anode), 양극(cathode), 전해질(electrolyte)로 구성되 있으며 연결자를 통해 직렬 또는 병렬로 연결된 형태로 발전장치 등에 활용되고 있다. 이중 연료의 산화반응을 담당하고 있는 연료전지의 음극으로 지금까지 Cobalt, Platinum, Palladium 등의 전이금속 또는 귀금속들이 사용되었지만 현재는 Nickel 또는 Nickel을 함유한 물질들 특히, Ni-YSZ 복합체가 주로 사용되고 있다. Ni-YSZ 복합체는 가격과 성능 등 여러가지 면에서 SOFC의 음극으로 사용하기에 가장 적합한 물질인데 특히 전지의 지지체 역할과 동시에 전극으로서의 역할도 병행해야하는 음극 지지형 SOFC의 경우 Ni-YSZ 복합체의 효용성을 더욱 커지게 된다. 본 연구에서는 SOFC의 음극물질로 가장 널리 쓰이고 있는 Ni-YSZ 복합체를 core shell 형태로 만들어 전도 path를 효율적으로 하고 그 특성을 최적화하기 위한 미세구조 및 소결 거동, 전기적 특성을 평가하였다.
LSM is widely used as a cathode material in SOFC, because of its high electrochemical activity, good stability and compatibility with YSZ electrolyte at high temperature. However, LSM in traditional cathode materials will not generate a satisfactory performance at intermediate temperature. In order to reduce the polarization resistance of cell with the operating temperature of SOFC system, the cathode material of LSCF is one of the most suitable electrode materials because of its high mixed ionic and electronic conductivity. In this report, cathode material, $La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3$ powder for intermediate temperature SOFC was synthesized by Pechini method using the starting materials such as nitrate of La, Sr, Co and Fe including ethylene glycol, etc. As a result, the synthesized powder that calcined above $700^{\circ}C$ exhibits successfully perovskite structure, indicating phase-pure of LSCF. Moreover, the particle size, surface area, crystal structure and morphology of the synthesized oxide powders were characterized by SEM, XRD, and BET, etc. In order to evaluate the electrochemical performance for the synthesized powder, slury mixture using the synthesized cathode material was coated by screen-printing process on the anode-supported electrolyte which was prepared by a tape casting method and co-sintering. Finally, electrochemical studies of the SOFC unit cell, including measurements such as power density and impedance, were performed.
LSGM(($La_xSr_{1-x})(Ga_yMg_{1-y})O_3$) electrolyte is known to show very serious interfacial reaction with other unit cell components, especially with an anode. Such an interfacial reaction induced the phase instability of constituent component and deterioration of the unit cell performance, which become the most challenging issues in LSGM-based SOFCs. In this study, we fabricated LSGM($La_{0.8}Sr_{0.2}Ga_{0.83}Mg_{0.17}O_x$) electrolyte supported-type cell in order to avoid such interfacial problem by lowering the heat-treatment temperature of the electrode fabrication. According to the microstructural and phase analysis, there was no serious interfacial reaction at both electrolyte/anode and electrolyte/cathode interfaces. Moreover, from the electrochemical characterization of the unit cell performance, there was no distinct deterioration of the open cell voltage as well as an internal cell resistance. These results demonstrate the most critical point to be concerned in LSGM-based SOFC is either to find a proper electrode material which will not give any interfacial reaction with LSGM electrolyte or to properly adjust the processing variables for unit cell fabrication, to reduce the interfacial reaction.
Solid oxide fuel cell(SOFC) has a higher fuel flexibility than low temperature fuel cells, such as polymer electrolyte fuel cell(PEMFC) and phosphoric acid fuel cell(PAFC). SOFCs also use CO and $CH_4$ as a fuel, because SOFCs are hot enough to allow the CH4 steam reformation(SR) reaction and water-gas shift(WGS) reaction occur within the SOFC stack itself. Diesel is a good candidate for SOFC system fuel because diesel reformate gas include a higher degree of CO and $CH_4$ concentration than other hydrocarbon(methane, butane, etc.) reformate gas. Selection of catalyst for autothermalr reforming of diesel was performed in this paper, and characteristics of reforming performance between packed-bed and microchannel catalyst are compared for SOFC system. The mesh-typed microchannel catalyst also investigated for diesel ATR operation for 1kW-class SOFC system. 1kW-class diesel microchannel ATR was continuously operated about 30 hours and its reforming efficiency was achieved nearly 55%.
In this study, the performance degradation of SOFC single cell caused by the delamination between a cathode and an electrolyte is investigated. As the delamination rate increases, the voltage sharply decreases due to the decrease of reaction sites and losses increase. The current is concentrated to the intact area so that the current density is increased and the ohmic loss and the activation loss become higher. Most part of loss is due to the ohmc loss of electrolyte.
현재 중온의 고체산화물 연료전지를 위해 다양한 전해질에 대한 연구되었으며 1994년 Ishihara et al.에서 1074K의 온도에서 높은 이온전도도를 갖는 페록스카이 구조를 갖는 LSGM 물질을 발표하였다. Sr과 Mg을 도핑한 Lanthanum gallate는 이온전도도가 1073K에서 0.14S/cm로 YSZ의 5배로 높은 이온전도도를 갖고 있으며 산화환경에서부터 환원환경에서 화학적으로 안정한 특성을 갖고 있다. 또한 LSGM 전해질은 넓은 산소 농도범위에서 안정적인 특성을 갖는 장점을 갖고 있다. 그러나 LSGM은 가장 널리 사용되는 연료극의 Ni 촉매와 고온 소결시 상호확산현상에 의한 2차상을 생성시켜 성능 저감의 원인으로 그 해결방안이 요원한 실정이다. 이에 본 논문에서는 LSGM 전해질에 LSGM scaffold를 형성하고 형성된 scaffold에 연료극 촉매 solution을 infiltration 시켜 저온에서 anode를 형성하여 그 성능을 연구하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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