SCR의 NOx 제거 성능은 촉매 요인(촉매 구성물질, 형태, 공간속도 등), 배가스의 온도, 유속 분포 등의 다양한 인자에 의해 좌우되며, 이 중 촉매층으로 유입되는 유동의 균일도는 가장 중요한 요소가 된다. 본 연구에서는 3차원 수치 해석 기법을 이용하여 설계 단계의 SCR 반응기 내의 유동 특성을 모사하여 기류 균일도 여부를 확인하였다. 또한 SCR 반응기 내의 유동 균일도를 최적화시키기 위해 가이드 베인과 배플 및 다공판 등을 설치하였을 경우 반응기 내부 유동 및 촉매층의 기류 균일도에 미치는 영향에 대해 연구를 수행하였다. 유동 개선을 위해 인입 덕트곡관부에 가이드 베인을 설치하여 처리가스를 적절하게 배분시키고, 반응기 상단에 배플을 설치한 결과 반응기 내부 유동의 편류 개선에 매우 효과적임을 알 수 있었다. 또한 다공판을 예비 촉매층 하단부에 추가로 설치함에 따라 유동을 한번 더 완충시킬 수 있어 기류 균일도가 매우 양호해짐을 확인 할 수 있었다.
본 연구는 대기 중 대표적인 미세먼지 2차 유발물질인 질소산화물 제어에 있어 암모니아를 환원제로 사용하는 선택적 촉매 환원법(Selective Catalytic Reduction; SCR)을 이용한 연구를 수행하였다. NH3-SCR 실험은 상용촉매인 V/W/TiO2와 Sb를 첨가한 V/W-Sb/TiO2 촉매를 사용하였으며 phosphorous에 의한 내피독성을 확인하였다. NH3-SCR 실험 결과, Sb의 첨가는 P에 대한 내구성을 갖는 것으로 확인되었다. 또한 이에 대한 원인을 확인하기 위하여 BET, XPS, H2-TPR, NH3-TPD, FT-IR 분석을 통해 물리·화학적 특성을 비교분석하였다. 분석 결과 V/W/TiO2 촉매에 Sb 첨가 시 P가 첨가됨에 따라 SbPO4 결합을 형성하고 VOPO4의 생성을 억제하였으며, P 첨가 전 촉매의 redox 특성을 유지함으로써 P에 대한 내피독성을 확인하였다.
NH3-SCR에서 상용촉매로 사용되고 있는 VWTi (VOx/WO3-TiO2)는 300~400 ℃에서 우수한 탈질성능을 나타내지만 300℃ 이하 저온에서는 효율이 저하되는 문제가 있다. 저온 탈질효율을 높이기 위하여 promoter를 첨가한 촉매 연구는 꾸준히 진행되고 있으나 촉매의 저온 탈질효율 증진원인과 촉매특성에 관한 연구는 미비한 실정이다. 본 연구에서는 VWTi에 Sb(antimony)를 첨가함으로써 300 ℃ 이하의 NH3-SCR 반응에서 탈질 성능이 10% 이상 증진되는 것을 확인하였고, 이 때 외부확산/내부확산에 의한 영향을 배제하고자 공간속도와 촉매입자 크기를 제어하였다. 또한 Sb의 첨가 유·무에 따른 촉매특성을 BET, TEM/EDS, O2-TPD, H2-TPR, DRIFTs 분석을 수행하여 고찰하였다. Sb의 첨가는 촉매의 표면 흡착 산소 종을 증가시켰으며, 이에 따라 저온에서 촉매의 산화·환원(redox) 특성이 증진되어 우수한 탈질성능을 나타내는 것으로 판단되었다.
Urea-SCR 머플러 시스템 입구와 촉매 전단에 설치된 다공튜브는 우레아 수용액 분무의 균일분포, SCR 촉매 활용도 증대 및 암모니아 슬립을 방지하기 위해 사용되고 있다. 다공튜브의 오리피스 면적비 변화가 머플러 챔버 내부유동 특성에 끼치는 영향이 상용 소프트웨어를 이용하여 해석적으로 조사되었다. 다공튜브 오리피스 면적비 변화는 촉매 전단에 설치된 챔버 내부의 벌크 선회유동 형성과 촉매 전단 속도분포의 균일도 지수에 큰 영향을 끼침을 보였다. 해석결과를 검증하기 위해 엔진실험이 ESC 및 ETC 모드에서 수행되었다. 엔진 실험결과 다공튜브 길이방향으로 보다 많은 유량이 흐르는 모델이 가장 높은 NOx 저감 효율을 나타냈으며, 이것은 높은 균일도지수 및 강한 선회유동을 나타내는 해석 결과와 일치됨을 알 수 있었다.
The selective catalytic reduction (SCR) of $MnO_x$ with $NH_3$ is an effective method for the removal of $MnO_x$ from stationary system. The typical catalyst for this method is $V_2O_5-WO_3(MoO_3)/TiO_2$, caused by the high activity and stability. However, This catalyst is active within $300{\sim}400^{\circ}C$ and occurs the pore plugging from the deposition of ammonium sulfate salts on the catalysts surface. It needs to locate the SCR unit after the desulfurizer and electrostatic precipitator without reheating of the flue gas as well as deposition of dust on the catalyst. The manganese oxides supported on titania catalysts have attracted interest because of its high SCR activity at low temperature. The catalytic activity of $MnO_x/TiO_2$ SCR catalyst with different manganese precursors have investigated for low-temperature SCR in terms of structural, morphological, and physico-chemical analyses. The $MnO_x/TiO_2$ were prepared from three different precursors such as manganese nitrate, manganese acetate (II), and manganese acetate (III) by the sol-gel method and then it calcinated at $500^{\circ}C$ for 2 hr. The structural analysis was carried out to identify the phase transition and the change intensity of catalytic activity by various manganese precursors was analyzed by FT-IR and Raman spectroscopy. These different precursors also led to various surface Mn concentrations indicated by SEM. The Mn acetate (III) tends to be more suppressive the crystalline phase (rutile), and it has not only smaller particle size, but also better distributed than the others. It was confirmed that the catalytic activity of MA (III)-$MnO_x/TiO_2$ was the highest among them.
The main and side reactions of the three selective catalytic reduction (SCR) reactions with ammonia over a vanadium-based catalyst have been investigated using synthetic gas mixtures in the temperature range of $170{\sim}590^{\circ}C$. The three SCR reactions are standard SCR with pure NO, fast SCR with an equimolar mixture of NO and $NO_2$, and $NO_2$ SCR with pure $NO_2$. Vanadium based catalyst has no significant activity in NO oxidation to $NO_2$, while it has high activity for $NO_2$ decomposition at high temperatures. The selective catalytic oxidation of ammonia and the formation of nitrous oxide compete with the SCR reactions at the high temperatures. Water strongly inhibits the selective catalytic oxidation of ammonia and the formation of nitrous oxide, thus increasing the selectivity of the SCR reactions. However, the presence of water inhibits the SCR activity, most pronounced at low temperatures. In this study, the experimental results are analyzed by means of a dynamic one-dimensional isothermal heterogeneous plug-flow reactor (PFR) model according to the Eley-Rideal mechanism.
With the assumption that the performance of a catalyst is guaranteed and that the performance of an SCR reactor is influenced by the uniformity of fluid flow into the catalyst, this study carried out a numerical analysis of flow uniformity, which is an important design factor in SCR reactors. CFD was used to grasp flow uniformity and flow characteristics inside the SCR reactor. As for the flow uniformity, analysis was carried out on the velocity and direction of the fluid flowing into the front of the first SCR reactor. Numerical analysis was carried out in terms of the area ratios of the mixing evaporator to the catalyst for 500 PS SCR, 1 : 1.9, 1 : 3.1, 1 : 4.5, and 1 : 7.0. The results showed that the larger the area ratio, the smaller the flow uniformity. On the basis of these results, the flow uniformity of the modified SCR reactor is 77%. A guidevane was installed to improve flow uniformity, and attempts were made to grasp the flow uniformity based on the shape of the guide vane. The shape of the guide vane was cylindrical, and numerical analysis was carried out for cases with two cylinders and three cylinders. As a result of the numerical analysis, it was found that while there was no great difference between 82.7% with two cylinders and 81.7% with three cylinders, the effects of the installation of the guide vane on the improvement of flow uniformity were indisputable.
본 연구에서는 다양한 상용 SCR 촉매의 $NH_3$-SCR 반응특성을 확인하기 위하여 반응활성 및 XRD, BET, Raman 분석을 수행한다. 상용 SCR 촉매는 바나듐 함량(1.3-5.4 wt%)이 증가함에 따라 선형적으로 반응속도가 증가됨을 확인할 수 있다. 또한, 상기 분석을 통하여 VOx 표면밀도가 8.1 이상의 촉매를 선별하고, 표면 구조분석을 통해 Crystalline VOx가 형성되지 않은 범위 내에서 촉매 내 WOx의 첨가는 TOF를 증가시키는 것으로 확인할 수 있다. $SO_2$ 내구성의 경우 바나듐 함량이 증가하면 크게 감소하는 경향을 보이며, W과 Si가 첨가될 때 내구성이 가장 크게 증가한다.
This study is a part of project of urea-SCR system development for an in-use medium duty diesel engine. This study shows the effect of ammonia oxidation catalyst and SCR volume on $NO_X$ reduction performance. When AOC(Ammonia Oxidation Catalyst) is not used, the urea injection should be controlled accurately to prevent $NH_3$ slip. However, it is found that the accurate $NH_3$ slip control is not easy without AOC in real engine operating conditions, because $NH_3$ and $NO_X$ reaction characteristics change with many factors such as exhaust gas temperature and $NH_3$ absorbance on SCR. SCR volume is also one of important design parameters. This study shows that $NO_X$ reduction efficiency increases with increase of SCR volume especially at high space velocity and low exhaust gas temperature conditions. Additionally, this paper shows the emissions of EURO-2 medium duty diesel engine can be improved to the level of EURO-5 with a DPF and urea-SCR system.
본 연구는 SCR 시스템 내에서 믹서 형상에 따른 배기가스와 요소수의 혼합 효율을 분석하기 위하여 진행되었다. 실험을 위하여 SCR 모사시스템을 제작하였으며, 균일도 측정을 위하여 균일도 측정기를 촉매 위치에 부착하였다. 실험변수는 배기가스의 유량, 온도, 믹서의 타입, 촉매의 거리를 변수로 두어 실험을 진행하였다. 실험결과로는 스월각 분석, 요소수 분포 형태, 균일도 등을 확인하였으며, 모델 A와 B의 스월각 실험결과 모델 A의 스월각이 전체 RPM영역에서 약 7~8도 높게 형성되는 것을 확인할 수 있었다. 요소수 균일도 실험결과 SCR 시스템 내에 믹서가 없는 경우에는 요소수가 한쪽으로 편중되어 있는 것을 확인할 수 있었으며, 믹서 모델 A는 전체적으로 고른 분포를 나타내었고 모델 B는 짧은 거리에 균일도 감지기를 설치하였을 때는 약간의 편중이 있지만 점차 거리가 멀어질수록 안정적인 요소수 분포를 나타내었다. 균일도 목표타겟인 혼합 효율 90%는 모델 A와 모델 B에서 만족할 수 있었으며, 특히 모델 A의 경우가 촉매 위치 10cm에서 이미 90%의 효율을 만족하는 우수한 결과를 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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