통계적 실험계획법을 이용하여 TDI 공정에서 발생하는 고체 폐기물(TDI-R)을 근임계수로 가수분해하여 TDA로 재활용하는 연구를 진행하였다. Batch 반응기를 이용한 실험으로부터 TDA 수율에 미치는 주요 인자들의 영향과 교호작용을 확인하였고, pilot plant를 이용한 연속공정 실험을 통해 TDA 수율과 공정 변수들의 상관 식을 도출하였다. TDA 수율에 영향을 주는 주요 인자들은 반응온도, 촉매 종류 및 농도, 물과 TDI-R의 중량비(WR) 등이 유효한 것으로 파악되었다. 반응 온도와 촉매 농도가 증가할수록 TDA 수율은 감소하였고, WR이 증가할수록 수율은 증가하였으며, 촉매로는 $Na_2CO_3$보다 NaOH를 사용하는 것이 효율적이었다. 주요 인자들의 교호작용으로는 촉매농도와 반응온도, WR과 반응온도, 촉매 종류와 반응시간 등이 유효한 것으로 파악되었다. 아임계 온도인 $300^{\circ}C$에서는 촉매 농도 영향이 작지만 초임계수 온도인 $400^{\circ}C$에서는 촉매 농도가 증가할수록 수율이 감소하였다. 반면 $300^{\circ}C$에서 WR이 증가하면 수율이 증가하지만 $400^{\circ}C$에서는 영향이 나타나지 않았다. Pilot plant를 이용하여 scale-up에 필요한 공정 변수의 최적화 실험을 실시하였다. 공정의 경제성, 효율성을 고려하여 공정변수로는 촉매농도와 WR을 정하였고, 중심합성 설계법을 이용하여 TDA 수율에 미치는 인자들의 영향을 파악하였다. 촉매 농도에 따라 수율은 증가하며, 촉매 농도가 낮을 때는 WR이 2.5 이하에서 수율이 최대값을 보인 후 WR이 증가함에 따라 수율이 감소하지만 촉매 농도가 증가하면서 최대값을 보이는 WR이 증가하는 경향을 보였다. Pilot plant 실험 결과를 회귀 분석하였으며 TDA 수율을 예측할 수 있도록 촉매 농도와 WR이 변수인 2차 식으로 상관식을 도출하였다.
폴리스티렌 막(polystyrene membrane, PS)의 표면을 Ar, $O_2$ 플라즈마로 처리하고, 처리 전후의 변화를 관찰하였고, $CO_2$, $N_2$의 투과도와 $N_2$에 대한 $CO_2$의 선택도는 연속흐름 기체 투과 분석장치(GPA)를 이용하여 측정하였다. Ar플라즈마 처리의 경우 O/C비율이 0에서 0.179로 증가하고, 표면 거칠기가 $15.86{\AA}$에서 $71.64{\AA}$로 증가함으로써 접촉각은 처리전의 $89.16^{\circ}$에서 $18.1^{\circ}$로 감소하였다. 따라서 플라즈마 처리는 막표면을 높은 친수성을 갖도록 만들었다. $CO_2$의 투과도와 선택도에 대한 Ar플라즈마 처리최적조건은 60 W, 2 min, $70^{\circ}C$이며, 투과도와 선택도는 각각 $2.1{\times}10^{-12}[m^3(STP){\cdot}m/m^2{\cdot}sec{\cdot}atm]$와 4.51이었다. $O_2$플라즈마 처리의 경우에, 접촉각은 O/C비율(0.189)과 표면 거칠기($57.10{\AA}$)의 증가에 의해 $13.56^{\circ}$로 감소하였다. 최적의 처리조건은 90 W-2 min-$70^{\circ}C$이며, 값 $7.1{\times}10^{-12}[m^3(STP){\cdot}m/m^2{\cdot}sec{\cdot}atm]$와 값 11.5이었다. 플라즈마 처리 후 막 표면의 변화는 표면에서의 교차결합과 식각효과의 경쟁적인 관계에 의해 결정된다. 결국 플라즈마 처리된 막의 투과도와 선택도가 플라즈마 기체, 처리시간, 출력세기등과 같은 플라즈마 상태를 제어함으로써 향상되었음을 확인할 수 있었다.
실험계획법을 이용하여 nitromethane을 초임계수산화(SCWO)로 분해시키는 공정의 최적화 연구를 진행하였다. Lab scale 반응설비를 이용하여 처리수의 COD와 T-N을 최소화하는 SCWO 공정의 최적 운전조건을 도출하였으며, scale-up 문제점을 파악하기 위해 SCWO pilot plant 실험 결과와 lab scale 최적화 실험 결과를 비교하였다. 처리수의 COD와 T-N을 최적화 목적 변수(KPOV)로 설정하였으며, 예비실험을 통해 반응 온도(temp)와 nitromethane과 암모니아수의 몰 비(NAR)를 주요 운전 변수(KPIV)로 설정하였다. 최적화 실험은 통계적 실험계획법인 중심합성설계법을 사용하였으며, 실험결과의 해석은 반응표면법을 활용하였다. 주 효과 분석결과 처리수의 COD는 Temp 증가에 따라 급격하게 감소하며, NAR 증가에 따라 약간 감소하는 것으로 나타났으며, T-N은 Temp 와 NAR 증가에 따라 감소하였다. Temp가 $420{\sim}430^{\circ}C$로 낮을 때에는 NAR 증가에 따라 T-N이 급격히 감소하였으나, $450^{\circ}C$ 이상으로 높을 때에는 큰 변화가 없었다. 최적화 실험 결과를 회귀분석 하여 처리수의 COD와 T-N 을 예측할 수 있도록 Temp와 NAR이 변수인 2차식으로 회귀식을 도출하였으며, 결정계수($r^2$)와 표준화잔차의 정규성을 분석하여 회귀식이 실험결과를 잘 모사하는 것을 확인하였다. 회귀식을 이용하여 COD < 2 mg/L, T-N<40 mg/L를 동시에 만족시키며 부식 위험이 적은 nitromethane 분해 최적 운전 조건은 Temp $450-460^{\circ}C$, NAR 1.03-1.08로 설정하였다. SCWO pilot plant를 이용하여 nitromethane 분해 최적 조건을 검증하고, SCWO 공정의 scale-up 문제점을 파악하는 연구를 실시하였다. SCWO pilot plant 실험 결과를 lab scale 반응설비에서 도출한 COD와 T-N의 회귀식과 비교한 결과 오차가 증가하지만 회귀식이 pilot plant 실험결과도 잘 나타내는 것을 확인할 수 있었다. Pilot plant 실험결과에 대한 회귀식의 적합성은 실험값과 예측값의 비교도와 표준화잔차의 정규성으로 검증하였다.
동일한 음이온을 가진 두 가지 종류의 이온성 액체인 1-ethy-3-methylimidazolium trifluoromethanesulfonate ([emim][TfO])와 1-butyl-1-methylpyrrolidinium trifluoromethanesulfonate ([bmpyr][TfO])를 대상으로 약 303 K로부터 약 343 K의 온도 범위와 약 30 MPa까지의 압력 범위에서 이온성 액체에 녹는 황화수소($H_2S$)와 메탄($CH_4$)의 용해도를 측정하였다. 가변부피투시창이 장착된 고압용 상평형 장치를 사용하여 온도를 변화시키면서 여러 가지 조성을 갖는 기체 + 이온성 액체 혼합물의 기포점 압력을 측정함으로써 이온성 액체에서의 기체의 용해도를 결정하였다. 이온성 액체에 대한 $H_2S$의 용해도는 압력이 증가함에 따라 증가하였으며 온도가 증가함에 따라 감소하였다. 반면에 이온성 액체에 대한 $CH_4$의 용해도는 압력이 증가함에 따라 크게 증가하였으나 온도의 영향은 거의 없었다. 동일한 음이온을 갖는 이온성 액체인 [emim][TfO]와 [bmpyr][TfO]에 대하여 $H_2S$의 용해도는 몰랄 농도 기준으로 온도 및 압력 조건에 관계없이 거의 유사하였다. 이온성 액체[emim][TfO]에 대한 $H_2S$와 $CH_4$의 용해도를 비교한 결과, $H_2S$의 용해도가 $CH_4$의 용해도보다 훨씬 컸다. 동일한 종류의 이온성 액체에 대하여 본 연구를 통해 얻은 $H_2S$와 $CH_4$의 용해도 데이터를 문헌으로부터 얻은 $CO_2$의 용해도 데이터와 비교하였다. 같은 압력 및 온도 조건에서 비교할 때, $CO_2$의 용해도는 $H_2S$와 $CH_4$의 용해도의 사이에 있었다.
아염소산나트륨($NaClO_2$)의 무격막 전기분해(un-divided electrolysis)에 의한 이산화염소(chlorine dioxide; $ClO_2$) 제조에서 양전극(anode) 재질에 따른 이산화염소수 발생특성을 조사하였다. 양전극으로는 $IrO_2$-coated Ti, $RuO_2$-coated Ti, DSA(dimensionally stable anode) 전극을 사용하였으며, 음전극으로는 Pt-coated Ti 전극을 사용하였다. 다양한 양전극을 사용한 무격막 전해셀(un-divided electrochemical cell) 시스템에서 이산화염소의 전구체인 아염소산나트륨 ($NaClO_2$) 농도, 전해질로 사용된 염화나트륨(NaCl) 농도 그리고 전구체 용액의 전해셀 체류시간(cell residence time;$t_R$), 전구체 용액의 초기 pH 그리고 무격막 전해셀에 공급된 전류(current; A)와 같은 운전 파라미터가 이산화염소수 발생에 미치는 영향을 조사하고 최적 운전조건을 도출하였다. $IrO_2$-coated Ti, $RuO_2$-coated Ti 그리고 DSA 양전극 시스템에서 최적 전해셀 체류시간은 각각 약 2.27, 1.52, 1.52 s, 전구체 용액의 초기 pH는 약 2.3, 최적 아염소산나트륨 농도는 $IrO_2$-coated Ti와 $RuO_2$-coated Ti 양전극 시스템이 약 0.43 g/L, DSA 양전극 시스템이 약 0.32 g/L 그리고 최적전해질 농도는 약 5.85 g/L로 나타났으며 무격막 전해셀에 공급된 최적 전류는 약 0.6 A로 나타났다. 산출된 최적 무격막 전해셀 조건에서 이산화염소수 발생을 위한 $IrO_2$-coated Ti, $RuO_2$-coated Ti 그리고 DSA 양전극 시스템의 전류효율(current efficiency; C.E.%)과 에너지 소모율(energy consumption; E.C. $W{\cdot}hr/g-ClO_2$)은 각각 약 79.80, 114.70, 70.99% 그리고 1.38, 1.03, $1.61W{\cdot}hr/g-ClO_2$로 나타났다.
$V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매의 질소산화물 환원반응에 있어서 $V_2O_5$ 함량이 NO 환원 및 $N_2O$ 생성에 미치는 영향을 조사하기 위하여 분말촉매를 사용한 미분반응기에서 실험 연구를 수행하였다. 고정된 비율의 $WO_3$와 $TiO_2$에 $V_2O_5$ 함량을 1에서 8 wt%까지 변화시킨 촉매에서 NO 환원반응과 암모니아 산화반응 특성이 조사되었다. $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매에서 NO 환원 반응은 $200^{\circ}C$ 이하에서도 상당량 진행되지만, $V_2O_5$ 함량을 1 wt% 촉매의 경우 700 ppm의 NO를 99.9%이상 전환시키는 최저 반응온도가 $340^{\circ}C$에서 아주 좁은 활성 온도창으로 일어났다. 그리고 이 활성온도는 촉매의 $V_2O_5$ 함량이 증가됨에 따라 점점 저온 쪽으로 이동하여, 6 wt% 촉매의 경우 $220{\sim}340^{\circ}C$에서 높은 활성을 보였다. $V_2O_5$ 함량이 8 wt% 촉매의 경우 전 온도 구간에서 6 wt% 촉매보다 낮은 NO 환원율을 보였다. 그러나 반응온도 $340^{\circ}C$ 이상에서는 촉매의 $V_2O_5$ 함량이 증가함에 따라 NO 전환율이 감소하였다. 이는 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매의 NO 환원을 위한 촉매 활성점 상당 크기 이상의 $V_2O_5$ 입자와 관계되는 것으로 판단되며 촉매 입자가 클수록 $320^{\circ}C$ 이상에서 암모니아 산화에 의해 발생되는 $N_2O$ 생성을 고려하여야 한다. $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매는 배기가스 중의 질소산화물 제거를 위하여 현재 통상적으로 $350{\sim}450^{\circ}C$의 영역에서 운전되고 있으나, 고온 영역에선 2차 오염물인 $N_2O$의 발생을 피할 수 없고 에너지 소비량이 많으므로, $250{\sim}320^{\circ}C$의 저온 영역에서 적합한 촉매로써 $V_2O_5$ 함량이 높은 $V_2O_5-WO_3/TiO_2$ 촉매의 사용이 권장되었다.
본 연구에서는 수열합성법과 주형합성법을 이용하여 메조포어를 지닌 $TiO_2$를 합성하였다. 수열합성법을 이용해서 anatase 구조의 메조포러스 $TiO_2$를 합성했다. Rutile 구조의 메조포러스 $TiO_2$를 제조하기 위해서 수열합성법으로 제조된 메조포러스 $TiO_2$를 $300^{\circ}C$부터 $700^{\circ}C$까지 소성시켰더니 $600^{\circ}C$부터 anatase에서 rutile 결정구조로 상전이가 일어났다. 하지만, 메조포어가 붕괴되었다. 메조포어을 지닌 $TiO_2$를 합성하기 위해서 메조포러스 실리카 KIT-6을 주형으로 사용하는 주형합성법을 사용하였다. 먼저 메조포어 내부에 $TiO_2$를 형성시키고 소성온도를 800, $900^{\circ}C$로 높여서 anatase에서 rutile로의 상전이 거동을 조사하였다. 수열합성을 통해 제조된 자유로운 상태의 메조포러스 $TiO_2$의 경우 $600^{\circ}C$에서 anatase에서 rutile로의 상전이가 일어났지만 제한된 공간인 메조포러스 기공 내부에 형성된 $TiO_2$의 경우 $800^{\circ}C$까지 가열하더라도 rutile구조로 상전이가 일어나지 않았고, $900^{\circ}C$로 소성시키자 일부의 anatase가 rutile로의 상전이가 일어나기 시작하였다. 이러한 상전이는 산소 빈자리의 형성에 의해서 일어나야 한다고 알려져 있지만 실리카 기공 내부에 형성된 $TiO_2$는 실리카 기공 표면이 산소 빈자리 형성을 방해해서 상전이가 억제되는 것으로 판단된다. $900^{\circ}C$의 높은 소성온도로 인해서 anatase와 rutile 구조가 섞여있으며 실리카 기공 내부에 형성된 $TiO_2$는 NaOH 수용액을 이용해서 주형인 KIT-6과 분리해서 메조포어를 지닌 $TiO_2$를 제조하였다.
석탄화력발전소 온배수열 활용하여 발전소 인근지역 시설농업에 난방열을 공급하는 사업의 배관투자비는 설치거리에 비례하여 증가하고 발전소와 떨어진 거리는 경제성 확보에 문제를 낳는다. 또한, 설치거리가 짧은 경우는 난방열 수요 확보가 어려워 경제성 확보의 문제가 있을 수 있다. 본 연구에서는 기준 열배관로 신설길이 1 km에 대한 경제성 평가와 열배관로 신설길이 변동에 따른 민감도를 정부지원금 수준, 난방열 수요량 수준과 정부지원금 증가에 따른 경제성 확보가능 열배관로 신설거리 수준에서 분석하였다. 분석결과 기준 열배관로 신설길이에서는 NPV 131백만원, IRR 15.73%로 경제성을 확보 가능한 것으로 평가되었다. 다만, 민감도 분석결과 열배관로 신설길이가 2.6 km를 초과하는 경우 NPV가 음수로 나타나 경제성을 확보하지 못하는 것으로 분석되었다. 결과적으로 초기투자비의 50%를 정부가 지원하는 경우 5.3 km, 80%를 지원하는 경우 11.4 km 이내에서 경제성을 확보하는 것으로 분석되었다. 기준 열배관로 신설길이에서는 난방열 수요가 기준 열수요 대비 62% 수준 이하로 감소하는 경우 경제성이 없으며, 열배관로 신설길이가 2 km에서는 기준 열수요 대비 14%만 감소하여도 경제성을 확보하지 못하는 것으로 분석되었다. 초기투자비대비 정부지원금 비율이 증가하는 경우 열배관로 신설거리의 탄력성이 증가하여, 열수요 1단위에서 부담하는 시설투자비인 고정비가 감소한다. 이는 단위당 생산원가가 감소하는 효과로 나타나고 시설농업에 더 저렴한 수준으로 열을 공급할 수 있음을 의미한다. 정부지원금은 열배관로 신설거리가 증가하는 효과로 경제성이 확보될 수 있고, 열수요 개발가능 범위 증가에 따라 추가적인 경제성을 확보할 수 있다. 초기투자비 대비 정부지원금 비율이 증가할수록 생산단가 감소로 인한 시설농가의 에너지비용 또한 감소할 것으로 예측된다. 본 연구결과는 발전소 온배수열 활용사업에 대한 정부지원금의 효과성을 경제적 평가측면에서 분석한 점에서 의의를 가지며, 향후 시범적용 또는 Pilot 단계의 실제 적용사례를 기반으로 한 경제성 평가결과에 대한 필요성을 제기할 수 있는 근거가 된다.
부속서I국가의 Post-2012 LULUCF 협상을 위해 2008년 8월 가나 아크라에서 개최된 AWG-KP 회의에서 교토의정서 제1차 공약기간에 적용된 gross-net 탄소계정 방법을 개정하기 위한 4가지 협상 대안(gross-net, net-net, 베이스라인 설정, 토지기반 탄소계정 방법)을 결정하였다. 본 연구는 베이스라인 설정 방법을 제외한 3가지 대안에 대해 보고방식, 할인율과 배출권 인정 상한량(cap)에 따라 4가지 대안 시나리오를 설정하여 국가 간 산림 탄소배출권(RMU)을 추정 비교하였다. 교토의정서 3.4조 활동을 현재의 자발보고에서 의무보고로 개정할 경우 러시아, 호주, 뉴질랜드 및 잠재적으로 캐나다도 RMU의 손실이 클 것으로 추정되었다. net-net 및 토지기반 탄소계정 방법은 기준연도 또는 기준기간에 따라 RMU 차이가 큰데, 장령림이 많은 국가는 기준 연도 또는 기준 기간이 공약기간과 가까울수록 RMU가 감소하였다. 모든 국가는 산림경영 활동에 대한 현재의 85% 할인율을 낮출수록 RMU는 증가하였다. 신규조림 및 재조림의 잠재력이 낮은 우리나라는 할인율의 변화에 RMU가 가장 민감하게 변화하였다. 향후 Post-2012 LULUCF 협상은 gross-net 탄소계정 방법과 교토의정서 3.4조 활동의 자발보고라는 현행 탄소계정 체계의 승계가 유력할 것으로 전망된다. 다른 탄소계정 방법은 국가 간 이해관계가 크고 신뢰할만한 방법론 개발에 많은 비용과 시간이 요구된다는 측면에서 채택될 가능성이 낮다. Post-2012 온실가스 의무감축에 참여에 대비하여 우리나라는 기존 선진국과는 다른 차별화된 협상 전략이 필요한데, 특히 산림경영 활동에 대한 할인율을 낮추는 것이 유력한 대안이 될 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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