원자로의 해체 과정에서 발생되는 방사성 폐기물 내 존재하는 55Fe, 63Ni은 폐기물의 처리방법을 결정하는 데 있어 기초적인 지표로 활용되는 중요한 핵종이다. 하지만 두 핵종은 낮은 방사선량으로 인해 다른 핵종들과의 분리가 필수적이며 또한 시료 매질에서 완전히 추출할 수 있는 전처리가 선행되어야 한다. 따라서 본 연구는 다양한 매질의 원자로 해체 폐기물에 대한 전처리방법의 적용성을 평가하기 위해 NIST SRM 5종 (1646a, 1944, 8704, 2709a, 1633c)에 대하여 왕수, 불산, 과염소산을 각각 이용하는 습식산화법과 alkali-fusion 전처리법에 따른 Iron와 Nickel의 회수율을 비교하였다. 실험 결과 alkali-fusion 방법은 다양한 매질의 인증표준물질에 대해 Iron 95.3∼98.3%, Nickle 86.6∼88.1%의 분석 정확도와 2% 이하의 정밀도를 나타냄으로서 해체폐기물 중 55Fe, 63Ni, 분석에 가장 최적화된 전처리법으로 판단된다.
우리는 실험과 MCNP 시뮬레이션을 통해 전알파 분석법의 한계를 설명하였다. 국내에서 중·저준위 방사성폐기물 인도 규정 관련, 전알파 분석법은 방사성폐기물을 처분하기 위해 반드시 규명해야 할 방사성 특성평가 인자이다. 전알파 분석법은 시료 준비 절차가 간단하고 신속한 분석 결과를 제공하지만, 정량분석 인자로 사용하는 것은 적절하지 않다. KCl과 241Am을 이용하여 시편 건조고형물 무게에 따른 전알파 계측효율을 평가하였다. 동일한 무게의 시편일지라도 계측효율의 차이가 20% 나는 것을 확인하였고, 이는 시편의 물리적 형태가 서로 다르기 때문인 것으로 보인다. 토양 중 우라늄을 화학분리 한 후, ICP-MS로 우라늄을 직접 측정한 결과와 전알파 농도를 비교하였다. 전알파는 실제 우라늄 농도에 비해 50% 과소평가되었다. 알파핵종별 전알파 계측효율이 최대 3배 차이 나기 때문에, 전알파 분석결과는 개별 알파핵종의 합과 비교하기 보다는 스크리닝 개념으로 사용하는 것이 적절하다.
본 연구는 국내에서 유통되는 수산물에 대한 방사능 농도 조사 결과를 바탕으로 평상시 수산물의 방사능 농도에 대한 기초자료 생산을 목표로 수행되었으며, 그 과정에서 사고 상황에 맞는 신속한 분석 방법과 최소검출가능농도 설정에 대해 고찰하였다. 국민건강통계의 섭취빈도를 참고로 하여 수산물 시료의 종류를 결정하였고, 전처리 과정을 간소화하여 $^{40}K$, $^{137}Cs$, $^{134}Cs$, $^{131}I$의 방사능 농도를 분석하였다. 그 결과 $^{40}K$는 21.9-3050 Bq/kg의 방사능 농도 범위를 나타내었으며, 인공방사성 핵종인 $^{137}Cs$, $^{134}Cs$, $^{131}I$의 방사능 농도는 최소검출가능농도 이하였다. 따라서, 2013년부터 2015년까지 조사한 국내 유통 수산물에 대해서는 후쿠시마사고의 영향이 없는 것으로 판단할 수 있으며, 선량적인 측면에서 역시 분석한 핵종에 의한 추가적인 방사선 피폭 영향이 없다고 볼 수 있다. 최소검출가능농도의 경우 $^{137}Cs$ 0.140-1.97, $^{134}Cs$ 0.0900-1.89, $^{131}I$ 0.124-1.94 Bq/kg의 범위를 나타내었으며, 시료량 및 $^{40}K$의 농도에 최소검출가능농도 변동을 확인할 수 있었다. 측정시간, $^{40}K$의 농도, 검출기 종류 등의 인자에 따른 최소검출가능농도 설정에 관한 논의가 추후 필요할 것으로 판단된다.
원자력시설의 해체를 위한 표면오염도를 측정함에 있어 기존의 일반적인 단일층 함침 복합체의 단점을 개선한 치밀한 구조의 지지층 위에 활성층의 2차막을 도포 하여 제조된 이중 구조의 고분자 복합체를 제조하고 이들의 특성을 분석하였다. 세륨활성화된 이트리움실리케이트(Cerium-activated ytttrium silicate, CAYS)를 함침시킨 폴리설폰 이중구조 필름은 1차 지지층으로서 폴리설폰 (polysulfone, PSF)과 메틸렌클로라이드 (methylene chloride, MC)로 이루어진 2액용액을 유리판 위에 제막하고 증발을 통해 MC를 제거하여 고분자의 유리화(vitrification)를 통해 치밀한 구조로 고형화하도록 하였다. 고형화한 1차층 위에 CAYS 와 용매로 이루어진 2차 제막용액을 덧붙여 도포하고 물에 침지시키거나 대기방치를 통해 고형화시켰다. 이렇게 이루어진 2중 구조의 무기섬광체 함침 복합체 필름은 2차 제막층에 손가락 형태의 큰 기공이 생성되었으며, 1차층과 2차층이 완전히 결합되어 있어 우수한 기계적 물성을 나타냈다. 한편, 섬광체인 CAYS를 첨가하였을 때 필름에 생성되는 은 기공의 형성이 증대되는 특성을 보였으며, 용매의 증발에 의해 고형화 된 필름은 치밀한 구조의 형상을 보였다. 제조된 필름들은 방사성핵종의 탐지에 있어 신뢰할만한 탐지 결과를 보였다.
본 연구에서는 국내 원자력발전소가 위치한 지역의 토양(영광, 울진, 고리, 고성, 월성)에 존재하는 휴믹산(HA)을 추출하여 각 시료의 원소성분 및 분광학적 방법(UV/Vis, IR, CPMAS $^{13}C$ NMR)을 이용한 물질 특성을 조사하였고, Aldrich HA과 함께 비교 분석하였다. 분자량 크기 분포의 차이는 한외여과법을 이용하여 조사하였다. 원소분석 결과, 울진 지역의 HA에서 가장 높은 산소 함량비를 보였으며, 고리와 고성지역의 HA에서 상대적으로 낮은 산소 함량비를 보였다(O/C: 0.51(UJHA) vs. 0.43(KRHA), 0.46(KSHA)). 분자량 크기 분포는 울진과 영광 지역의 HA가 고리와 고성 지역의 HA에 비하여 30,000 daltons이상의 고분자가 더 높게 존재함을 알 수 있었다. CPMAS $^{13}C$ NMR, UV/Vis., IR 등의 분광학적 특성분석 결과, 울진과 영광 지역의 HA가 고리, 고성 및 월성 지역의 HA에 비하여 상대적으로 높은 방향족성(aromaticity)과 산소 포함 작용기의 함량이 높은 특성을 보였다. 이상의 결과로 볼 때, 울진과 영광지역의 HA가 상대적으로 더 높은 휴믹화(humification) 단계의 물질 특성을 가짐을 알 수 있었으며, 금속이온과의 반응성이 더 높을 것으로 예측된다.
방사성동위원소를 포함하는 방사성물질은 전력생산에서부터 연구, 산업, 진단 및 치료 등의 목적으로 다양하게 활용되고 있다. 비밀봉 방사성물질을 이용하는 시설에서 이들 시설로부터 기체, 입자 또는 액체 형태의 방사성물질이 다소간 환경으로 배출되는 것은 피할 수 없으며, 이는 일반인의 방사선피폭을 야기하는 주요한 인공 방사선원이다. 본 논문은 보수적 가정과 간단한 계산에 의거하여 액상의 비밀봉선원을 사용하는 시설에서 배기설비를 통해 배출되는 공기중 방사성물질의 최대농도와 방사성폐액을 저장하는 저류조 배수구에서 배출되는 폐액중 방사성물질의 평균농도를 산출한 후, 관련 고시에서 정하는 각각의 배출관리기준값과 비교함으로써 일반인의 피폭 정도를 평가하는 절차를 제공한다. 이를 위해 방사성핵종의 1일 사용량, 취급형태, 비산율, 방사성폐액 발생량, 배기설비, 배수설비 등을 적절히 가정하였다. 제시된 절차는 비밀봉 방사성물질을 취급하는 시설에서 환경으로의 방사성물질의 계획적 배출에 따른 주변환경 영향평가에 손쉽게 적용할 수 있으므로 일반인의 피폭량 감축에 필요한 시설에서의 방사선안전관리 실무요건 도출에 활용할 수 있다.
미생물에 의한 금속이온의 환원은 탄소와 금속의 생지화학적 순환에 영향을 줄 뿐만 아니라 또한 금속, 방사성원소, 그리고 유기물로 오염된 지하수와 토양의 정화에 있어서 중요한 역할 가능성을 시사하고 있다. 지구의 극한 환경(예: 심해저 퇴적, 알칼리성 호수 등)에서 서식하는 철환원 박테리아를 분리하여 금속이온의 환원과 광물 형성 등의 실험에 이용하여 본 결과에 의하면, 이들 철환원 박테리아는 Fe(III), Mn(IV), Cr(VI), Co(III), and U(VI)이온 등을 환원시킬 뿐만 아니라, 자철석($Fe_3$$O_4$), 능철석($FeCO_3$), 방해석($CaCO_3$), 능망간석($MnCO_3$), 비비아나이트 [$Fe_3$($PO_4$)$_2$ .$8H_2$O], 우라니나이트(UO) 등의 광물을 형성한다. 철 환원 박테리아에 의한 광물 형성과 금속이온의 환원에 영향을 미치는 주요소는 대기의 조성, 화학 조성, 및 박테리아의 종이다. 호열성 철환원 박테리아는 철수화물과 금속이온(Co, Cr, Ni) 등을 동시에 환원시켜 금속 치환된 자철석을 합성하며, 또한 석탄회 등을 이용하여 탄산염 광물을 형성하여 대기 중의 이산화탄소를 고정하는 역할을 하기도 한다. 따라서 미생물에 의한 금속이온이 환원은 자연계에서 철과 탄소의 지화학적인 순환에 영향 미치며, 또한 미생물에 의한 자철석의 합성은 산업적으로 많은 이용가치가 있을 것으로 본다.
체르노빌과 후쿠시마와 같은 원자력 사고를 통해 환경으로 방출되는 방사성 세슘($^{137}Cs$)은 화학적 독성과 ${\gamma}$ 선 방출, 그리고 긴 반감기($t_{1/2}=30.2$ 년) 때문에 주된 감시대상 방사성 핵종 가운데 하나이다. 1족 알칼리 금속인 세슘은 점토광물에 잘 흡착되며, 특히 운모류 광물인 일라이트와 특이적 흡착을 하는 것으로 알려져 있다. 이는 일라이트의 frayed edge sites 에 세슘이 선택적 흡착을 일으키기 때문이며, 이러한 흡착 지점은 일라이트의 풍화 정도 및 결정도에 따라 달라질 수 있다. 따라서 본 연구는 인공 풍화 실험(pH=2.0 at $50^{\circ}C$)을 통해 일라이트 표면을 개질함으로써 세슘의 흡착 성능을 증가시키기 위해 수행되었다. 일라이트의 층간 양이온들(K, Ca)은 반응 1일 이내에 다량 용출되는 반면, 결정 구조를 구성하는 Si와 Al은 점진적으로 용출되었다. 또한 일라이트 시료의 결정도가 감소하여 인위적인 화학적 풍화가 발생하였음을 지시하였다. 저농도의 세슘과 흡착 실험을 진행한 결과, 흡착분배계수가 기존에 비해 약 2배 증가하였다. 이러한 결과는 비교적 저온에서 손쉽게 일라이트의 흡착 성능을 개선할 수 있음을 암시한다.
TRIGA 연구로의 해체 시 발생하는 금속성 폐기물의 용융기술을 확립하기 위한 기초연구로 전기로 내에서 방사성 핵종(Co, Cs, Sr)을 포함한 알루미늄의 용융 시 용융온도, 용융시간 및 플럭스(flux)의 종류가 핵종의 분배 거동에 미치는 영향을 조사하였다. 플럭스의 종류에 따라 다소 차이는 있으나, 플럭스의 첨가로 알루미늄 용융체의 유동성이 증가됨을 확인할 수 있었다 용융 후주괴(ingot) 및 슬래그(slag) 시료의 XRD분석을 통해 핵종이 주괴에서 슬래그 상으로 이동하고 슬래그를 구성하고 있는 산화알루미늄과 결합하여 안정한 화합물을 형성함을 알 수 있었다. 슬래그의 발생량은 용융온도와 용융시간이 증가할수록 증가하는 경향을 보였으며, 증가속도는 플럭스의 종류에 따라 차이를 보였다. 핵종 중 Co는 용융온도가 증가함에 따라 주괴 내 에서는 감소하였으나 슬래그 상에서는 증가하는 경향을 보였으며, 실험조건에 따라 최대 90$\%$까지 주괴에서 슬래그로 이동하였다. 휘발성이 강한 Cs과 Sr은 대부분이 슬래그와 분진으로 이동하여 매우 높은 제염계수를 얻을 수 있었다.
투수성이 높은 토양에 대한 동전기세정 제염의 영향을 평가했다. 실험토양은 많은 모래를 함유하여 수리전도도가 높은 연구 원자로 주변부지로부터 채취했다. 세정용액의 방출속도는 제염시간 경과와 함께 감소했다. 시트릭산을 사용했을 때, 세정용액의 방출속도는 78.7 ml/day로 가장 빨랐다. 세정용액으로 초산을 사용하였을 때, 토양으로부터 코발트와 세슘의 제거효율은 가장 높은 값인 95.2%와 84.2%를 나타냈다. 동전기제염 시 발생된 토양 폐액부피는 토양세척제염시보다 1/20으로 감소했다. 반면에 동전기세정방법은 토양으로부터 코발트와 세슘 제거효율을 동전기방법 보다 각각 6%와 2%로 향상시켰다. 그러므로 동전기세정방법은 투수성이 높은 토양제염 시 좀 더 효과적이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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