Kim, Sung-Wook;Han, Seung Youb;Jang, Junhyuk;Jeon, Min Ku;Choi, Eun-Young
방사성폐기물학회지
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제19권2호
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pp.255-266
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2021
Solid-state mechanochemical reduction combined with subsequent melting consolidation was suggested as a technical option for the oxide reduction in pyroprocessing. Ni ingot was produced from NiO as a starting material through this technique while Li metal was used as a reducing agent. To determine the technical feasibility of this approach for pyroprocessing, which handles spent nuclear fuels, thermodynamic calculations of the phase stabilities of various metal oxides of U and other fission elements were made when several alkaline and alkali-earth metals were used as reducing agents. This technique is expected to be beneficial, not only for oxide reduction but also for other unit processes involved in pyroprocessing.
Two different kinds of nuclear power plants produce a substantial amount of spent fuel annually in Korea. According to the current projection, it is expected that around 60,000 MtU of spent fuel will be produced from 36 PWR and APR reactors and 4 CANDU reactors by the end of 2089. In 2006, KAERI proposed a conceptual design of a geological disposal system (called KRS, Korean Reference disposal System for spent fuel) for PWR and CANDU spent fuel, as a product of a 4-year research project from 2003 to 2006. The major result of the research was that it was feasible to construct a direct disposal system for 20,000 MtU of PWR spent fuels and 16,000 MtU of CANDU spent fuel in the Korean peninsula. Recently, KAERI and MEST launched a project to develop an advanced fuel cycle based on the pyroprocessing of PWR spent fuel to reduce the amount of HLW and reuse the valuable fissile material in PWR spent fuel. Thus, KAERI has developed a geological disposal system for high-level waste from the pyroprocessing of PWR spent fuel since 2007. However, since no decision was made for the CANDU spent fuel, KAERI improved the disposal density of KRS by introducing several improved concepts for the disposal canister. In this paper, the geological disposal systems developed so far are briefly outlined. The amount and characteristics of spent fuel and HLW, 4 kinds of disposal canisters, the characteristics of a buffer with domestic Ca-bentonite, and the results of a thermal design of deposition holes and disposal tunnels are described. The different disposal systems are compared in terms of their disposal density.
In this study, a conceptual pyroprocess flowsheet has been devised by combining several dry-type unit processes; its applicability as an alternative fuel cycle technology was analyzed. A key point in the evaluation of its applicability to the fuel cycle was the recovery yield of fissile materials from spent fuels as well as the proliferation resistance of the process. The recovery yields of uranium and transuranic elements (TRU) were obtained from a material balance for every unit process composing the whole pyroprocess. The material balances for several elemental groups of interest such as uranium, TRU, rare earth, gaseous fission products, and heat generating elements were calculated on the basis of the knowledge base that is available from domestic and foreign experimental results or technical information presented in open literature. The calculated result of the material balance revealed that uranium and TRU could be recovered at 98.0% and 97.0%, respectively, from a typical PWR spent fuel. Furthermore, the anticipated TRU product was found to emit a non-negligible level of $\gamma$-ray and a significantly higher level of neutrons compared to that of a typical plutonium product obtained from the PUREX process. The results indicate that the product from this conceptual pyroprocessing should be handled in a shielded cell and that this will contribute favorably to retaining proliferation resistance.
Pyroprocessing is the optimal means of treating spent metal fuels from metal fast fuel reactors and is proposed as a potential option for GNEP in order to meet the requirements of the next generation fuel cycle. Currently, efforts for research and development are being made not only in the U.S., but also in Asian countries. Electrorefining, cathode processing by distillation, injection casting for fuel fabrication, and waste treatment must be verified by the use of genuine materials, and the engineering scale model of each device must be developed for commercial deployment. Pyroprocessing can be effectively extended to treat oxide fuels by applying an electrochemical reduction, for which various kinds of oxides are examined. A typical morphology change was observed following the electrochemical reduction, while the product composition was estimated through the process flow diagram. The products include much stronger radiation emitter than pure typical LWR Pu or weapon-grade Pu. Nevertheless, institutional measures are unavoidable to ensure proliferation-proof plant operations. The safeguard concept of a pyroprocessing plant was compared with that of a PUREX plant. The pyroprocessing is better adapted for a collocation system positioned with some reactors and a single processing facility rather than for a centralized reprocessing unit with a large scale throughput.
사용후핵연료의 파이로처리기술에 대한 국내외 특허동향을 분석하였다. 1975-2009년에 걸쳐 한국, 미국, 일본 및 유럽연합에서 출원된 특허에 대하여 출원국별, 출원인별, 연도별 및 세부기술분야별로 구분하여 그 내용을 비교함으로써 파이로처리기술 개발 현황을 분석하였다. 그리고 주요 출원인의 세부기술별 특허활동지수로부터 특정분야의 기술개발 편중도, 분석대상 특허의 피인용횟수와 패밀리수로부터 각국의 기술 경쟁력을 조사하였다. 또 장차 파이로처리기술의 실용화에 대비하여 필수 요소기술들을 도출하고 그에 대한 현기술 수준과 기술개발동향 등을 파악하였다.
Voloxidation is a process for converting $UO_2$ into $U_3O_8$ while removing some volatile products in spent fuels (SF). Various oxidative gas conditions including air and mixture of Ar and $O_2$ could be adopted for the process. The gas flows into a reactor under high temperature ($>500^{\circ}C$) and components of SF are reacted with the gas. SF is composed of various components such as actinides, lanthanides, and alkali metals. Therefore, it is of significance to understand their behavior during the reactions for process development. However, due to the limit of available experiments, phase diagram analysis should be preceded. TPP diagram is constructed with respect to temperature-pressure-pressure. It shows a stable phase depending on partial pressures of gas components as well as temperature. In this work, we investigated TPP diagrams for actinides, lanthanides and other oxides to determine stable oxide forms under different gas conditions. The results would be used to set up a material balance under a pyroprocessing scheme of SF and compare the gas conditions for the optimization of fission products removal.
사용후핵연료의 안정적 관리와 재활용을 위해 건식 처리공정이 관심을 끌고 있으며 현재 국내에서도 이를 중심으로 사용후핵연료 관리를 위한 방안이 모색되고 있다. 파이로 공정으로 불리는 사용후핵연료 고온 용융염 공정 중 전해환원 공정은 후속 공정인 전해정련 공정에 금속 물질을 공급하는 역할을 한다. 이를 위해 전해환원 공정은 고온 LiCl을 매질로 사용하여 전기화학적으로 생성된 Li과의 반응으로 산화물을 금속으로 전환시킨다. 사용후핵연료에 존재하는 다양한 핵종들은 전해환원 공정의 매질인 LiCl과 반응 매질인 Li에 대한 반응성에 차이에 의해 시스템 내에 분배하게 된다. 본 연구에서는 이와 같은 시스템에서 사용후핵연료 구성 성분들의 거동을 해석하기 위해 열역학적 계산을 통해 각 원소들의 반응성을 확인하였다. 공정온도에서 우라늄 및 초우란 원소들은 금속으로 환원되는 반면 Eu를 제외한 희토류 산화물들은 안정적인 산화물로 존재하게 된다. 또한, 본 연구에서는 공정온도에 대한 반응의 경향을 판단하였으며 공정 온도에서 기준 사용후핵연료를 대상으로 전해환원 반응에 따라 분배되는 상들의 방사능 및 열부하를 계산하여 공정 자료를 제시하였다.
Metal oxides are known as stable materials during a thermal treatment. However, some oxides are readily evaporated at high temperatures. A voloxidation process is a head-end process for a pyroprocessing dealing with spent nuclear fuels (SF). In SFs, fission productions are in the form of oxides and some of them would be evaporated during the voloxidation process. Therefore, it is of importance to analyse the vapor pressures of metal oxides so that the material flows throughout the pyroprocessing could be estimated. In this work, vapor pressures of relevant metal oxides were calculated and presented to draw a baseline on the material flow of the pyroprocessing.
Kim, Sung-Wook;Kang, Hyun Woo;Jeon, Min Ku;Lee, Sang-Kwon;Choi, Eun-Young;Park, Wooshin;Hong, Sun-Seok;Oh, Seung-Chul;Hur, Jin-Mok
Nuclear Engineering and Technology
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제48권4호
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pp.997-1001
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2016
Conductive ceramics are being developed to replace current Pt anodes in the electrolytic reduction of spent oxide fuels in pyroprocessing. While several conductive ceramics have shown promising electrochemical properties in small-scale experiments, their long-term stabilities have not yet been investigated. In this study, the chemical stability of conductive $La_{0.33}Sr_{0.67}MnO_3$ in $LiCl-Li_2O$ molten salt at $650^{\circ}C$ was investigated to examine its feasibility as an anode material. Dissolution of Sr at the anode surface led to structural collapse, thereby indicating that the lifetime of the $La_{0.33}Sr_{0.67}MnO_3$ anode is limited. The dissolution rate of Sr is likely to be influenced by the local environment around Sr in the perovskite framework.
본 연구에서는 경수로 사용후핵연료로부터 핵연료 물질(예: 차세대형 원자로의 연료)로 재사용할 수 있는 우라늄과 초우라늄원소군(TRU)을 분리, 회수하기 위한 파이로 처리공정(pyroprocess) 시설의 개념설계연구를 수행하였다. 이 시설의 목적은 공학적 실증시험을 통하여 상용 규모의 확대(scale-up) 자료를 확보하는 것과 운전 경험을 쌓을 수 있도록 하자는 것이고 그 용량은 비교적 작은 공학적 규모인 20 kg HM/batch 로 설정하였다. 처리 대상 핵연료로는 경수로의 전형적인 핵연료 형태인 3.5 % 농축우라늄, 35,000 MWd/tU 그리고 5년 냉각시킨 경수로 사용후핵연료를 선택하였다. 본 개념설계연구에서 고려한 주요 항목은 차폐셀을 포함한 파이로 처리공정 시설의 배치, 공정 운전에 대비한 시설 안전 관리, 방사선 안전, 차폐셀 내 불활성 분위기 관리, 연료 물질의 계량 관리, TRU 제품의 핵임계 관리 등이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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