마그네트론 스퍼터링 방법에 의하여 Nanophase 촉매층을 형성하여 Direct Methanol Fuel Cell(DMFC)에 적용하였다. 일반적인 박막 증착 방법보다 높은 압력 (Ar/He혼합기체)에서 금속 Target과 탄소 Target을 동시에 스퍼터링하여 내피온막 위에 직접 코팅함으로써 기공성 있는 PtRu혹은 Pt및 탄소입자를 포함한 새로운 구조의 촉매층을 형성하였다. 본 방법에 의하여 $1.5mg/cm^2$의 PtRu(Anode) 및 $1mg/cm^2$ Pt(Cathode) 로딩으로 2M Methanol, 1 Bar공기, $80^{\circ}C$조건에서 $45mW/cm^2$의 출력을 얻을 수 있었으며, 이는 기존의 상용방법에 의하여 제조된 전극보다 같은 조건에서 $30\%$의 성능향상을 제시한 것이다. 이는 Nanophase촉매층 구조로 인하여 초미세 분말을 적용하였고, 많은 량의 원자들이 입계에 배열하게 됨으로써 촉매반응을 원활하게 하고,연료의 공급을 효율적으로 해준 것에 기안한 것으로 판단된다. 그러므로, 본 연구의 결과를 응용할 경우 DMFC를 휴대용 전자기기에 적용함에 있어서 성능향상 및 가격경쟁력 확보에 도움을 줄 것으로 기대된다.
In this paper, we characterized bimetallic Pt-Ru/C alloy catalysts having four different compositions and compared the catalytic activities of the prepared alloys for CO oxidation. ICP-AES, EDS, XRD, TEM, and XAS were used to investigate the composition, degree of alloying, particle size, and electronic structure of the prepared Pt-Ru/C catalysts. Those results indicated the synthesis of the alloy catalysts with intended composition and uniform size. The electrochemical study of the characterized alloys showed higher catalytic activity for CO oxidation than that of the commercial Pt/C (E-TEK, Inc., 20 wt %) catalyst. Especially, it was shown that the alloy catalyst with Ru composition of 50 atomic % gave the highest catalytic activity for CO oxidation.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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제20권4호
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pp.43-49
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1996
With the recent interest in methanol as a SI engine fuel, aldehyde emissions have become a greater concern. A M-90 fueled passenger car was operated in a chassis dynamometer using FTP 75 driving cycle to examine formaldehyde emissions. Formation process of aldehyde and methods to reduce them are discussed in this paper for a SI-engine passenger car operating by M-90. Aldehyde emissions have been found to be 3 to 7 times higher from M-90 than from gasoline, while CO, NOx, THC are as low or lower than gasoline. Noble metal compositions appeared to play a role in formaldehyde and unburned methanol emission performance. For example, catalyst Pd showed better reduction of both formaldehyde and methanol than catalyst Pt. however, emission rates of formaldehyde and methanol for catalyst Pt were relatively similar to catalyst Pt/Rh.
$TiO_2$, $Al_2O_3$를 담체로 한 Pt계 촉매에서 NOx, soot의 동시 제거 반응과 촉매의 열충격에 대한 연구를 수행하였다. 실험은 NOx와 soot의 반응을 독립 또는 동시에 반응시킨 조건으로 수행하였으며 그 결과 담체의 종류 및 상에 따라서 서로 상이한 NOx 제거능력과 soot 산화력을 나타내었고, soot의 산화시작온도의 결정은 NOx 제거능력과 상관관계가 있었다. NOx, soot의 동시 반응 시에는 생성된 $NO_2$에 의하여 soot 산화시작온도가 저온으로 이동하였다. 또한 열충격에 대한 NOx 제거율은 Pt/$Al_2O_3$ 촉매가 Pt/$TiO_2$ 촉매에 비하여 효율저하가 적게 일어났으며 soot 산화력은 활성점인 Pt의 소결현상에 의하여 촉매에 관계없이 모두 감소하였다.
The present work has been devoted to the catalytic reduction of $N_2O$ by $H_2$ with $Pt/SiO_2$ catalysts at very low temperatures, such as $110^{\circ}C$, and their nanoparticle sizes have been determined by using $H_2-N_2O$ titration, X-ray diffraction(XRD) and high-resolution transmission electron microscopy(HRTEM) measurements. A sample of 1.72% $Pt/SiO_2$, which had been prepared by an ion exchange method, consisted of almost atomic levels of Pt nanoparticles with 1.16 nm that are very consistent with the HRTEM measurements, while a $Pt/SiO_2$ catalyst possessing the same Pt amount via an incipient wetness technique did 13.5 nm particles as determined by the XRD measurements. These two catalysts showed a noticeable difference in the on-stream $deN_2O$ activity maintenance profiles at $110^{\circ}C$. This discrepancy was associated with the nanoparticle sizes, i.e., the $Pt/SiO_2$ catalyst with the smaller particle size was much more active for the $N_2O$ reduction. When repeated measurements of the $N_2O$ reduction with the 1.16 nm Pt catalyst at $110^{\circ}C$ were allowed, the catalyst deactivation occurred, depending somewhat on regeneration excursions.
Thermal aging effect on NSR kinetics was studied over Pt/Co/Fe/Ba/$Al_2O_3$ catalyst. The amount of $NO_x$ uptake over Pt/Co/Fe/Ba/$Al_2O_3$ calcined at $400^{\circ}C$ increased with increasing NSR temperature from $200^{\circ}C$ to $400^{\circ}C$, where amount of $NO_x$ uptake is the highest at $400^{\circ}C$ with mol ratio of $NO_x$/Ba = 0.5. Thereafter, the amount of $NO_x$ uptake at $400^{\circ}C$ decreased with the higher calcination temperature, where Pt/Co/Fe/Ba/$Al_2O_3$ catalyst calcined at $700^{\circ}C$ showed an amount of $NO_x$ uptake with the mol ratio of $NO_x$/Ba=0.062. Result of XRD and NSR showed that Fe addition into Pt/Co/Fe/Ba/$Al_2O_3$ suppressed sintering of Pt crystallites and make $NO_x$ uptake larger, compared to no addition of Fe into Pt/Co/Fe/Ba/$Al_2O_3$ catalyst. From BET result, it was found that the change of specific surface area was relatively small by the thermal aging process. Therefore, it was found that the sintering of Pt crystallites caused the decrease of $NO_x$ uptake during NSR reaction and Fe played a role to suppress the sintering process of Pt crystallites caused by thermal aging.
다양한 조촉매가 첨가된 $Pt/TiO_2$ 촉매 및 순수 Pt계 촉매의 RWGS 반응에 대한 특성과 성능에 관한 연구를 수행하였다. 지지체 및 활성금속 종류에 의해 RWGS 반응 성능이 크게 영향 받음을 확인하였고, $Pt/TiO_2$ 촉매가 가장 우수한 성능을 보임을 알 수 있었다. $CO_2$ 주입 농도별 실험 및 열역학적 평형 전환율 평가를 통해 $Pt/TiO_2$ 촉매의 성능을 객관적으로 평가할 수 있었고, 상용촉매 대비 우수한 성능을 보임을 관찰하였다. 조촉매로 첨가한 Ca와 Na는 촉매성능을 증진시킬 수 있었으며, XPS 분석을 통해 표면 활성점의 전자밀도가 성능과 밀접한 관련이 있음을 확인하였다.
본 연구에서는 백금의 입자크기가 내구성과 활성에 미치는 영향을 고찰하였다. 상용 Pt/C의 열처리를 통해 백금 입자 크기를 $3.5{\sim}9\;nm$로 조절하였고, XRD와 TEM을 통해 이를 확인하였다. 촉매의 내구성 분석을 위해 가속 실험을 실시하였고, 촉매 활성 측정을 위해 산소환원반응 실험을 하였다. 백금의 입자크기를 증가시킬수록 내구성은 향상되었으나 촉매의 활성이 저하되었다. 즉 촉매의 내구성과 활성은 반비례관계가 성립된다는 것을 확인하였다. 그리고 저하된 촉매 활성과 내구성을 향상시키기 위해, 합금 촉매를 사용하였다.상용 Pt/C의 최대 전력 밀도는 약 $507.6\;mV/cm^2$ 이고, PtCo/C 합금촉매는 $585.8\;mV/cm^2$이었다. 전기화학적 표면적은 상용 Pt/C는 약 60%정도 감소하였고, PtCo/C 합금촉매는 약 24%정도의 감소율을 나타냈다. 따라서 백금의 입자 크기 조절과 합금화를 통해 백금의 내구성과 활성을 동시에 높일 수 있었다.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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제30권8호
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pp.870-876
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2006
In proportion to the increase of industrial development, emission troubles were concerned as global issue. For these reasons, so many researchers and associated institutes effort to reduce pollution with new technology and various devices. As a kind of these methods, we used catalysts as a after-treatment system. At first, we made equipment of model furnace. And various catalysts were equipped at exhaust duct of combustion system, and excess air ratio(a), change cell numbers catalyst materials(Pt, Pd) were changed as experimental conditions. With these various condition, temperature. NOx, CO, HC, $CO_2$ and $O_2$ concentration were measured. As a result, NOx conversion increased with increasing of cell number in Pd catalyst. And Pt catalyst became 100% conversion at 200 and 300 cell. Also, Pt catalyst was better than Pd catalyst at a=1.5 in this condition. In addition, CO and HC concentrations were decreased at a = 1.5 with Pd catalyst.
VOCs (Volatile Organic Compounds)는 대기오염의 주원인으로서 인식되어왔다. 촉매산화는 저온에서 높은 효율을 나타내기 때문에 VOCs 제거를 위한 가장 중요한 처리기술중 하나이다. 이 연구에서는 $TiO_2$ 담체에 Pt, Ir 그리고 Pt-Ir을 담시지켜 촉매를 제조하였다. 반응물로서 Xylene을 사용하였다. 단일 또는 두 가지 이상의 촉매들은 함침법에 의해 준비하였고, X-ray diffraction (XRD), X-ray photo electron spectroscopy (XPS), transmittence electron microscophy (TEM) 분석을 통하여 특성화하였다. 그 결과 Pt 촉매는 Ir 촉매에 비해 더 높은 전환율을 나타내었고, Pt-Ir 촉매는 가장 높은 전환율을 나타내었다. VOCs 산화에서, Pt-Ir 촉매는 다양한 활성점을 나타내었고 그것은 Pt의 metal 영역을 강화시켰다. 따라서 두 가지 금속으로 이루어진 촉매가 단일 금속으로 이루어진 촉매에 비해 VOCs 전환율이 더 높았다. 동역학적으로 VOCs 산화는 1차 반응이다. 이 연구에서 Pt에 Ir을 소량 첨가함으로써 VOCs 산화반응에 효과적이었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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