$Rh-Pt/Al_{2}O_{3}$ catalysts were used for the first time to study its reaction characteristics in the asymmetric hydrogenation of ethyl pyruvate. The catalysts were prepared either by impregnation of Rh on a commercial $Pt/Al_{2}O_{3}$ or by sequential impregnation of Rh followed by impregnation of Pt on $Al_{2}O_{3}$. Reaction rate and enantiomeric excess (ee%) were compared according to the preparation method, Rh contents, and the reduction temperature of the catalyst. The physical characteristics of the catalysts were analyzed using XRD and TEM. Bimetallic $Rh-Pt/Al_{2}O_{3}$ catalysts showed an improved reaction rate and optical purity (63.6 ee%) with increasing the reduction temperature. The variation of the Rh contents as well as the preparation method elicited a big difference on the reaction rate, while enantiomeric excess (ee%) was lower (56~60%) with all bimetallic catalysts than with monometallic $Pt/Al_{2}O_{3}$ catalyst.
The ammonia decomposition reaction has been of increasing interest as a means of treating ammonia in flue gas in the presence of precious metal catalyst. Various catalysts, $Pt-Rh/Al_2O_3$, $Pt-Rh/TiO_2$, $Pt-Rh/ZrO_2$, $Pt-Pd/Al_2O_3$, $Pd-Rh/Al_2O_3$, $Pd-Rh/TiO_2$, $Pd-Rh/ZrO_2$, $Pt-Pd-Rh/Al_2O_3$, $Pd/Ga-Al_2O_3$, $Rh/Ga-Al_2O_3$, and Ru/Ga-$Al_2O_3$, were synthesized by using excess wet impregnation method. Using a homemade 1/4" reactor at $10,000{\sim}50,000hr^{-1}$ of space velocity in the presence of precious metal catalyst ammonia decomposition reactions were carried out to investigate the catalyst activity. The inlet ammonia concentration was maintained at 2,000 ppm, with an air balance. Both $T_{50}$ and $T_{90}$, defined as the temperatures where 50% and 90% of ammonia, respectively, are converted, decreased significantly when alumina-supported catalysts were applied. In terms of catalytic performance on the ammonia conversion in the presence of hydrogen sulfide, $Pt-Rh/Al_2O_3$ catalyst showed no effect on the poisoning caused by hydrogen sulfide. These results indicate that platinum-rhodium bimetallic catalyst is a useful catalyst for ammonia decomposition.
Monometallic, bimetallic and trimetallic particles consisting of different weight compositions of Pt-Pd-Rh over pure alumina wash coats have been synthesized and their catalytic performance on methane conversion was studied from 150 to $600^{\circ}C$. Different catalyst formulations with variable Pt, Pd and Rh contents for bimetallic and trimetallic systems were tried and $Pt_{(1.5)}Rh_{(0.3)}/Al_2O_3$ and $Pt_{(1.0)}Pd_{(1.0)}Rh_{(0.3)}/Al_2O_3$ shows low $T_{50}$ and $T_{90}$ temperatures. Bimetallic and trimetallic particle synergism acts as three way catalysts and therefore, all the catalysts show 100% methane conversion. The effect of supports such as $ZrO_2$ and $TiO_2$ on methane combustion was investigated; from $T_{50}$ and $T_{90}$ results both $Al_2O_3$ and $ZrO_2$ are suitable supports for low temperature methane combustion.
The catalytic activity of precious metals(Rh, Pd, Pt) and nickel catalysts supported on ${\gamma}-Al_2O_3\;and\;CeO_2$ in the partial combustion of methane(PCM) to syngas was investigated based on the product distribution in a fixed bed now reactor under atmospheric condition and also on analysis results by SEM, XPS, TPD, BET, and XRD. The activity of the catalysts based on the syngas yield increased in the sequence $Rh(5)/CeO_2{\geq}Ni(5)/CeO_2>>Rh(5)/Al_2O_3>Pd(5)/Al_2O_3>Ni(5)/Al_2O_3$. Compared to the precious catalysts, the syngas yield and stability of the $Ni(5)/CeO_2$ catalyst were almost similar to $(5)/CeO_2$ catalyst, and superior to these of any other catalysts. The syngas yield of $Ni(5)/CeO_2$ catalyst was 90.66% at 1023 K. It could be suggested to be the redox cycle of the successive reaction and formation of active site, $Ni^{2-}$ and the lattice oxygen, $O^{2-}$ produced due to reduction of $Ce^{4-}$ to $Ce^{3-}$.
$\gamma-Al_2O_3$, $TiO_2$, ZrO에 Pt, Pd, Rh, Ru의 귀금속촉매를 분산하였으며, 촉매 분산은 과잉용액함침법으로 제조하였다. 저온에서 높은 산화능을 지닌 최소화된 귀금속의 함침량을 도출하기 위하여 연구를 수행하였다. 귀금속 촉매의 조성에 대한 영향을 도출하기 위하여 Rh, Pt, Pd, Ru에 대하여 조성과 함침량에 대하여 연구를 수행하였다. 충전층 반응기 및 모노리스 반응기를 이용한 촉매산화반응 실험결과 50% 전환온도 및 90% 전환온도를 측정한 결과 최적의 조성은 Pt-Rh /$Al_2O_3$ 촉매로 판명되었다.
In this work, the conversion of crystalline cellulose into polyols in the presence of hydrogen was examined over noble metal (Pt, Ru, Ir, Rh, and Pd) catalysts supported on activated carbon. For comparison, Pt/${\gamma}-Al_2O_3$ and Pt/H-mordenite were also investigated. Several techniques: $N_2$ physisorption, X-ray diffraction(XRD), inductively-coupled plasma-atomic emission spectroscopy (ICP-AES), temperature-programmed reduction with $H_2$ ($H_2$-TPR) and CO chemisorption were employed to characterize the catalysts. The cellulose conversion was not strongly dependent on the types of the catalyst used. Pt/AC showed the highest yields to polyols among activated carbon-supported noble metal catalysts, viz. Pt/AC, Ru/AC, Ir/AC, Rh/AC and Pd/AC.
Kim, Ki Hyeok;Koo, Kee Young;Jung, UnHo;Roh, Hyeon Seog;Yoon, Wang Lai
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2011.05a
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pp.157.1-157.1
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2011
선택적 CO 산화반응(PrOx)에 사용되는 촉매 중 Pt, Ru, Rh 등의 귀금속 계 촉매들은 비귀금속 계 촉매에 비해 활성이 좋은 반면 가격이 비싸다는 경제적인 제한점이 있다. 따라서 소량의 귀금속을 사용하여 높은 활성의 촉매를 제조하고자 활성금속의 고분산 담지 방법에 대한 연구가 이루어지고 있다. 본 연구에서는 담체인 ${\gamma}-Al_2O_3$ 표면에 활성금속인 Pt의 고분산 담지를 위해 증착-침전법(Deposition-precipitation)을 적용하였으며 용액의 pH 변화에 따른 Pt 금속 입자의 분산도에 대한 영향을 살펴보았다. Pt의 함량은 1wt%로 고정하였고 침전제로 NaOH를 사용하여 용액의 pH를 pH 7.5 ~ 10.5로 변화시켰다. 제조된 촉매는 세척 후 $400^{\circ}C$, 3시간 소성 하였다. 제조된 1wt% Pt/$Al_2O_3$ 촉매의 특성분석을 위해 BET, TPR, CO-chemisorption을 수행하였다. PrOx 반응 실험은 GHSV=60,000 $ml/g_{cat}{\cdot}h$, $T=100{\sim}200^{\circ}C$, ${\lambda}$=4 조건에서 수행되었으며 반응 전에 촉매는 $400^{\circ}C$, 3시간 환원 후 사용하였다. 촉매의 특성분석과 PrOx 반응 실험 결과를 통해 촉매가 담체 위에 고분산 되는 최적의 pH를 확인할 수 있었으며, 기존의 함침법으로 제조된 촉매와 성능 비교를 통해 제조방법에 따른 영향을 살펴보았다.
Most of LNT catalysts use noble metals such as Pt for low temperature NOx oxidation but there is an economic weakness. For the purpose of overcoming this, this study is to develop DeNOx catalyst for LNT excluding PGM (platinum group metal) such as Pt, Pd, Rh, etc. To do so, Al/Co/Ni catalyst selected as a preliminary test is used to study fundamental property and NOx’s conversion according to calcined temperature. Ultimately, that is, Al/Co/Ni mixed metal oxide which does not use PGM is selected and physicochemical characterization is performed by way of XRD, EDS, SEM, BET and ramp test and NOx conversion is also analyzed. This study shows that all samples consist of mixed oxides of spinel structure of Co2AlO4 and NiAl2O4 and have enough pore volume and size for redox. But as a result of NH3-TPD test, it is desired that calcined temperature needs to be maintained at 700 ℃ or lower. Also only samples which are processed under 500 ℃ satisfied NO and NOx conversion simultaneously through ramp test. Based on this study’s results, optimum calcined temperature for Al/Co/Ni=1.0/2.5/0.3 mixed metal oxide catalyst is 500 ℃.
Hydrogenolysis reactions of CFC-113a catalyzed by various heterogeneous catalysts $(Rh/Al_2O_3,\;Pd/C,\;Ni,\;Al_2O_3,\;Active\;carbon)$ were investigated in the liquid and gas phases. In the liquid phase reaction, different catalysts showed different activities, but all catalysts used gave high selectivities toward HCFC-123 over 95%. It was noticeable that the neutral $Al_2O_3$ showed both a high activity and a selectivity in the liquid phase reaction. In the gas phase reaction, transition metals on carbon(Pd/C, Pt/C) were so active for hydrogenolysis of CFC-113a that they even catalyzed the production reaction of overhydrogenated compounds such as $HCFC-133a(CF_3CH_2Cl)\;and\;HFC-143a(CF_3CH_3)$. $Al_2O_3$, which showed the high activity in the liquid phase reaction, did not show a remarkable activity. When $Al_2O_3$ was used in the liquid phase reaction, the hydrogenolysis of CFC-113a proceeded without any side products in THF. However, the same reaction in MeOH produced side products, such as $CH_3OCH_3\;and\;CH_3CH_2OCH_3$ from solvent. Based on this result, including heterogeneous catalysts, it was concluded that the solvent played an important role in the liquid phase reaction.
Transactions of the Korean Society of Automotive Engineers
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v.19
no.3
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pp.138-145
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2011
Diesel particulate filter (DPF) systems are being used to reduce the particulate matter emission of diesel vehicles. The DPF should be regenerated after certain driving hours or distance to eliminate soot in the filter. The most widely used method is active regeneration with oxygen at $550{\sim}650^{\circ}C$. Syngas (synthetic gas) can be used to lower the regeneration temperature of Catalyzed DPF (CDPF). The syngas is formed by fuel reforming process of CPOx (Catalytic Partial Oxidation) at specific engine condition (1500rpm, 2bar) using 1wt.% $Rh/CeO_2-ZrO_2$ catalyst. The oxidation characteristics of PM with syngas supplied to filter were studied using partial flow system that can control temperature and flow rate independently. The filter is coated with washcoat loading of $25g/ft^3$$Pt/Al_2O_3-CeO_2$, and multi-channel CDPF (MC-CDPF) was used. The filter regeneration experiments were performed to investigate the effect of syngas exothermic reaction on soot oxidation in the filter. For this purpose, before oxidation experiment, PM was collected about 8g/L to the filter at engine condition of 1500rpm, bmep 8bar and flow temperature of $200^{\circ}C$ Various conditions of temperature and concentration of syngas were used for the tests. Regeneration of filter started at 2% $H_2$ and CO concentration respectively and inlet temperature of $260^{\circ}C$. Filter Regeneration occurs more actively as the syngas concentration becomes higher.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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