The bimodal porous carbons were synthesized by using imprinting method with templates of SBA-15 particle and silica sphere and applied as supporting materials for the electro-catalyst of polymer electrolyte fuel cell (PEFC). The silica spheres with diameter size of 100 nm and SBA-15 particle having 200 nm -250 nm diameter and 700 nm -900 nm length were synthesized in this work. The bimodal porous carbons (S100) were prepared by using the silica spheres and SBA-15 as templates and mesophase pitch as a carbon source. The PtRu nanoparticle of ca. 1.9 nm were supported on the bimodal porous carbon support and the resulting PtRu/S100 catalysts was tested by the cyclic voltammetry. The use of bimodal porous carbon showed in comparable electro-catalytic activities with commercial catalyst. Though unclear effects of bimodal porosity of supports could be obtained in the scope of this study, morphological advantage in electrical conductivity can be considered on the electro-catalytic activity.
$^{195}Pt$ NMR measurements were performed to deduce the variation of local density of states at the Fermi energy ($E_F$-LDOS) at the surface of carbonsupported Pt catalysts due to the addition of $Nafion^{(R)}$ ionomer in the metalelectrode-assembly for fuel cells. The results showed that the EF-LDOS at the surface of Pt particles was enhanced by the addition of $Nafion^{(R)}$ ionomers whereas it was uninfluenced in the inner (bulk) part of the Pt particles. This suggests that the effects of ionomers on the electronic states of the Pt particle surface are related to the electrochemical activity of the catalysts.
In this work, nitrogen and oxygen functionalities was introduced to the graphite nanofibers (GNFs) and their effect on electrocatalytic performance of the GNF supports for direct methanol fuel cells (DMFCs) was invesigated. The nitrogen and oxygen groups were introduced through the urea treatments and acid treatment, respectively. And, PtRu catalysts deposited on modified GNFs were prepared by a chemical reduction method. The catalysts were characterized by means of elemental analysis, nitrogen adsorption, and X-ray photoelectron spetroscopy (XPS). The structure and morphological characteristics of the catalysts were characterized by X-ray diffraction (XRD) and transmission electron microscopy (TEM). As a result, the Pt-Ru nanoparticles were impregnated on GNFs with good formation in 3-5 nm. And, the cyclic voltammograms for methanol oxidation revealed that the methanol oxidation peak varied depending on changes of surface functional groups. It was thus considered that the PtRu deposition was related to the reduction of PtRu and surface characteristics of the carbon supports. The changes of surface functional groups were related to PtRu reduction, significantly affect the methanol oxidation activity of anode electrocatalysts in DMFCs.
Park, In-Su;Lee, Kug-Seung;Choi, Baeck-Beom;Sung, Yung-Eun
한국신재생에너지학회:학술대회논문집
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2006.11a
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pp.316-319
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2006
There is a worldwide interest in the development and commercialization of Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cells (PEMFCs) for vehicular and stationary applications. One of the major objectives is the reduction of loaded electrode materials, which is comprise of the Pt-based noble metals. In this paper, a novel chemical strategy is described for the preparation and characterization of carbon-supported and surface-alloys, which were prepared by using a successive reduction process. After preparing Au colloid nanoparticles, the deposition of Au colloid nanoparticles occurred spontaneously in the carbon black-dispersed aqueous solution. Then nano-scaled active materials were formed on the surface of carbon-supported Au nanoparticles. The structural and electrochemical analyses indicate that the active materials were deposited on the surface of Au nanoparticles selectively and that an at toying process occurred during the successive reducing process The carbon-supported & surface-alloys showed the higher electrocatalytic activity than those of the particle-alloys and commercial one (Johnson-Matthey) for the reaction of methanol and formic acid oxidation. The increased electrocatalytic activity might be attributed to the effective surface structure of surface-alloys, which have a high utilization of active materials for the surface reaction of electrode.
There is a worldwide interest in the development and commercialization of polymer electrolyte membrane fuel cells [PEMFCs] for vehicular and stationary applications. One of the major objectives is the reduction of loaded electrode materials, which is comprise of the Pt-based noble metals. In this paper, a novel chemical strategy is described for the preparation and characterization of carbon-supported and surface-alloys, which were prepared by using a successive reduction process. After preparing Au colloid nanoparticles, the supporting of Au colloid nanoparticles occurred spontaneously in the carbon black-dispersed aqueous solution. Then nano-scaled active materials were formed on the surface of carbon-supported Au nanoparticles. The structural and electrochemical analyses indicate that the active materials were deposited on the surface of Au nanoparticles selectively and that an alloying process occurred during the successive reducing process. The carbon-supported & surface-alloys showed the higher electrocatalytic activity than those of the particle-alloys and commercial one [Johnson-Matthey] for the reaction of methanol and formic acid oxidation. The increased electrocatalytic activity might be attributed to the effective surface structure of surface-alloys, which have a high utilization of active materials for the surface reaction of electrode.
Electrocatalytic activities and stabilities of Pt supported on Sb-doped $SnO_2$ (ATO) were examined for ethanol oxidation reactions. Pt colloidal particles were deposited on ATO nanoparticles (Pt/ATO) and the prepared electrocatalysts were characterized by X-ray diffraction, transmission electron microscopy (TEM), and cyclic voltammetry. Electrochemical activity of the Pt/ATO for ethanol electro-oxidation was compared to those of Pt supported on carbon (Pt/C) and commercial PtRu/C. The activitiy of the Pt/ATO was much higher than those of the Pt/C and commercial PtRu/C. The Pt/ATO exhibited much higher electrochemical stabilities than the Pt/C in 0.5M ${H_2}{SO_4}$ and in 0.5M ${H_2}{SO_4}$/1M ${C_2}{H_5}OH$. According to TEM, the growth rate of Pt particles was lower in the Pt/ATO than it was in the Pt/C. The ATO nanoparticle appears to be a promising support material that promotes electrochemical reactions and stabilizes catalyst particles in direct ethanol fuel cell.
The influence of graphitization of carbon support on the electrochemical corrosion of carbon and sintering of Pt particles are investigated by measuring $CO_2$ emission at a constant potential of 1.4 V for 30 min using on-line mass spectrometry and cyclic voltammogram. In comparison to commercial Pt/C (from Johnson Matthey), highly graphitized carbon nanofiber (CNF) supported Pt catalyst exhibits lower performance degradation and $CO_2$ emission. As the more carbon corrosion occurred, the more prominent changes were detected in electrochemical characteristics of fuel cell. This indicates that the carbon corrosion affects significantly the fuel cell durability. From the observed results, CNF is considered to be more corrosion resistant material as a catalyst support. However, CNF shows higher aggregation of Pt particles under repeated cyclic voltammetry between 0 and 0.8 V where the carbon corrosion is not initiated.
In this work, Porous Carbons (PCs) were prepared by using a chemical acid treatment, and the hydrogen storage behaviors of PCs doped by Pt nanoparticles were investigated. The hydrogen storage capacities of the Pt-doped carbons with a platinum content of 0.2 - 1.5 wt.% were evaluated by a volumetric adsorption method at 298K and 10 MPa. The microstructures of samples were examined by XRD and SEM. It was found that the hydrogen storage capacitiesof the PCs dramatically increased, but the amount of hydrogen stored from the samples began to decrease after 0.6 wt.% of Pt content due to the pore blocking. These results indicate that a suitable amount of supported catalysts and layer intervals of carbons had a very important impact on hydrogen storage behaviors.
The Pt/C and Pd/C catalysts were prepared from conventional chloride precursors by adsorption or precipitation-deposition methods. Their activities for hydrogenation reactions of cyclohexene and acetophenone were compared with those of commercial catalysts. The Pt/C and Pd/C catalysts obtained from the adsorption procedure reveal higher hydrogenation activity than commercial catalysts and the catalysts prepared by the precipitation-deposition method. Their improved performances are attributed to the decreased metal crystallite sizes of Pt or Pd formed on the active carbon support upon the adsorption of the precursors probably due to the same negative charges of the chloride precursor and the carbon support. Under the preparation conditions studied, the reduction of the supported catalysts using borohydrides in liquid phase is superior to a gas phase reduction by using hydrogen in the viewpoint of particle size, hydrogenation activity and convenience.
A novel pretreatment technique was applied to the conventional Pt/alumina catalyst to prepare for the highly efficient catalyst for the preferential oxidation of carbon monoxide in hydrogen-rich condition. Their performance was investigated by selective CO oxidation reaction. CO conversion with the oxygen-treated Pt/Alumina catalyst increased remarkably especially at the low temperature below $100^{\circ}C$. This result is promising for the normal operation of the proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) without CO poisoning of the anode catalyst. XRD analysis results showed that metallic Pt peaks were not observed for the oxygen-treated catalyst. This implies that well dispersed small Pt particles exist on the catalyst. This result was continued by high resolution transmission electron microscopy (HRTEM) analysis. Consequently, it can be concluded that highly dispersed Pt nanoparticles could be prepared by the novel pretreatment technique and thus, CO conversion could be increased considerably especially at the low temperatures below $100^{\circ}C$.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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