본 연구에서 직접 메탄올형 연료전지용 담지 촉매의 전기 화학적 효율을 높이기 위하여 담지 촉매의 합성을 위한 2가지 다른 방법을 조사하였다. 담지 촉매에 있어서 합금을 형성하여 동시 담지하는 방법과 금속을 순차적으로 담지하는 방법을 비교하였다. 금속의 총 함량을 20 wt%를 사용하였으며, Pt-Pd의 금속비를 1 : 2로 하였다. 순환 전류-전압곡선(CVs), TEM 이미지와 XRD분석을 이용하여 두가지 다른 방법으로 제조된 촉매 간의 전기화학적 특성, 입자의 평균 크기 및 결정의 구조 변화를 비교 분석하였다. 그 결과, 순차적 금속 담지 촉매가 동시 담지 촉매보다 단위 무게당 산화전류 수치를 나타내어 보다 높은 전기활성 특성을 보였다.
The purpose of the study is to investigate the thermal durability characteristics of the Pt catalyst and additives used in a catalytic combustor. The catalyst used in the experiment was based on Pt (3 wt%), and a total of 12 types were prepared using a combination of additives (Ni, La, Ce, Fe, and Co). From the results, In the fresh state, the two types of combination catalysts with the highest C3H8 conversion were Pt_Ce (79.9%) at 500℃, and in the three types of combination catalysts, Pt_La_Ni (93.4%) at 500℃ had the best performance. Among aged catalysts at 850℃ and 8 hours, Pt-La-Ni and Pt-Ni-Ce catalysts showed the highest C3H8 conversion of about 71% at 500℃.
This study describes how successfully a conventional flame aerosol synthesis was used to continuously synthesize Pt-Ru catalysts supported by carbon agglomerates. Nearly spherical catalysts produced in the flame were mainly composed of metallic Pt and Ru with the molar ratio of 1:1 and those sizes were controllable from ~1.5 nm to ~2.0 nm. Nevertheless, only Pt peaks were found from X-ray diffraction experiments, suggesting that amorphous-like Ru was well mixed in the crystalline Pt lattices. It was found from Cyclo-voltamograms and CO stripping experiments that the electrochemical properties of the catalysts are at least comparable to that of a conventional commercial sample.
Kim, Min-Sik;Lim, Sin-Muk;Song, Min-Young;Cho, Hyun-Jin;Choi, Yun-Ho;Yu, Jong-Sung
Carbon letters
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제11권4호
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pp.336-342
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2010
Different oxidation treatments on CNTs using diluted 4.0 M $H_2SO_4$ solution at room temperature and or at $90^{\circ}C$ reflux conditions were investigated to elucidate the physical and chemical changes occurring on the treated CNTs, which might have significant effects on their performance as catalyst supports in PEM fuel cells. Raman spectroscopy, X-ray diffraction and transmission electron microscope analyses were made for the acid treated CNTs to determine the particle size and distribution of the CNT-supported Pt-Ru nanoparticles. These CNT-supported Pt-based nanoparticles were then employed as anode catalysts in PEMFC to investigate their catalytic activity and single-cell performance towards $H_2$ oxidation. Based on PEMFC performance results, refluxed Pt-Ru/CNT catalysts prepared using CNTs treated at $90^{\circ}C$ for 0.5 h as anode have shown better catalytic activity and PEMFC polarization performance than those of the commercially available Pt-Ru/C catalyst from ETEK and other Pt-Ru/CNT catalysts developed using raw CNT, thus demonstrating the importance of acid treatment in improving and optimizing the surface properties of catalyst support.
The electrocatalytic characteristics of oxygen reduction reaction of the $PtxM_{(1-x)}$ (M = Co, Cu, Ni) supported on multi-walled carbon nanotubes (MWNTs) have been evaluated in a Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell (PEMFC). The $Pt_xM_{(1-x)}$/MWNTs catalysts with a Pt : M atomic ratio of about 3 : 1 were synthesized and applied to the cathode of PEMFC. The crystalline structure and morphology images of the $Pt_xM_{(1-x)}$ particles were characterized by X-ray diffraction and transmission electron microscopy, respectively. The results showed that the crystalline structure of the Pt alloy particles in Pt/MWNTs and $Pt_xM_{(1-x)}$/MWNTs catalysts are seen as FCC, and synthesized $Pt_xM_{(1-x)}$ crystals have lattice parameters smaller than the pure Pt crystal. According to the electrochemical surface area (ESA) calculated with cyclic voltammetry analysis, $Pt_{0.77}Co_{0.23}$/MWNTs catalyst has higher ESA than the other catalysts. The evaluation of a unit cell test using Pt/MWNTs or $Pt_xM_{(1-x)}$/MWNTs as the cathode catalysts demonstrated higher cell performance than did a commercial Pt/C catalyst. Among the MWNTs-supported Pt and $Pt_xM_{(1-x)}$ (M = Co, Cu, Ni) catalysts, the $Pt_{0.77}Co_{0.23}$/MWNTs shows the highest performance with the cathode catalyst of PEMFC because they had the largest ESA.
Kim, Jy-Yeon;Han, Sang-Beom;Oh, Sang-Eun;Park, Kyung-Won
전기화학회지
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제14권2호
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pp.71-76
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2011
Fe-tetramethoxyphenylporphyrin on carbon black (Fe-TMPP/C) is examined and compared with carbon (C) and Pt-coated carbon (Pt/C) for oxygen reduction reaction in a two chambered microbial fuel cell (MFC). The Fe-TMPP/C is prepared by heat treatment and characterized using SEM, TEM, and XPS. The electrochemical properties of catalysts are characterized by voltammerty and single cell measurements. It is found that the power generation in the MFC with Fe-TMPP/C as the cathode is higher than that with Pt/C. The maximum power of the Fe-TMPP/C is 0.12 mW compared with 0.10 mW (Pt/C) and 0.02 mW (C). This high output with the Fe-TMPP/C indicates that MFCs are promising in further practical applications with low cost macrocycles catalysts.
A modified polyol process is developed to enhance Pt loading during the preparation of Pt/C catalysts. With the help of the zeta potential, the effect of pH on the electrostatic forces between the support and the Pt colloid is investigated. It is shown experimentally that the surface charge on the carbon support becomes more electropositive when the solution pH is changed from alkaline to acidic. However, this change does not affect the electronegative surface charge of Pt colloids already attained and stabilized by glycolate anions. This new behavior caused by the change in the solution pH accounts for the enhanced yield of the process and does not affect the Pt particle size. All our experimental results reveal that this simple modification is a cost effective method for the synthesis of highly Pt loaded Pt/C catalysts for fuel cells.
PEMFC(Proton Exchange Membrane Fuel Cells)에서 PtCo/C 합금 촉매가 성능이나 내구성에서 우수하여 많이 사용되고 있다. 그러나 높은 전압에서(1.0~1.5 V) 평가되는 촉매 지지체 내구성에 관한 연구는 별로 보고 되지 않았다. 본 연구에서는 PtCo/C 촉매와 Pt/C 촉매에 촉매 지지체 가속 열화 프로토콜을 적용한 후 내구성을 비교하였다. 1.0↔1.5V 전압 변화 사이클 반복 후에 촉매 비활성도(Mass activity)와 전기화학적 활성면적(ECSA), 전기이중층 용량(DLC), Pt 용해와 입자 성장 등을 분석하였다. 전압변화 2,000 사이클 후 PtCo/C 촉매는 Pt/C 촉매에 비해 0.9 V에서 촉매 무게당 전류밀도가 1.5배 이상 감소하였다. 이와 같은 결과는 PtCo/C 촉매의 카본지지체의 열화 속도가 Pt/C 촉매보다 높기 때문이었다. Pt/C 촉매는 PtCo/C 촉매보다 촉매층의 ECSA 감소가 1.5배 이상 높았지만 Pt/C 촉매의 카본 지지체 부식이 작아 I-V 성능 감소가 작았다. PtCo/C 촉매의 고전압 내구성 향상을 위해서는 카본 지지체 내구성 향상이 필수적임을 보였다.
기존 Pt/C 전극촉매 제조시 사용되는 Pt를 일정량의 Mn으로 대체하여 PtMn/C 전극촉매를 제조하였다. 환원제로 포름알데히드(HCHO)를 사용하여 화학환원법으로 $Pt_{10}$/C, $Pt_9Mn_1$/C, $Pt_7Mn_3$/C 촉매를 제조하였으며 반쪽 전지(half cell)에서 순환전압전류와 대시간 전류를 측정하였다. $Pt_9Mn_1$/C촉매가 $Pt_{10}$/C, $Pt_7Mn_3$/C촉매보다 높은 산소환원반응(oxygen reduction reaction)을 보였으며 0.9, 0.8, 0.7, 0.6V에서 각각 5분동안 측정한 대 시간 전류측정에서 $Pt_9Mn_1$/C가 $Pt_{10}$/C, $Pt_7Mn_3$/C촉매보다 높은 활성을 나타냈다. 물리적 특성은 XRD, TEM분석을 통하여 알아보았으며 입자의 평균 크기는 $Pt_9Mn_1$/C, $Pt_{10}$/C가 각각 2.7 nm, 3 nm를 나타냈다. XRD분석을 통하여 Pt의 FCC(Face Centered Cubic)결정 구조를 확인할 수 있었다.
A 20 wt % Pt/C is fabricated and characterized for use as the cathode catalyst in a polymer electrolyte membrane fuel cell (PEMFC). By using the polyol method, the fabrication process is optimized by modifying the carbon addition sequence and precursor mixing conditions. The crystallographic structure, particle size, dispersion, and activity toward oxygen reduction of the as-prepared catalysts are compared with those of commercial Pt/C catalysts. The most effective catalyst is obtained by ultrasonic treatment of ethylene glycol-carbon mixture and immediate mixing of this mixture with a Pt precursor at the beginning of the synthesis. The catalyst exhibits very uniform particle size distribution without agglomeration. The mass activities of the as-prepared catalyst are 13.4 mA/$mg_{Pt}$ and 51.0 mA/$mg_{Pt}$ at 0.9 V and 0.85 V, respectively, which are about 1.7 times higher than those of commercial catalysts.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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