The photocatalytic decomposition characteristics of single n-pentane, n-pentane mixed with methyl ethyl ketone (MEK), and n-pentane mixed with ethyl acetate (EA) by cylindrical UV reactor installed with $TiO_2$-coated perforated plane were studied. The effects of the residence time, the inlet gas concentration, and the oxygen concentration were investigated. The removal efficiency of n-pentane was increased with increasing the residence time and the oxygen concentration, but decreased with increasing the inlet concentration of n-pentane. The photocatalytic decomposition rates of single n-pentane, n-pentane mixed with MEK, and n-pentane mixed with EA fitted well on Langmuir-Hinshelwood kinetics equation. The maximum elimination capacities of single n-pentane, n-pentane mixed with MEK, and n-pentane mixed with EA were obtained to be $465g/m^3{\cdot}day$, $217g/m^3{\cdot}day$, and $320g/m^3{\cdot}day$, respectively. The presence of coexisting MEK and EA vapor had a negative effect on the photocatalytic decomposition of n-pentane and the negative effect of MEK was higher than that of EA.
This study introduces a method to eliminate formaldehyde and benzene, toluene from indoor air by means of a photocatalytic oxidation reaction. In the method introduced, for the good performance of the reaction, the effect and interactions of the $TiO_2$ catalyst and ultraviolet in photocatalytic degradation on the reaction area, dosages of catalysts, humidity and light should be precisely examined and controled. Experiments has been carried out under various intensities of UV light and initial concentrations of formaldehyde, benzene and toluene to investigate the removal efficiency of the pollutants. Reactors in the experiments consist of an annular type Pyrex glass flow reactor and an 11W germicidal lamp. Results of the experiments showed reduction of formaldehyde, benzene and toluene in ultraviolet $/TiO_2/$ activated carbon processes (photooxidation-photocatalytic oxidation-adsorption processes), from 98% to 90%, from 98% to 93% and from 99% to 97% respectively. Form the results we can get a conclusion that a ultraviolet/Tio2/activated carbon system used in the method introduced is a powerful one for th treatment of formaldehyde, benzene and toluene of indoor spaces.
In this study, the photocatalytic decomposition characteristics of single toluene, toluene mixed with benzene, toluene mixed with acetone, and toluene mixed methyl mercaptan (MM) by UV reactor installed with $TiO_2$-coated perforated plate were studied. The photocatalytic decomposition rate of single toluene, toluene mixed with benzene, toluene mixed with acetone, and toluene mixed with MM fitted well on Langmuir-Hinshelwood (L-H) kinetics equation. The maximum elimination capacity was obtained to be $628g/m^3{\cdot}d$ for single toluene, $499g/m^3{\cdot}d$ for toluene mixed with benzene, $318g/m^3{\cdot}d$ for toluene mixed with acetone, and $513g/m^3{\cdot}d$ for toluene mixed with MM, respectively. The negative effect in photocatalytic decomposition of toluene are found to be in the order of acetone>benzene>MM.
본 연구에서는 교대로 운전되는 두 개의 UV/광촉매 반응기로 구성된 폐가스 처리시스템의 운전단계와 단계별 광촉매의 비활성화의 상관관계를 사용된 광촉매에 대한 기기분석을 통하여 규명하였다. 선행연구[Lee와 Lim, Korean Chem. Eng. Research, 59(4), 574-583 (2021)]의 광촉매 반응기 시스템 운전에 사용되지 않은 광촉매를 담지한 다공성 SiO2 담체(A4), 1회 운전하는 동안 사용되고 재생을 경험하지 않은 광촉매를 담지한 다공성 SiO2 담체(A1), 2회 운전에 사용되고 1회 재생된 광촉매를 담지한 다공성 SiO2 담체(A2) 및 3회 운전에 사용되고 2회 재생된 광촉매를 담지한 다공성 SiO2 담체(A3)와, 1차 재생(AD1) 또는 3차 재생(AD3)된 광촉매를 담지한 다공성 SiO2 담체에 대한 BET 분석, SEM, XPS, SEM-EDS 및 FTIR 분석 등을 수행하여, 광촉매를 담지한 다공성 SiO2 담체의 비활성화 및 재생 특성을 포함하는 특성 분석을 수행하였다. 그 결과로서, 3회 이상의 여러 번 재생을 수행하는 광촉매의 적정 재생 온도를 200℃ 미만으로 도출하였다. 이러한 광촉매의 적정 재생 온도는 BET 분석결과에서 도출된 기공에 흡착된 에탄올 산화분해 중간생성물의 대부분이 완전 분해가 되어 기공이 재생되는 재생 온도와 거의 일치하였다. 특히, XPS 분석 결과는, 선행 연구[Lee와 Lim, Korean Chem. Eng. Research, 59(4), 574-583 (2021)]에서 광촉매 반응기의 첫 번째 운전 후에 광촉매의 미세한 비활성화가 발생하였음을 나타내었다. 또한, XPS 분석 결과는, 선행연구[Lee와 Lim, Korean Chem. Eng. Research, 59(4), 574-583 (2021)]에서 광촉매 반응기의 두 번째 운전에서 비교적 큰 광촉매의 비활성화가 발생하여 첫번째 운전성능보다 약 5%만큼 못 미치는 에탄올과 황화수소 각각의 제거효율을 초래하였으나, 세 번째 운전에서의 에탄올과 황화수소의 제거효율은 두 번째 운전에서의 에탄올과 황화수소의 제거효율 실험 결과와 거의 비슷하였다는 연구 결과와 일치하였다. 한편, AD3를 사용하여 선행연구[Lee와 Lim, Korean Chem. Eng. Research, 59(4), 574-583 (2021)]에서와 같은 광촉매 반응기의 네 번째 운전을 수행할 것을 가정하면, 두 번째 운전에서보다 더 큰 광촉매의 비가역적 비활성화의 발생으로 인하여 에탄올과 황화수소 제거효율이 가장 크게 저하되리라 예상되었다.
광촉매 재생을 통하여 교대로 운전되는, TiO2-anatase 광촉매를 담지한 다공성 SiO2 담체를 충전한 두 개의 환형 UV/광촉매 반응기(유효 부피: 1.5 L) 중에서, 광촉매 활성이 재생된 하나는 32 일/회 동안 운전시키고 광촉매가 비활성화된 다른 하나는 15 W UV-A 광원을 켠 상태에서 100 ℃의 고온 공기에 의하여 광촉매를 재생시키면서, 에탄올(100 ppmv)과 황화수소(10 ppmv)를 동시 함유하는 3 L/min 유량의 폐가스를 교대로 처리하는 광촉매반응기 시스템의 지속적 운전을 수행하였다. 교대로 운전되는 광촉매반응기 시스템(A)의 에탄올 제거 거동으로서, 광촉매 반응기 시스템의 첫 번째, 두 번째 및 세 번째 운전의 정상 상태에서의 에탄올 제거효율 값은 각각 약 60, 55 및 54%를 유지하였다. 한편 광촉매반응기 시스템(A)의 황화수소의 제거효율 거동은, 각 운전 횟수에서 에탄올 제거효율의 거동과 다르게, 시간이 지남에 따라서 황화수소 제거효율의 감소 및 더 낮은 정상상태 도달의 반복적인 추세를 보였다. 그럼에도 불구하고 황화수소 제거에 있어서 각 운전 기간이 경과한 후에 황화수소 제거효율 값은 첫 번째, 두 번째 및 세 번째 운전 후에 각각 약 80, 75 및 73%를 유지하여서 에탄올 제거효율 값인 약 60, 55 및 54%보다 각각 약 20, 20 및 19%만큼 높았다. 따라서 다공성 SiO2 광촉매 담체의 흡착을 가역적 비활성화로 간주하고 흡착을 포함한 광촉매의 가역적 비활성화에 의한 제거효율 감소분이 재생 후 사용 횟수에 무관하게 일정하다고 가정할 때에, 사용 횟수가 세 번째에서 광촉매의 비가역적 비활성화에 따른 에탄올 및 황화수소 제거효율 감소분의, 직전 사용 횟수보다 증가 폭은 각각 약 1 및 2%로써 사용 횟수가 두 번째인 경우의 각각 약 5 및 5%보다 미미하거나 더 적어졌다. 한편 교대로 운전되는 다른 환형 광촉매반응기 시스템에서도 환형 광촉매반응기 시스템의 추세와 거의 동일하게 관찰되었다.
D염색공단의 폴리에스테르 알카리 감량폐수 및 호발폐수가 혼합된 실제 종합염색폐수를 처리하기 위하여 D염색공단의 종합폐수처리장 반송슬러지를 고정한 폐타이어담체를 충전한 재순환 유동상 바이오필터와 소성된 $TiO_2$ 코팅-glass bead를 광촉매담체로 적용한 UV/광촉매반응기를 결합한 재순환 통합시스템을 구축하여 운전하였다. 그 결과로서 재순환 통합시스템의 총 $COD_{cr}$ 제거율과 총 색도 제거율 추이는 각각 약 81% 및 55% 정도를 유지하였다. 이러한 재순환 통합시스템의 총 $COD_{cr}$ 및 총 색도 제거율의 제고효과는 각각 최대 약 7% 및 3%로 평가되었다. 재순환 통합시스템의 유동상 바이오필터 및 광촉매반응공정은 총 제거율에 대한 상대기여도로서 각각 총 $COD_{cr}$ 제거율의 약 94% 및 6%를 처리하고, 총 색도 제거율의 약 86% 및 14%를 처리하였다. 이와 같이 재순환 통합시스템의 광촉매반응공정에서는 총 제거율에 대한 색도 제거율의 상대기여도가 $COD_{cr}$ 제거율의 상대기여도보다 약 2.4배 정도 컸다. 따라서 본 연구의 재순환 통합시스템에서 광촉매반응공정은 $COD_{cr}$ 제거보다 아조결합과 같이 염료에서 색을 나타내는 화학결합을 깨는 역할에 더욱 효율성이 있었다. 또한 본 연구의 재순환 통합시스템에서 각 단위공정들의 $COD_{cr}$ 및 색도 제거율이, 재순환 통합시스템의 총 $COD_{cr}$ 및 색도 제거율에 미치는 영향에 대한 모델식과 대수적 상관관계를 구하고 분석하였다.
This study was carried out the removal of Cr(VI) which was known to the toxic pollutant in industry using the process of UV and TiO$_2$ photocatalyst in a circular type reactor. In this experiment, the series of photocatalytic process for the removal of Cr(VI) has been selected as a model reaction in a circular type reactor in order to obtain the basic data on the influence of various experimental parameters such as circulation flow rate, pH of solution, initial Cr(VI) light illumination and TiO$_2$ dosage, and salicylic acid concentration. The results of this study were as follows; 1. With both UV light illumination and TiO$_2$ present, Cr(VI) was more effectively eliminated than with either UV or TiO$_2$ alone. 2. As the circulation flow rate of solution increased, the removal efficiency of Cr(VI) was increased. However, over 2.4 l/min of circulation flow rate, the efficiency wa limited. 3. A increase in the photocatalytic removal of Cr(VI) was noticed with decreasing pH. 4. An increase in the photocatalytic removal of Cr(VI) was noticed with decreasing Initial Cr(VI) concentration and first order kinetics was observed from the result at different initial concentration of Cr(VI). 5. Photocatalytic removal efficiency of Cr(VI) increased with increasing TiO$_2$ dosage. However, over 1.0 g/l of TiO$_2$ dosage, the efficiency reached a plateau. 6. As low concentration of saliculic acid were added, there was an increase in the removal efficiency of Cr(VI). However, over 300 mg/l of salicylic acid, the efficiecy was decreased. It eas found that application of photocatalysis to water treatment that contains both Cr(VI) and salicylic acid was possible.
본 연구에서는 Compound parabolic concentrator reactor system을 이용하여 초기농도 10 mg/L의 클로로포름을 광촉매 반응으로 처리하였다. 1000 W의 메탈할라이드 방전램프를 인공태양광원으로 사용하였으며 약 99%의 클로로포름이 광촉매반응에 의하여 90분 안에 제거되어 먹는물 수질기준인 0.08 mg/L을 만족하였다(pH 5.24, $TiO_2$ 농도 0.2 g/L). 또한 초기 pH와 $TiO_2$ 농도가 클로로포름의 분해에 미치는 영향 을 알아보기 위해 pH 4, 5, 6, 7과 $TiO_2$ 농도 0.1, 0.2, 0.4의 조건에서 실험을 수행하였으며, 각 pH 에서의 $TiO_2$ 입자크기(particle size)와 비표면적(specific surface area)을 측정하여 클로로포름 분해율과 비교하여 비표면적과 광촉매반응 활성 사이의 상관관계를 규명하고자 하였다. 그 결과 pH와$TiO_2$ 농도에 따른 클로로포름 분해율은 큰 차이를 보이지 않았다. 하지만 pH에 따라 $TiO_2$의 입자크기분포(particle distribution)와 비표면적이 변했고 pH 7은 다른 pH 영역보다 비표면적이 약 2배 정도 작은 결과를 보였다. 본 연구의 결과를 바탕으로 클로로포름의 광촉매반응은 $TiO_2$의 비표면적과 상관관계가 없는 TCE-type인 것을 유추할 수 있었다.
광촉매 산화반응으로 인한 난분해성 유기오염물질의 분해효율을 증가시키기 위하여 산화반응의 매개체인 $TiO_2$ 광촉매의 새로운 제조방법을 개발하였고, 이를 이용하여 TCE의 효과적인 분해를 위한 광촉매 산화반응조의 최적 운영인자를 도출하였다. $TiO_2$ 광촉매는 해교제(Davan-C 0.24 wt%)와 결합제(PVA 0.16 wt%)를 첨가하여 슬립 캐스팅 방법으로 제조하였다. 촉매의 특성 변화에 따른 실험결과로 TCE 수용액의 분해효율이 가장 좋은 촉매의 상태는 $TiO_2$ 코팅 횟수가 1회이고 $TiO_2$ 슬립의 두께가 1 mm인 촉매로 확인되었다. 촉매 사용시간에 따른 비교에서는 사용시간이 250 시간인 촉매가 새로이 제작하여 사용한 촉매의 TCE분해효율보다 20% 정도 감소되었다. 광촉매 산화반응조의 물리적 운영인자 도출을 위한 실험결과로 산소의 전처리와 재순환을 실시하면 그렇지 않은 경우보다 TCE 분해효율이 증가되었다. 촉매의 단위 표면적당 수용액의 부피비가 $1.47\;mL/cm^2$ 이하에서 높은 TCE 분해효율을 보였으며 UV 광량의 조절시 광량이 $225\;W/cm^2{\times}100$에서 75.8%의 최대 TCE 분해효율을 보였다. TCE의 초기 농도를 조절했을 경우에는 농도가 2 mg/L 이하인 경우에 TCE의 분해효율이 높았다. 따라서 본 연구에서 제시한 방법으로 제조한 촉매를 이용하여 적절한 UV 광량과 상기한 운영조건하에 광촉매 산화반응조를 운영한다면 정수 및 폐수에 함유된 난분해성 유기성 오염물질을 제거하기 위한 공정으로 활용될 수 있을 것으로 기대된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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