입상활성탄 흡착공정에서의 PFCs 11종의 파과 순서는 PFODA가 가장 빨리 파과에 도달하였고, 다음으로 PFHDA, PFTeDA, PFTDA, PFDoDA, PFUnDA, PFDA, PFNA, PFOA, PFOS, PFHpA 순으로 나타났으며, PFCs의 사슬(chain) 길이가 길어질수록 빨리 파과에 도달하였다. 최대 흡착량(X/M)의 경우는 PFODA가 2.43 ${\mu}g/g$으로 가장 낮게 나타났으며, PFHpA가 64.50 ${\mu}g/g$으로 가장 높은 최대 흡착량을 나타내었고, PFOA와 PFOS의 경우는 각각 55.37 ${\mu}g/g$ 및 60.72 ${\mu}g/g$으로 나타났다. 또한, 활성탄 사용률(CUR)의 경우는 PFODA가 0.291 g/day로 나타나 PFHpA의 0.026 g/day 보다 11.2배 정도 높은 활성탄 사용률을 나타내었다. 석탄계 GAC 신탄을 이용한 입상활성탄 흡착공정에서 11종의 PFCs에 대해 최대 흡착량(X/M)과 분자량(사슬 길이)과의 상관성을 평가해 본 결과, $r^2$가 0.89로 나타나 양호한 상관성을 나타내었다.
본 연구는 기존의 고상추출(SPE) 과정을 분석장비인 LC/MSD에 on-line으로 연결함으로써 cartridge의 건조를 막아 target 물질의 손실을 최대한 억제하였으며 11종의 PFCs에 대해 실제 matrix가 있는 낙동강 원수를 이용한 실험에서 $80.4{\pm}5.2%{\sim}109.5{\pm}1.4%$ 범위의 높은 회수율을 구할 수 있었다. 낙동강에서의 PFCs 분포를 조사한 결과 하수처리장 방류수의 영향을 받는 지역(진천천과 금호강 하류)은 고농도의 PFCs가 검출되었으며, 낙동강 하류의 매리원수에서는 검출농도가 급격히 감소하여 PFOA만 8.0 ng/L의 농도로 검출되었다. 외국의 PFCs 검출현황을 보고한 연구결과들과 비교해 볼 때 낙동강 지류에서는 비교적 높은 농도로 PFCs가 검출되어 안심할 수 있는 수준은 아니었으며, 낙동강 본류의 경우도 여러 지역의 상수원으로 이용되기 때문에 주기적인 모니터링이 필요한 것으로 나타났다.
본 연구는 국내 유통되는 액상 유제품에 함유된 17종의 과불화화합물 (PFCs) 함량에 대한 모니터링을 위해 수행되었다. 샘플을 액체-액체 추출을 통해 추출하고 LC-MS/MS로 정량 분석하였다. 시중에 유통중인 98개의 액상 유제품 샘플에서 PFCs의 모니터링을 진행하였으며 그 결과, PFTeDA를 제외한 16종의 PFCs가 검출되었다. 총 PFCs의 함량은 0.9037 ng/mL로 액상 우유에서 가장 높았으며, PFPeA, PFDS, PFHxA도 액상우유에서 0.1 ng/mL 이상의 농도 수준을 보였다. 미국과 이탈리아에서 수행한 연구와 비교했을 때 PFOA와 PFOS의 잔류 패턴은 유사한 것으로 나타났으며, 농도 수준은 0.1 ng/mL 미만이었다. 액상 유제품은 다양한 가공단계(살균, 혼합, 지방제거 등)를 거쳐 총 PFCs의 함량이 감소하는 것으로 보여 지며, 특히 짧은 탄소 사슬을 가진 PFCs가 크게 감소하거나 검출되지 않았다. 이는 식품 안전에서 원료의 PFOS와 PFOA의 잔류정도가 중요하다는 것을 의미한다.
In this study, the removal efficiency of PFCs(perfluorinated compounds) in the GAC(granule activated carbon) process based on the superheated steam automatic regeneration system was investigated in laboratory scale and pilot-scale reactor. Among PFCs, PFHxS(perfluorohexyl sulfonate) was most effectively removed. The removal efficiency of PFCs was found to be closely related to the EBCT, and the removal efficiencies of PFOA(perfluorooctanoic acid), PFOS(perfluorooctyl sulfonate), and PFHxS were 43.7, 75, and 100%, respectively, under the condition of EBCT of 6 min. Afterward, PFOA, PFOS, and PFHxS exhibited the earlier breakthrough time in the order. After that, GAC was regenerated, and the removal efficiency of the PFCs before and after regeneration was compared. As a result, it was shown that the PFCs removal efficiency in the regenerated GAC process were higher, and that of PFOA was improved to 75%. The findings of this study indicate the feasibility of the superheated steam automatic regeneration system for the stable removal of the PFCs, and it was verified that this technology can be applied stably enough even in field conditions.
이 연구는 영산강 수계 중 수체를 대상으로 10종의 과불화 화합물 (perfluorinated compounds, PFCs)로 인한 오염실태를 파악하기 위한 모니터링을 수행 하였다. 시료채취는 영산강 전수계에 걸쳐 있는 총 18지점에서 이루어졌고, 5-6월인 봄철과 10월인 가을철 두 번에 걸쳐 시료가 채취되었다. 10종의 PFCs 오염물을 대상물질로 하여 분석한 결과, 물 시료 중 농도는 PFOS (perfluorooctanesulfonate)가 20.8-92.0 ng/L, PFOA (perfluorooctanoate)가 method detection limit (MDL)-28.40 ng/L로 검출되었으며 PFNA (Perfluorononanoate)가 MDL-42.20 ng/L, PFHxS (perfluorohexanesulfonate)가 MDL-11.47 ng/L로 나타났다. PFOS는 봄과 가을철 모두에서 검출빈도와 그 농도가 높았고, PFOA와 PFNA는 대체로 봄철이, PFHxS의 경우는 가을철에 검출빈도와 농도가 높은 것으로 조사되었다. 하지만 상기 4종을 제외한 다른 PFCs 화학종은 검출빈도가 낮고 매우 낮은 농도인 것으로 나타났다. 하 폐수처리장이 위치한 광주의 도심지역 수계지역의 수체 시료에서 검출된 PFCs의 농도는 타 영산강 수계내 수체 시료에 비해 상대적으로 높은 것으로 나타났다.
과불화 화합물(perfluorinated compounds, PFCs)은 중요한 환경이슈이다. 하지만 한국의 동 서해안 하구의 해수에서 PFCs 모니터링에 관한 연구는 거의 알려져 있지 않다. 이 연구는 동 서해안 하구의 해수에서 PFCs 모니터링 결과를 보여준다. 이 연구에서 선정된 10종의 PFCs 중 동해안에서 PFOA, PFOS, PFBS, PFHxS의 농도는 각각 9.6-50.7ng/L(평균: $26.14{\pm}12.66ng/L$), 13.79-44.58ng/L($27.95{\pm}11.41ng/L$), LOQ-2.6ng/L($0.96{\pm}1.15ng/L$), 2.95-11.05ng/L($4.25{\pm}2.57ng/L$)이었다. 서해안에서 PFOA, PFOS, PFBS, PFHxS의 농도는 각각 8.97-22.53ng/L($14.47{\pm}4.25ng/L$), 27.66-51.71ng/L($36.27{\pm}7.79ng/L$), LOQ-2.27ng/L($1.63{\pm}0.93ng/L$), 3.0-7.66ng/L($4.27{\pm}1.49ng/L$)이었다. 다른 PFCs 화학종은 LOQ 이하로 나타났다. 이 연구결과는 우리나라 동 서해안 하구지역에서 환경오염을 평가하기 위한 PFCs의 분포 양상을 제공한다.
Perfluorinated chemicals are highly diverse and widely used. More than 160 substances are pre-registered under REACH and approximately 140 substances are in the existing chemicals list of Korea from this chemical group. Chemical structures of PFCs that are globally prohibited and still in uses are identified with OECD's classification of PFCs with an overall review on their uses in consumer products including textile products. Case examples for current domestic situation on use of PFCs as a major component of water-repelling agents in textile products as well as a brief summary of eight major PFC manufacturers' situation are presented from our survey study along the supply chains and the most recent report of EPA stewardship programme, respectively.
The Knoevenagel reaction of fluorinated carbonyl compounds, 1,1,1-trifluoro-propanone-2-heptafluoro-butyraldehyde, 1,3-dichloro-1,1,3,3-tetrafluoro-acetone, tetradecafluoro-heptanone-4 and 2,2,2-trifluoro-acetophenone yielded fluorinated ${\beta},{\beta}$-dialkyl-${\beta}$-hydroxy acids. Dehydration of the acids do not give the olefinic acid in the case of the perfluorinated system and gave a lactone. From the consideration of electronic and steric effects a mechanismic path of the reaction via a carbanion intermediate was proposed for the reaction. Preparation of related derivatives are also described.
낙동강 수계에서의 과불화 화합물(PFCs)들의 검출현황을 조사한 결과, PFOS, PFHpA, PFOA, PFNA, PFDA, PFUnDA 및 PFDoDA와 같은 7종의 PFCs가 본류 및 지류에서 검출되었다. 낙동강 수계에서 검출된 PFCs의 구성비율을 조사한 결과, 중류 부근에서는 PFOA와 PFHpA가 50% 이상을 차지하여 가장 높게 나타났고, 하류로 갈수록 PFUnDA, PFDoDA 및 PFOS의 비율이 증가하였다. 낙동강 본류에서 가장 높은 검출농도를 나타낸 지점은 고령지점(고령교)으로 2월과 8월에 각각 259.5 ng/L와 132.6 ng/L가 검출되었고, 지류에서는 진천천 지점으로 2월에 1168.2 ng/L와 8월에 627.8 ng/L의 검출농도를 나타내었다. PFCs는 낙동강 상류부근에서는 거의 검출되지 않았으나 중류부근인 구미 지점부터 하수처리장 방류수의 영향을 받아서 농도가 증가하였고, 금호강과 진천천(hot spot)의 영향을 많이 받는 고령지점에서 최대농도를 나타낸 후 하류로 갈수록 희석효과에 의해 농도가 점점 감소하였다.
Concern about perfluorinated compounds (PFCs) is growing nationally as well as globally. PFCs could be considered emerging POPs due to their environmentally persistent, bioaccumulative, and potentially harmful properties. Moreover. perfluoroalkylates (PFAs) such as PFOS and PFOA are reported to experience long-range transport (LRT) to the Arctic in spite of their low volatility and strong solubility. The possible pathways contributing to LRT have been proposed but are still in debate in combination with unclear source definition and uncertain physico-chemical properties. The environmental fate of PFCs is more complicated because of the presence of precursors that are degraded to PFAs and are extremely different from their daughters, PFAs. in physico-chemical properties. To what extent and through what pathways are human and wildlife exposed is determined by the environmental fate and distribution of PFCs. To define uncertainties in fate and distribution thus is critical to prevent erroneous policy and/or determination related with exposure and risk reduction. This article aimed to review controversy and/or uncertain issues for the environmental fate and distribution of PFCs and to prospect research topics necessary to dissolve uncertainties.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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