다검출기 유도결합 플라즈마 질량분석기(Multi-Collector Inductively Coupled Plasma Mass Spectrometer; MC/ICP/MS; AXIOM MC 모델)를 이용한 Pb동위원소 분석 시 고려 사항인 Pb/Ti 비율, Pb농도 영향, 기질 원소 영향을 살펴보고, NBS 981 용액을 2001년 3월부터 8월까지 42번 측정하여 정확도 및 재현성 을 검토하였다. 그리고 암석, 청동기 및 퇴적물 시료의 Pb 동위원소를 분석하여 열 이온화 질량분석기(TIMS) 자료와 비교하였다. NBS 981 Pb 200 ng으로 동위원소 비율을 측정하였을 때 $^{206}$$Pb^{204}$ , $Pb^{207}$ //$Pb^{204}$ , $Pb^{208}$$Pb^{204}$ Pb 비율은 약 500 ppm(2sd), $^{/}$$207^{206}$ Pb 및 $Pb^{208}$$Pb^{206}$Pb 비율은 100~200 ppm(2sd)의 재현성을 얻을 수 있었다. Pb등위원소 분석의 정확도 및 재현성 측면에서 최적 조건은 1) Pb/Tl농도 비가 10 이고 2) Pb농도가 100 ng/ml 이상이며 3) 질량 분별 효과는 지수 법칙에 따라 보정하고 이 때 사용된 Tl의 동위원소 비율($^{205}$$Tl^{203}$ Tl)은 2.3887이며 질량 분별 인자는 측정된 $208^{Pb}$$^{206}$ 및 $Pb^{205}$$Tl^{203}$ Tl 비율로부터 경험적으로 구해진 Pb의 인자를 이용하는 것이었다. 시료 중의 기질 원소들(matrix elements)에 의한 Pb 동위원소 비율의 영향은 없는 것으로 판단되며, TIMS와 비교된 시료들에 대하여 Pb 등위원소들은 측정 오차 범위 내에서 잘 일치하였다. 즉, MC/ICP/MS에 의한 Pb 동위원소 분석은 시료 전처리 단계를 줄여도 WS와 유사한 정밀도를 얻을 수 있어 신속한 분석방법이라 할 수 있다.다.
수중생물과 그 생물이 살았던 물과의 Sr 동위원소 조성은 크게 다르지 않으나, Pb 동위원소비는 Sr 동위원소와는 달리 생물과 그 생물이 살았던 물과 상이한 값을 보인다. 이 두 동위원소를 환경추적인자로 동시에 적용할 목적으로 담수에 사는 수중생물인 다슬기(Semisulcospira libertina) 껍질의 두 동위원소비를 측정하여 보았다. 하천수에 사는 다슬기 껍질의 Sr 동위원소비는 그들이 살았던 하천수의 동위원소비와는 같은 값을 보이지만, 채취지역에 따라서는 다른 값을 가진다. 하천수의 Sr 동위원소조성이 다른 것은 각 하천수의 기반암의 Sr 동위원소가 서로 다르기 때문으로 결국 하천수중의 Sr은 기반암으로부터 유래하고 다슬기 껍질의 Sr은 하천수에서 기인한 것으로 볼 수 있다. 반면에 Pb 동위원소비는 하천수와 다슬기 껍질이 서로 다른 값을 보이는 것은 하천수에 용해된 Pb이 다슬기가 흡수 가능한 Pb과는 다른 것으로 생각되며, 다슬기 껍질의 Pb 동위원소비는 강우의 Pb 동위원소비와 유사하다. 하천수에 용해된 Pb은 기반암에서 유래한 것이 아니라 토양 중에 집적된 대기기원의 Pb이 대부분인 것으로 생각된다.
무지지역에 분포하는 편마암 중에 협재된 대리암의 암편들에 대하여 Pb 동위원소 분석을 실시하였다. 그 결과 매우 넓은범위에 걸친 Pb 동위원소의 변화를 확인하였다.($^{206}Pb/^{204}Pb$=23.74~4142, $^{207}Pb/^{204}Pb$=16.32~18.43, $^{208}Pb/^{204}Pb$=36.42~39.75).이 값들은 $^{206}Pb/^{204}Pb$와 $^{207}Pb/^{204}Pb$를 양 축으로 하는 그림 z에서 Pb-Pb 연대가 $1.99{\pm}0.10$($2{\sigma}$) Ga로 계산되는 잘 정의된 양의 직선과계를 보여준다. 이 연대는 태백지연의 분천화강암질 편마암 및 단양 천동리 지역의 화강암질 편마암과 유사한 값으로 현재 소백산육괴의 상당부분이 이 시기에 광역변성작용을 받았음을 시시한다. 경상분지를 제외한 한반도 전역에서 분석된 방연석의 납 동위원소 비와 경기육괴 변성암의 납 동위원소 비도 Pb-Pb 그림에서 약 20억년전에 함께 변성작용을 겪은 동일한 자판 내에서 인접한 위치에 있었을 가능성이 높음을 간접적으로 시사한다.
동남 스카른 광상은 백악기에 고생대 퇴적암류를 관입한 섬록암에 의해 형성되었다. 스카른의 모암은 섬록암과 묘봉 슬레이트인데 스카른 누대구조에서 모암의 종류에 따라 각각 특징적인 광물공생군의 체계적 변화를 관찰할 수 있다. 섬록암, 화강반암, 석영반암으로 구성된 화성암류들은 플룸보텍토닉 모델의 조산대에 비해 높은$^{207}Pb/^{204}Pb$ 비를 보이는데 이러한 현상은 하부지각 (또는 맨틀)에서 유래된 마그마가 상부지각물질에 의해 심히 혼화되어진 것으로 해석되며 이는 영남육괴와 옥천계에 분포하는 화강암류가 보여주는 특징과 유사하다. 현재의 납 동위원소 비와 우라늄, 토륨, 납 농도로부터 구한 광화작용 당시(76 Ma)의 황성암 및 풍촌석회암의 납 동위원소 비는 비교적 일정하지만 광화작용 후기로 갈수록 광석광물들의 납 동위원소 비가 높아진다. 초생 스카른 시기에 형성된 자철석과 방연석의 납 동위원소 비는 화성암류의 것과 거의 유사하지만 후기 열수변질시기에 형성된 휘수연석, 황철석, 그리고 열수변질된 석영반암의 납 동위원소 비는 풍촌석회암의 비에 접근하고 있다. 이는 서로 다른 기원을 가진 납들이 열수 변질시기에 따라 그 혼화의 정도가 달라지게되어 광석광물들의 납 동위원소 비에 차이가 있게 된 것으로 여겨진다. 광석광물의 납 동위원소 비의 변화특징에 의하여 섬록암과 화강반암을 형성한 마그마로부터 분화된 낮은 납 동위원소 비를 갖는 열수용액과 높은 납 동위원소 비를 갖는 주변모암(풍촌석회암)이 혼화의 기원물질로 판단된다.
납 동위원소 분석은 국지적 및 지구적 납 오염 특성 해석을 위한 유용한 기법으로 널리 활용되어왔다. 본 연구는 국내 환경 중 납 오염원을 추적하기 위해 주요 배출원별 납 동위원소 인벤토리 구축사업의 일환으로 수행되었다. 특히 비철금속 제련시설은 가장 중요한 인위적 납 오염원으로 알려져 있으며, 본 연구에서는 국내에서 가동 중인 아연 (2 개 시설), 납 및 구리 제련시설에서의 납 동위원소의 유입 및 배출특성을 조사하였다. 각 제련시설에서 사용 중인 정광, 슬러지 및 폐수, 배출가스, 부산물로 생산되는 황산 및 제련된 금속제품 중의 납 농도와 납 동위원소 조성을 조사하였다. 아연 제련시설에서의 아연광석의 납 동위원소 분포는 1.179~1.198의 높은 $^{206}Pb/^{207}Pb$ 값을, 아연 제련시설에서 배출되는 배출가스, 제품, 폐기물 등은 1.105~1.147의 낮은 $^{206}Pb/^{207}Pb$ 값을 나타냈다. 국내 수입되는 아연광석은 주로 호주 및 페루 등이 주요 산지로서, 아연 제련시설에서 배출되는 물질들의 납 동위원소 분포는 중남미산 광석 및 호주산 광석의 납 동위원소 비율이 혼합된 것으로 추정되었다. 납 제련시설에서 배출되는 납 동위원소 패턴은 호주산 광석 및 중남미산 광석의 혼합 형태를 보이며, 구리 제련시설은 중남미 지역의 광석패턴을 따르는 것으로 추정되었다.
경상분지의 동부와 남부에 분포하는 연 아연광상에서 산출되는 방연석의 납 동위원소 비로부터 광상을 형성한 납이 어떤 기원물질로부터 유래하였는가를 연구하고, 이를 태백산 광화대 내 일부광상들의 납 동위원소 비와 비교 연구하였다. 경상분지내 연 아연광상들의 보통납(common lead) 의 동위원소 비는 $^{206}Pb/^{204}Pb=18.156{\sim}18.377$, $^{207}Pb/^{204}Pb=15.482{\sim}15.638$, $^{208}Pb/^{204}Pb=37.953{\sim}38.605$로서 매우 제한된 영역의 변화를 보인다. 또한 납 동위원소 비들은 광상 납 성장곡선(Cumming과 Richards, 1975)과 평균지각 납 진화곡선(Stacey 와 Kramer, 1975) 의 선상 혹은 하부에 점시 되어 맨틀성분의 개입이 많음을 지시하는 반면, 태백산 광화대의 경우는 진화곡선 상부에 점시 되어 지각 물질의 개입이 많음을 나타내었다. Plumbotectonics Model IV (Zartman과 Haines, 1988)에서는 경상분지의 납들은 대부분 맨틀과 조산대 사이의 영역에, 태백산 광화대의 자료들은 대부분 상부지각선의 선 상이나 그 상부에 점시 된다. 위와같은 납 동위원소 조성이 보여주는 특징과 더불어 경상분지 보통납의 동위원소 비들이 나타내는 선형관계는 낮은 U/Pb와 Th/U의 비를 갖는 기원물질 혹은 결핍맨틀(depleted mantle) 물질과 기반암과 같은 지각 물질간의 혼염에 의한 혼합 아이소크론(mixing isochron)으로 추정된다.
주로 연대측정이 어려운 변성최적암류로 이루어진 선캠브리아의 경기육괴에 대해 정량적 연대측정 방법을 개발하기 위하여 대리암에 대한 연대측정법의 적용 가능성에 대해 연구하였다. 이 지역의 대리암은 대부분 규산염 광물을 함유하고 있으므로 염산을 사용한 선별용해 실험을 하였다. 미량원소 분석결과 Zr과 Rb은 거의 대부분 잔류물에 함유되어 있으며 U도 염산용해 부분보다는 잔류물에 많이 포함되어 있음을 알 수 있었다. 또한 Pb, Sr, Sm, Nd은 양쪽에 비슷하게 포함되며 Th은 다소 복잡한 양상을 보인다. 선별용해에 의한 Sr 동위원소 분석시에는 Sr 동위원소비가 높은 규산염 광물의 영향을 쉽게 영향을 받기 때문에 많은 주의와 연구가 요구된다. 탄산염 광물로만 구성된 순수한 대리암 시료를 골라 여러 조각으로 나눈 후 각각에 대해 분석된 Pb 동위원소비로부터 연대를 구하는 방법이 Sr 동위원소 분석에 의한 연대측정보다 성공 가능성이 높은 연대측정법으로 판단된다.
춘천 연옥 광상의 기원을 연구하기 위하여 광상 및 주변 암석들에 대하여 방사기원 동위원소인 Sr과 Pb 동위원소, 안정 동위원소인 산소와 수소 동위원소, 희토류원소 등의 조성을 분석하였으며, 이러한 여러 지구화학적인 자료들을 종합하여 광화작용의 각 단계별 변화과정을 추적하였다. 연옥광상의 광화대 각 사료들은 모두 모암인 대리암에 비해 상당히 낮은 산소 동위원소 값을 가지며, 이는 광화작용의 모든 단계에서 낮은 {{{{ delta ^18 OMICRON }} 값을 갖는 지각내 순환수가 매우 중요한 역할을 하였음을 반영한다. 춘천 연옥 광상의 광화작용이 진행되어 대리암으로부터 조립질 성회규산염대, 전기 연옥대, 세립질 석회규산염대가 순차적으로 만들어지면서 {{{{ delta ^18 OMICRON }} 값이 지속적인 감소를 보인다. 광화작용으로 새로 만들어진 광물들은 기존 광물들과 산소 동위원소 불평형 관계를 보이며 이는 순환수 기원의 광화유체가 각 단계에서 상당한 물-암석 비율로 관여하였음을 지시한다. 한편 광상 시료들의 Sr 및 Pb 동위원소 값은 광상이 놓여있는 경기 변성암 복합체와 유사한 값을 가지며 이러한 현상 역시 지각내의 순환수가 광상형성에 중요한 역할을 하였음을 시사한다. 검토한 지구화학적 지표들은 종합하면 춘천연옥 광상의 형성에 관여한 광화용액의 대부분은 궁극적으로는 강수기원의 지표 순환수에서 유래하였으며 광상 주변의 암석으로부터 용출시킨 Sr과 Pb를 광화대에 공급한 것으로 판단된다.
동해 울릉분지 퇴적물에서 오염 기원 Pb의 근원지 및 이동 경로를 추정하기 위하여 2005년 4개의 박스형 시추퇴적물(30cm 길이)을 채취하였고 연대별 Pb 농도 및 Pb 동위원소 비율을 MC ICP/MS를 이용하여 분석하였다. 연구지역에서 1M HCl 용출 부분의 Pb 농도 및 동위원소 비율($^{207}Pb/^{206}Pb$ 과 $^{208}Pb/^{206}Pb$)은 1930년 전 약 300년 동안 거의 일정한 값을 보였으나 그 후로는 현재까지 지속적으로 증가하여 농도가 거의 2배 수준, 동위원소 비율은 3.41% 및 1.70% 증가한 값을 보였고 잔류 부분의 Pb 농도는 지난 400년 동안 거의 유사하였다. 오염 Pb의 축적률은 심해분지해역에서 1990년대 이후 $3.1-3.5mg/m^2/yr$ 범위로 대기로부터의 총 강하량과 유사하였고 대륙사면에서는 퇴적물 축적률에 비례하는 정도 이상으로의 급격한 증가를 보였다. 오염 기원 Pb의 축적률과 동위원소 비율의 시 공간적인 변화 그리고 오염 기원 Pb의 동위원소 비율과 가능한 오염원 물질의 동위원소 비율의 비교를 통하여 울릉분지에 축적되는 오염 기원 Pb의 근원지와 이동 경로를 설명할 수 있었다. 즉, 1930년대부터 중국 및 한국의 석탄 연소에 의해 오염 Pb의 축적이 이루어졌으며 여기에 유연 휘발류 사용으로 1990년대 초반까지 대기로부터의 강하량이 증가하여 오염 Pb 축적률이 계속 증가하였으며 수입 광상(호주 Broken Hill)의 비율 또한 점차 증가하였다. 1990년대 이후에는 한국 및 중국의 유연 휘발류 사용 금지 및 중국의 석탄 사용 급증에 의해 심해분지 해역에서는 그 이전과 매우 유사한 오염 Pb의 축적률을 보였으나, 대륙사면 해역에서는 1990년대 이후부터 급증한 국지적 오염원의 영향으로 급격한 오염 Pb 축적이 이루어지고 있었다.
본 연구는 제철 산업지역과 이 지역으로 부터 이격거리가 다른 주거지역들의 대기 및 잠재적 오염원의 납 동위원소/대기 중 납 농도를 측정하여 제철 산업도시 대기 중 납의 주요 오염원을 평가하였다. 대기 중 납 농도와 납 동위원소비 측정과정에서 수행한 자료의 질 관리 프로그램에서 결정된 납의 검출한계는 $0.5ng/m^3$ 이하, 표준 입자상물질의 회수율은 90% 이상 그리고 4종류 납 동위원소($^{204}Pb$, $^{206}Pb$, $^{207}Pb$, $^{208}Pb$) 분석의 재현성 오차가 모두 0.2% 이하이었다. 3종류 동위원소비($^{206}Pb/^{204}Pb$, $^{207}Pb/^{206}Pb$, $^{208}Pb/^{206}Pb$ 모두에 대해서 산업지역에서 측정된 값은 이 지역과 멀리 떨어진 주거지역 측정값보다 인접한 주거지역 측정값과 가까워, 산업지역과 인접 주거지역 납의 오염원이 보다 유사한 것으로 나타났다. 나아가, 여름과 겨울 두 계절에 대하여, 주거지역들보다는 산업지역에서 납 농도가 4배 이상 높게 나타났고, 주거지역 중에서도 인접 주거지역에서 납 농도가 높게 나타났기 때문에, 산업지역에서 배출된 납이 인접 주거지역에 더 많은 영향을 미친 것으로 사료되었다. 산업지역에서 조사된 3종류 납 동위원소비($^{206}Pb/^{204}Pb$, $^{207}Pb/^{206}Pb$, $^{208}Pb/^{206}Pb$)가 8종류 잠재적 오염원 중에서 슬래그와 자동차 배출가스의 값과 유사하게 나타나, 이들 오염원이 산업지역과 인접 주거지역 납의 주요 오염원으로 추정된다. 또한, 산업지역과 주거지역들의 납 동위원소비가 계절적으로 다른 양상을 나타내었고, 납 농도는 여름보다 겨울에 높게 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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