In the present study, we suggest a new way to reactivate performance of direct formic acid fuel cell (DFAFC) and explain its mechanism by employing electrochemical analyses like chronoamperometry (CA) and cyclic voltammogram (CV). For the evaluation of DFAFC performance, palladium (Pd) and platinum (Pt) are used as anode and cathode catalysts, respectively, and are applied to a Nafion membrane by catalyst-coated membrane spraying. After long DFAFC operation performed at 0.2 and 0.4 V and then CV test, DFAFC performance is better than its initial performance. It is attributed to dissolution of anode Pd into $Pd^{2+}$. By characterizations like TEM, Z-potential, CV and electrochemical impedance spectroscopy, it is evaluated that such dissolved $Pd^{2+}$ ions lead to (1) increase in the electrochemically active surface by reduction in Pd particle size and its improved redistribution and (2) increment in the total oxidation charge by fast reaction rate of the Pd dissolution reaction.
상온 이온성액체 중 하나인 1-hexyl-3-methylimidazolium tetrafluoroborate을 이용하여 팔라듐이 담지된 탄소입자를 제조하였다. 제조된 입자는 hexafluoropropylene (HFP) 수소화 반응용 촉매로 사용되었다. 또한 최적의 수소화 반응공정을 개발하기 위하여 다양한 반응조건에서 반응을 수행하였다. 팔라듐의 함량의 경우 3 wt% 이상을 유지하고 이온성액체와 팔라듐전구체의 몰비가 1 : 1로 합성된 촉매가 우수한 수소화 반응성을 보였다. 반응조건의 경우 수소와 HFP의 유량비가 1.25 이상이고 $GHSV_{HFP}$는 50000 mL/g-h 이하일 때 전환율 100%를 달성하였다.
Good-to-excellent yields of 2,3-Disubstituted norbornenes (or norbornanes) were obtained using a Pd/Cu catalyzed three-component ternary coupling reaction of aryl halides, norbornadiene (or norbornene), and alkynols in toluene at $100{\circ}C$ in the presence of 5.5 M NaOH as a base and benzyltriethylammonium chloride as a phase transfer catalyst. The results of experiments using various aromatic halides suggest that the ternary coupling reaction is promoted by bromide.
N-Arylation에 대한 경제적이고 실용적인 촉매시스템을 찾기 위하여 indole을 이용한 다양한 반응조건에서 실험이 수행되었으며, 결과적으로 본 연구에서 처음 시도한 copper nitrate와 copper cabonate가 다른 copper계 촉매나 palladium 촉매에 유사하거나 더 우수한 반응성을 보여주었다. Copper nitrate 촉매를 사용하는 경우에는 다양한 리간드 중에서 N,N'-dimethylethylenediamine 리간드가 더 효과적이었으며 copper cabonate 계에서는 ethylenediamine 리간드가 더 적합한 것으로 판명되었다.
다양한 양이온을 가지는 imidazolium hexafluorophosphate를 이용하여 탄소담지 팔라듐 촉매를 제조하여 이를 hexafluoropropylene 수소화 반응에 사용하였다. 팔라듐의 입자형태는 사용된 이온성액체의 양이온에 영향을 받는 것이 관찰되었다. 이온성액체와 팔라듐 입자 사이의 입체적 안정화 영향으로 인하여 양이온 부분의 알킬 길이가 증가할수록 팔라듐입자는 구형에서 원통형으로 변하였다. $500^{\circ}C$에서 소성한 촉매 모두 동일한 결정구조를 형성하였다. 일정한 반응조건에서 양이온에 hexyl기를 가진 이온성액체로 합성한 촉매가 가장우수한 반응성을 보였다.
무전해 도금공정에서 사용되는 콜로이드 타입의 도금폐촉매액내 팔라듐은 회수하지 못하고 폐수로 방출되고 있었으나, 재자원화 기술을 적용하여 콜로이드 타입의 도금폐촉매액내 팔라듐을 회수하였다. 본 연구에서는 전과정평가기법을 이용하여 도금폐촉매액내 팔라듐을 재자원화 시와 폐기 시의 자원 소모량과 온실가스 배출량을 각각 산정한 후, 자원 및 온실가스 감축량을 분석하였다. 산정 결과, 팔라듐 1 kg 기준으로 폐기시 온실가스 배출량은 9.67E+03 kgCO2eq., 자원 소모량은 3.94E+01 kgSb-eq.로 나타났으며, 재자원화 시 온실가스 배출량은 1.96E+03 kgCO2eq., 자원 소모량은 1.54E+01 kgSb-eq.로 각각 나타났다. 온실가스 배출량과 자원 소모량에 미치는 주요 영향물질을 살펴보면, 폐기 시와 재자원화 시 온실가스 배출량에 미치는 주요 물질은 모두 CO2로 각각 91.42%, 98.37%였으며, 자원 소모량에 미치는 주요 물질은 모두 무연탄(hard coal)으로 40.63%, 60.73%로 나타났다. 한편, 팔라듐 1 kg을 재자원화함에 따른 온실가스 배출량은 8,967.17 kgCO2eq. 감축되었으며, 자원 소모량은 10.10 kgSb-eq. 감축되는 것으로 나타났다. 또한, 팔라듐 재자원화로 인한 팔라듐의 직접적인 천연자원 사용저감률은 50%로 나타났다.
포스핀(phosphine) 리간드(ligand)가 도포된 메조포러스 실리카(mesoporous silicas)에 팔라듐 나노입자를 도입하여 새로운 팔라듐(Pd) 불균일 촉매(heterogeneous catalyst)를 제조하였다. 제조된 촉매는 브롬화벤젠 유도체(bromobenzene derivatives)들의 Suzuki cross-coupling 반응에 대하여 뛰어난 촉매활성을 나타내었고 촉매를 두 번째 사용하였을 때는 수율이 감소하였다.
The objective of this study was to investigate reductive dechlorination of aromatic hydrocarbons using zero valent metals (ZVMs) and catalysts as reactive materials for permeable reactive barriers (PRBs). A group of small aromatic hydrocarbons such as monochlorophenols, phenol, benzene were readily reduced with palladium catalyst and zero valent iron. Poly-aromatic hydrocarbons (PAHs) were also tested with the catalysts and zero valent metal combinations. The aromatic rings were reduced and partly reduced PAHs were found as the daughter compounds. Current preliminary study implicate that ZVMs and modified catalysts can be successfully applied for PRBs which currently applicable for halogenated organic compounds and some inorganic contaminants including chromium(Ⅵ) and nitrate.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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